The constant correlation factors between the Temkin and the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) for the cathodic H2 evolution reaction (HER) at poly-Pt and Re/0.5M $H_2SO_4$ and poly-Ni/0.05 M KOH aqueous electrolyte interfaces have been experimentally and consistently found using the phase-shift method. At intermediate values of the fractional surface coverage $(\theta),\;i.e.,\;02<{\theta}<0.8$, the Langmuir and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other even though the adsorption conditions or processes are different from each other. At the same range of $\theta$, correspondingly, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms of OPD H for the cathodic HER are correlated to each other. The equilibrium constants $(K_o)$ for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ca. 10 times greater than those (K, Ko) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms ($({\theta}\;vs.\; E)$. The interaction parameters (g) for the Temkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$ are consistently ra. 4.6 greater than those (g) for the corresponding Langmuir or Frumkin adsorption isotherms $({\theta}\;vs.\; E)$. These numbers (10 times and 4.6) can be taken as constant correlation factors between the corresponding adsolftion isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) at the interfaces. The Temkin adsorption isotherm corresponding to the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherm, and vice versa, can be effectively verified or confirmed using the constant correlation factors. Both the phase-shift methodand constant correlation factors are useful and effective for determining or confirming the suitable adsorption isotherms (Temkin, Langmuir, Frumkin) of intermediates for sequential reactions in electrochemical systems.
This review article described the electrochemical Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) and deuterium (OPD D) for the cathodic $H_2$ and $D_2$ evolution reactions (HER, DER) at Pt, Ir, Pt-Ir alloy, Pd, Au, and Re/normal ($H_2O$) and heavy water ($D_2O$) solution interfaces. The Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of intermediates (OPD H, OPD D, etc.) for sequential reactions (HER, DER, etc.) at electrode/solution interfaces are determined using the phase-shift method and correlation constants, which have been suggested and developed by Chun et al. The basic procedure of the phase-shift method, the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of OPD H and OPD D and related electrode kinetic and thermodynamic parameters, i.e., the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$) vs. potential (E) behavior (${\theta}$ vs. E), equilibrium constant (K), interaction parameter (g), standard Gibbs energy (${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$) of adsorption, and rate (r) of change of ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$ with ${\theta}$ ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$), at the interfaces are briefly interpreted and summarized. The phase-shift method and correlation constants are useful and effective techniques to determine the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms and related electrode kinetic and thermodynamic parameters (${\theta}$ vs. E, K, g, ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$, r) at electrode/solution interfaces.
The phase-shift method and correlation constants, which are unique electrochemical impedance spectroscopy techniques for studying the linear relationship between the phase shift ($90^{\circ}{\geq}-{\varphi}{\geq}0^{\circ}$) vs. potential (E) behavior for the optimum intermediate frequency ($f_o$) and the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$) vs. E behavior, are proposed and verified to determine the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms and the related electrode kinetic and thermodynamic parameters. At Ni/0.5 M $H_2SO_4$ and 0.1M LiOH aqueous solution interfaces, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms (${\theta}$ vs. E) of H for the cathodic hydrogen ($H_2$) evolution, interaction parameters (g), equilibrium constants (K), standard Gibbs energies (${\Delta}G^0_{\theta}$) of H adsorption, and rates of change (r) of ${\Delta}G^0_{\theta}$ with ${\theta}$ have been determined using the phase-shift method and correlation constants. A lateral repulsive interaction (g>0) between the adsorbed H species appears. The value of K in the alkaline aqueous solution is much greater than that in the acidic aqueous solution.
The phase-shift method for determining the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms ($\theta_H\;vs.\;E$) of H for the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at a Pt/0.1 M KOH solution interface has been proposed and verified using cyclic voltammetric, differential pulse voltammetric, and electrochemical impedance techniques. At the Pt/0.1 M KOH solution interface, the Langmuir and Temkin adsorption isotherms ($\theta_H\;vs.\;E$), the equilibrium constants ($K_H=2.9X10^{-4}mol^{-1}$ for the Langmuir and $K_H=2.9X10^{-3}\exp(-4.6\theta_H)mol^{-1}$ for the Temkin adsorption isotherm), the interaction parameters (g=0 far the Langmuir and g=4.6 for the Temkin adsorption isotherm), the rate of change of the standard free energy of $\theta_H\;with\;\theta_H$ (r=11.4 kJ $mol^{-1}$ for g=4.6), and the standard free energies (${\Delta}G_{ads}^{\circ}=20.2kJ\;mol^{-1}$ for $k_H=2.9\times10^{-4}mol^{-1}$, i.e., the Langmuir adsorption isotherm, and $16.7<{\Delta}G_\theta^{\circ}<23.6kJ\;mol^{-1}$ for $K_H=2.9\times10^{-3}\exp(-4.6\theta_H)mol^{-1}$ and $0.2<\theta_H<0.8$, i.e., the Temkin adsorption isotherm) of H for the cathodic HER are determined using the phase-shift method. At intermediate values of $\theta_H$, i.e., $0.2<\theta_H<0.8$, the Temkin adsorption isotherm ($\theta_H\;vs.\;E$) corresponding to the Langmuir adsorption isotherm ($\theta_H\;vs.\;E$), and vice versa, is readily determined using the constant conversion factors. The phase-shift method and constant conversion factors are useful and effective for determining the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms of intermediates for sequential reactions and related electrode kinetic and thermodynamic data at electrode catalyst interfaces.
At Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces, the Frumkin adsorption isotherm of underpotentially deposited hydrogen (UPD H) and related electrode kinetic data are determined using the standard Gibbs energy of adsorption. The Temkin adsorption isotherm of UPD H correlating with the Frumkin adsorption isotherm of UPD H is readily determined using the correlation constants between the Temkin and Frumkin or Langmuir adsorption isotherms. At the Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces, the lateral repulsive interaction between the UPD H species is interpreted using the interaction parameter for the Frumkin adsorption isotherm. The lateral repulsive interaction between the UPD H species at the Pt(111), Pt(100), Pt, and Rh interfaces is significantly different from the lateral attractive interaction between the overpotentially deposited hydrogen (OPD H) species at Pt, Ir, and Pt-Ir alloy interfaces.
The phase-shift method and correlation constants, i.e., the unique electrochemical impedance spectroscopy (EIS) techniques for studying the linear relationship between the behavior ($-{\varphi}$ vs. E) of the phase shift ($90^{\circ}{\geq}-{\varphi}{\geq}0^{\circ}$) for the optimum intermediate frequency and that ($\theta$ vs. E) of the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$), have been proposed and verified to determine the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms of H and related electrode kinetic and thermodynamic parameters at noble metal (alloy)/aqueous solution interfaces. At a Zr/0.2 M ${H_2}{SO_4}$ aqueous solution interface, the Frumkin and Temkin adsorption isotherms ($\theta$ vs. E), equilibrium constants (K = $1.401{\times}10^{-17}\exp(-3.5{\theta})mol^{-1}$ for the Frumkin and K = $1.401{\times}10^{-16}\exp(8.1{\theta})mol^{-1}$ for the Temkin adsorption isotherm), interaction parameters (g = 3.5 for the Frumkin and g = 8.1 for the Temkin adsorption isotherm), rates of change of the standard free energy (r = $8.7\;kJ\;mol^{-1}$ for g = 3.5 and r = $20\;kJ\;mol^{-1}$ for g = 8.1) of H with $\theta$, and standard free energies ($96.13{\leq}{\Delta}G^0_{\theta}{\leq}104.8\;kJ\;mol^{-1}$ for K = $1.401{\times}10^{-17}\exp(-3.5{\theta})mol^{-1}$ and $0{\leq}{\theta}{\leq}1$ and ($94.44<{\Delta}G^0_{\theta}<106.5\;kJ\;mol^{-1}$ for K = $1.401{\times}10^{-16}\exp(-8.1{\theta})mol^{-1}$ and $0.2<{\theta}<0.8$) of H are determined using the phase-shift method and correlation constants. At 0.2 < $\theta$ < 0.8, the Temkin adsorption isotherm correlating with the Frumkin adsorption isotherm, and vice versa, is readily determined using the correlation constants. The phase-shift method and correlation constants are probably the most accurate, useful, and effective ways to determine the adsorption isotherms of H and related electrode kinetic and thermodynamic parameters at highly corrosion-resistant metal/aqueous solution interfaces.
The phase-shift method and correlation constants, i.e., the electrochemical impedance spectroscopy (EIS) techniques for studying linear relationships between the behaviors (${\varphi}\;vs.\;E$) of the phase shift ($0^{\circ}{\leq}-{\varphi}{\leq}90^{\circ}$) for the optimum intermediate frequency and those (${\theta}\;vs.\;E$) of the fractional surface coverage ($1{\geq}{\theta}{\geq}0$), have been proposed and verified to determine the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms (${\theta}\;vs.\;E$) of H for the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at noble and transition-metal/aqueous solution interfaces. At the Pt/0.1 MKOH aqueous solution interface, the Langmuir, Frumkin, and Temkin adsorption isotherms (${\theta}\;vs.\;E$), equilibrium constants ($K=5.6{\times}10^{-10}\;mol^{-1}\;at\;0{\leq}{\theta}<0.81$, $K=5.6{\times}10^{-9}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}\;at\;0.2<{\theta}<0.8$, and $K=5.6{\times}10^{-10}{\exp}(-12{\theta})\;mol^{-1}\;at\;0.919<{\theta}{\leq}1$, interaction parameters (g = 4.6 for the Temkin and g = 12 for the Frumkin adsorption isotherm), rates of change of the standard free energy ($r=11.4\;kJ\;mol^{-1}$ for g=4.6 and $r=29.8\;kJ\;mol^{-1}$ for g=12), and standard free energies (${\Delta}G_{ads}^0=52.8\;kJ\;mol^{-1}\;at\;0{\leq}{\theta}<0.81,\;49.4<{\Delta}G_{\theta}^0<56.2\;kJ\;mol^{-1}\;at\;0.2<{\theta}<0.8$ and $80.1<{\Delta}_{\theta}^0{\leq}82.5\;kJ\;mol^{-1}\;at\;0.919<{\theta}{\leq}1$) of OH for the anodic $O_2$ evolution reaction (OER) are also determined using the phase-shift method and correlation constants. The adsorption of OH transits from the Langmuir to the Frumkin adsorption isotherm (${\theta}\;vs.E$), and vice versa, depending on the electrode potential (E) or the fractional surface coverage (${\theta}$). At the intermediate values of ${\theta}$, i.e., $0.2<{\theta}<0.8$, the Temkin adsorption isotherm (${\theta}\;vs.\;E$) correlating with the Langmuir or the Frumkin adsorption isotherm (${\theta}\;vs.\;E$), and vice versa, is readily determined using the correlation constants. The phase-shift method and correlation constants are accurate and reliable techniques to determine the adsorption isotherms and related electrode kinetic and thermodynamic parameters. They are useful and effective ways to study the adsorptions of intermediates (H, OH) for the sequential reactions (HER, OER) at the interfaces.
백금족/수용액 계면에서 Langmuir, Frumkin, Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$)을 결정하기 위해 최적중간주파수 일 때 위상이동($0^{\circ}{\leq}-{\varphi}{\leq}90^{\circ}$) 거동($-{\varphi}\;vs.\;E$)과 표면피복율($1{\geq}{\theta}{\geq}0$) 거동(${\theta}\;vs.\;E$) 사이의 선형 관계식 연구에 관한 위상이동 방법 및 상관계수를 제안하고 증명하였다. Ir/0.1 M KOH수용액 계면에서 음극 $H_2$ 발생 반응에 관한 수소의 Langmuir 및 Temkin 흡착등온식(${\theta}\;vs.\;E$), 평형상수(Langmuir 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$, Temkin 흡착등온식: $K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$), 상호작용 파라미터(Temkin 흡착등온식: g=4.6), 표준자유에너지($K=3.3{\times}10^{-4}mol^{-1}$ 일 때 ${\Delta}G_{ads}^0=19.9kJ\;mol^{-1},\;K=3.3{\times}10^{-3}{\exp}(-4.6{\theta})\;mol^{-1}$ 및 $0.2<{\theta}<0.8$일 때 $16.5<{\Delta}G_{\theta}^0<23.3kJ\;mol^{-1}$)를 결정한다. 수소 흡착부위의 비균일 및 측 방향 상호작용 효과는 무시할 수 있다. ${\theta}$의 중간값 즉, $0.2<{\theta}<0.8$일 때 Langmuir 또는 Frumkin 흡착등온식과 상관관계에 있는 Temkin 흡착등온식은 상관계수를 이용하여 쉽게 결정할 수 있다. 위상이동 방법 및 상관계수는 흡착동온식(${\theta}\;vs.\;E$) 및 연관된 전극속도론과 열역학 파라미터(K, g, ${\Delta}G_{ads}^0, {\Delta}G_{\theta}^0$)를 결정하기 위한 정확하고 확실한 기술 및 방법이다.
본 연구는 망간단괴와 그로부터 유가금속을 침출한 잔사를 카드뮴 폐수의 흡착제로 이용하는 기초실험으로 초기 카드뮴 농도에 따른 흡착성을 살펴보았다. 또한 이를 Freundlich, Langmuir, Temkin 등온흡착식에 적용하여 각 흡착계를 설명하였다. 카드뮴 이온의 초기농도가 증가함에 따라 흡착량은 증가하였으나 흡착성은 점차로 감소하는 경향을 보였다. 이를 Freundlich, Langmuir 식에 적용한 결과, 선형성을 나타내었다. 그리고 Freundlich 식에서 흡착제의 흡착능력을 평가하는 k값은 망간단괴가 11.72로 제일 컸다. 망간단괴의 경우는 Langmuirtlr의 단분자층을 형성하여 흡착되는 흡착질의 최대흡착량인 $X_m$값또한 0.16으로 침출잔사, 잔사-생단괴 혼합, 활성탄에 비해 큼을 알 수 있었다.
Carbolic Acid which is called phenol is one of the important starting and/or intermediate materials in various industrial processes. However, its excessive release into environment poses a threat to living organisms, as it is a highly carcinogens and hazardous pollutant even at the very low concentration. Thus removal of phenol from polluted environments is very crucial for sustainable remediation process. We developed a low cost adsorption method for separating phenol from a model aqueous solution. The phenol adsorption was studied using two adsorbents i.e., Amber lite XAD-16 and Amber lite XAD-7 HP with a constant amount of resin 0.1 g at varying aqueous phenol concentrations ($50-200mgL^{-1}$) at room temperature. We compared the efficacy of two phenol adsorbents for removing higher phenol concentrations from the media. We investigated equilibrium and kinetics studies of phenol adsorption employing Freundlich, Temkin and Langmuir isotherms. Amberlite XAD-16 performed better than Amberlite XAD-7 HP in terms of phenol removal efficiency that amounted to 95.52%. Pseudo second order model was highly fitted for both of the adsorption systems. The coefficient of determination ($R^2$) with Langmuir isotherm was found to be 0.98 for Amberlite XAD-7 HP. However, Freundlich isotherm showed $R^2$ value of 0.95 for Amberlite XAD-16, indicating that both isotherms could be described for the isotherms on XAD-7 HP and Amberlite XAD-16, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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