The direct carbon fuel cell (DCFC) has attracted researcher's attention recently, due to its high conversion efficiency and its abundant fuel, carbon. A DCFC mathematical model has developed in two-dimensional, lab-scale, and considers Boudouard reaction and carbon monoxide (CO) oxidation. The model simulates the CO production by Boudouard reaction and additional electron production by CO oxidation. The Boudouard equilibrium strongly depends on operating temperature and affects the amount of produced CO and consequentially affects the overall fuel cell performance. Two different operating temperatures (973 K, 1023 K) has been calculated to discover the CO production by Boudouard reaction and overall fuel cell performance. Moreover, anode thickness of the cell has been considered to find out the influence of the Boudouard reaction zone in fuel cell performance. It was found that in high temperature operating DCFC modeling, the Boudouard reaction cannot be neglected and has a vital role in the overall fuel cell performance.
DCFC는 가스 터빈이나 엔진과 달리 탄소를 사용하여 전기화학반응을 통해 직접 전기를 생산하는 연료전지이며, 주요 특징으로 기존의 발전설비 보다 높은 효율과 낮은 배기 배출물을 발생한다. 본 연구에서는 간단한 열역학 평형 해석을 통해 CO와 $CO_2$가 이론 기전력에 미치는 영향을 확인하였으며, 2차원 CFD 해석 방법을 이용하여 온도에 따른 반응 생성물 변화를 살펴보았다. 그 결과, CO 생성 반응(Boudouard 반응)을 동시에 고려한 이론 기전력 값은 $CO_2$ 생성 반응만 고려한 값(약 1.02 V)보다 크며, 특히 온도가 증가할수록 그 값이 증가함을 보여주었다. 2차원 수치해석 결과를 통하여서 Boudouard 반응이 고온으로 갈수록 중요하며, 비활성 기체로 인하여 Boudouard 반응이 지연됨을 확인하였다.
저급 에너지인 폐기물로부터 고부가 합성가스를 생산하고 온실가스 저감 연구를 동시에 수행하기 위하여 $1000-1400^{\circ}C$의 고온에서 순산소 가스화 연구를 수행하였다. 폐기물 시료로는 RPF (Refused Plastic Fuel)를 이용하였으며 실험 장치로는 열중량 분석기와 0.5 ton/day의 pilot plant 가스화 시스템을 이용하였다. 열중량 분석기에서는 이산화탄소에 의한 RPF 촤(char)의 가스화 실험을 수행하여 온도에 따른 중량 변화를 고찰하고 Boudouard reaction에 의해 일산화탄소가 생성되는 것을 확인하였다. 또한, 0.5 ton/day pilot plant system에서 RPF의 순산소 가스화를 통하여 고농도의 수소를 함유한 합성가스를 생산하였다. 생산된 합성가스는 수송용 연료 생산과 화학제품 생산에 가능한 수소와 일산화 탄소의 비율을 나타내었다.
연료전지는 높은 연료유연성을 갖고 있어, 탄소 및 탄화수소 등을 통해서도 전기를 생산할 수 있다. 하지만 이러한 연료원을 사용한 경우, 불안정한 장기 구동성능이 종종 관측된다. 본 연구에서는 반응기 내부에 존재하는 탄화수소가 장기 구동성능을 불안정하게 함을 밝힌다. 본 연구진은 비활성기체인 아르곤을 이용하여 산화극 반응기 내부의 가스화경로를 예측하고, 이를 통해 탄화수소의 영향을 억제하여 불안정한 장기 구동성능을 극복한다. 더 나아가, 산화극 반응기 내부에 이산화탄소를 공급하여 역부드아반응을 유도한다. 역부드아반응을 통해 탄소연료전지에서 연료로 사용될 수 있는 일산화탄소를 만들어낸다. 과도한 이산화탄소의 주입은 오히려 연료손실 등의 문제를 야기함을 확인한다. 따라서, 본 연구에서는 이산화탄소 공급량의 최적화가 중요함을 밝히고, 이를 통해 연료전지 구동 성능을 안정화한다.
The dependency of the rate of $CO_2$ reforming of methane on the catalyst loading and the reactor size was examined at a fixed temperature of $750\;^{\circ}C$ and a fixed GHSV of 18000 mL(STP)/$g_{cat}.h$. The conversion of methane in $CO_2$reforming decreased with increase in the reactor size. The catalyst was severely deactivated with increase in the catalyst amount. The amount of carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$, determined by TPO experiments with the used catalyst samples increased with increase in the catalyst amount, which was again confirmed by XRD and TEM experiments. The increase of the carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$ may be due to the suppression of the reverse Boudouard reaction, since the $CO_2$ reforming of methane, a highly endothermic reaction, resulted in lowering the reaction temperature.
본 논문은 니켈이 담지된 촉매를 이용하여 메탄의 이산화탄소 개질반응에서 발생하는 탄소퇴적의 속도와 반응온도에 따른 카본생성 경로를 연구하였다. 개질 반응이 진행되는 동안 촉매 위에 발생하는 탄소퇴적과 그 속도측정을 위한 반응장치로는 열분석기를 이용하였다. 메탄의 이산화탄소 개질반응에서 반응기체 조성을 달리하여 실험한 결과 코크형성의 반응차수가 1.33($CH_4$)과 -0.52($CO_2$)임을 확인하였다. 또한, 탄소퇴적속도를 이용한 모델식을 근거로 반응온도에 따른 반응속도인자를 계산한 결과 $600^{\circ}C$ 미만에서는 메탄의 분해반응만이 주로 발생하며 $600{\sim}700^{\circ}C$ 사이에서는 메탄의 분해반응과 더불어 이산화탄소 해리반응이 동시에 진행됨을 알았다.
Traditionally and generally used calcined clay was carburized, and its characteristics were studied. Carburization treatment was performed by the thermally decomposed carbon and the deposit carbon which occur in a so called 'Boudouard reaction $(2CO{\rightarrow}CO_2+C)'$ at fuel combustion process in a closed-type furnace. The color of the carburized calcine clay changed from yellow to black, and the carbon component revealed as crystalline graphite by the X-ray diffraction test. The weight of the carburized calcine clay decreased to about 4 wt.% by the 1st heating to $1400^{\circ}C$ in air but it does not decreased by the 2nd heating of the same conditions. By the carburization treatment, the water absorption changed from 13 wt.% to 6 wt.%, and the contact angle for water drop changed, too, from 0 to $87^{\circ}$ which was tested by the photograph of one minute after a water drop contact. It means the carburized calcine clay does not absorb water drop so it has a hydrophobic characteristic.
The catalytic steam reforming of toluene, a major component of biomass tar, was studied using several catalysts at various temperatures $400-800^{\circ}C$, kind of metal, and metal loading content. Ru and K promoted Ni-base catalyst were prepared, and used for steam reforming of toluene with steam/toluene molar ratio of 25. Concentration of toluene in reactant flow is $30g/Nm^3$ that is usual content of tar from biomass gasifier. The result from experiments showed that $H_2$ content in product gas and toluene conversion increased with temperature. Where in high temperature range, CO and $CO_2$ content in product gas were affected mainly by Boudouard reaction. Ni/Ru-K(3wt%)/$Al_2O_3$ catalyst showed best performance on steam reforming of toluene than used catalysts in this study at whole temperature. Catalysts have been characterized by XRD, TG. XRD analysis displayed that Ni particle size on Ni/Ru-K (3wt%)/$Al_2O_3$ catalyst was 29.4nm. Activation energy of Ni/Ru-K (3wt%)/$Al_2O_3$ catalyst was calculated 36.8kJ/mol by Arrhenius plot.
바이오매스는 지구온난화에 중요한 기여자인 이산화탄소와 같은 온실가스를 해결할 수 있는 대체에너지로 간주된다. 또한 바이오매스 에너지는 열화학적 전환 공정을 통해 다양한 형태로 전환된다. 본 연구에서는 목질계 바이오매스의 가스화를 위해 연속식 가스화기를 제작하였다. 목질계 바이오매스는 폐목재를 사용하였다. 이산화탄소 가스화 실험은 가스화 온도, 함수율 그리고 주입 이산화탄소 농도 변화에 따라 진행하였다. 실험결과는 가스화 온도가 증가함에 따라 생성가스 발생량이 증가함을 보였다. 경질타르는 중질타르의 열적 분해에 의해 증가되었고, 주사현미경 분석을 통해 촤 세공형성이 발달되는 것을 확인하였다. 일산화탄소 농도는 부다 반응에 의해 이산화탄소 주입농도 증가함에 따라 증가하였다. 변수별 실험에 의해, 최적 실험 조건에서 수소와 일산화탄소는 32.91%와 48.33%가 생성되었다.
직접 탄소 연료전지(DCFC)는 석탄을 비롯한 탄소계 연료의 화학에너지를 직접 전기로 변환시킨다. 특히, 약 10 년 전에 고체산화물 전해질을 사용하고 연료극 매개체로 용융탄산염을 사용하는 고성능 직접탄소 연료전지 시스템이 제안되었다. 이 시스템의 경우, 운전 온도가 증가할수록 고체산화물 전해질의 이온 전도도가 향상되고 전기화학 반응이 활성화되어 성능이 향상되나, 연료극 매개체의 화학적인 안정성 문제발생이 우려된다. 본 연구에서는 탄소-탄산염 혼합 매개체의 고온 안정성을 이해하기 위한 일련의 실험을 수행하였다. 질소 또는 이산화탄소 분위기에서 카본블랙과 혼합된 $Li_2CO_3$와 $K_2CO_3$의 TGA 분석을 수행하였으며, 가열 과정에서 시료로부터 생성되는 가스 성분을 분석하였다. 이러한 결과를 해석하기 위하여, 탄산염의 열분해와 탄산염 등에 의하여 가속화되는 탄소 가스화 반응을 고려한 화학반응 모델을 제시하였으며, 실험 결과로부터 구한 매개체의 중량 손실과 가스 생성을 정성적으로 설명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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