$LiNi_xCo_yMn_zO_2$ cathode materials have been the focus of much attention because of their high specific capacity. However, because of the poor interfacial stability between cathodes and electrolytes, the cycling performance of these materials fades rapidly, especially at high temperatures. In the present paper, we propose the use of tris(trimethylsilyl) phosphate (TMSPO), which contains phosphate and silyl functional groups, as a functional additive in electrolytes. The addition of TMSPO resulted in the formation of cathode electrolyte interphase (CEI) layers on the surfaces of the cathodes and effectively suppressed electrolyte decomposition reactions, even at high temperatures. As a result, cells cycled with TMSPO exhibited remarkable capacity, which remained after 50 cycles (82.0%), compared to cells cycled without TMSPO (64.6%).
A solid oxide fuel cells(SOFC) is a clean energy technology which directly converts chemical energy to electric energy. When the SOFC is used in cogeneration then the efficiency can reach higher than 80%. Also, it has flexibility in using various fuels like natural gases and bio gases, so it has an advantage over polymer electrolyte membrane fuel cells in terms of fuel selection. A typical cathode material of the SOFC in conjunction with yttria stabilized zirconia(YSZ) electrolyte is still Sr-doped $LaMnO_3$(LSM). Recently, application of mixed electronic and ionic conducting perovskites such as Sr-doped $LaCoO_3$(LSCo), $LaFeO_3$(LSF), and $LaFe_{0.8}Co_{0.2}O_3$(LSCF) has drawn much attention because these materials exhibit lower electrode impedance than LSM. However, chemical reaction occurs at the manufacturing temperature of the cathode when these materials directly contact with YSZ. In addition, thermal expansion coefficient(TEC) mismatch with YSZ is also a significant issue. It is important, therefore, to develop cathode materials with good chemical stability and matched TEC with the SOFC electrolyte, as well as with high electrochemical activity.
Layered $Li_{1+x}(Mn_{0.4}Ni_{0.4}Fe_{0.2})_{1-x}O_2$ (0 < x < 0.3) solid solutions were synthesized using solgel method with adipic acid as chelating agent. Structural and electrochemical properties of the prepared powders were examined by means of X-ray diffraction, Scanning electron microscopy and galvanostatic charge/discharge cycling. All powders had a phase-pure layered structure with $R\bar{3}m$ space group. The morphological studies confirmed that the size of the particles increased at higher x content. The charge-discharge profiles of the solid solution against lithium using 1 M $LiPF_6$ in EC/DMC as electrolyte revealed that the discharge capacity increases with increasing lithium content at the 3a sites. Among the cells, $Li_{1.2}(Mn_{0.32}Ni_{0.32}Fe_{0.16})O_2$ (x = 0.2)/$Li^+$ exhibits a good electrochemical property with maximum initial capacity of 160 $mAhg^{-1}$ between 2-4.5 V at 0.1 $mAcm^{-2}$ current density and the capacity retention after 25 cycles was 92%. Whereas, the cell fabricated with x = 0.3 sample showed continuous capacity fading due to the formation of spinel like structure during the subsequent cycling. The preparation of solid solutions based on $LiNiO_2-LiFeO_2-Li_2MnO_3$ has improved the properties of its end members.
Ramasamy, Hari Vignesh;Sinha, Soumyadeep;Park, Jooyeon;Gong, Minkyung;Aravindan, Vanchiappan;Heo, Jaeyeong;Lee, Yun-Sung
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.10
no.2
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pp.196-205
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2019
Ni-rich layered oxides $Li(Ni_xCo_yMn_z)O_2$ (x + y + z = 1) have been extensively studied in recent times owing to their high capacity and low cost and can possibly replace $LiCoO_2$ in the near future. However, these layered oxides suffer from problems related to the capacity fading, thermal stability, and safety at high voltages. In this study, we use surface coating as a strategy to improve the thermal stability at higher voltages. The uniform and conformal $Al_2O_3$ coating on prefabricated electrodes using atomic layer deposition significantly prevented surface degradation over prolonged cycling. Initial capacity of 190, 199, 188 and $166mAh\;g^{-1}$ is obtained for pristine, 2, 5 and 10 cycles of ALD coated samples at 0.2C and maintains 145, 158, 151 and $130mAh\;g^{-1}$ for high current rate of 2C in room temperature. The two-cycle $Al_2O_3$ modified cathode retained 75% of its capacity after 500 cycles at 5C with 0.05% capacity decay per cycle, compared with 46.5% retention for a pristine electrode, at an elevated temperature. Despite the insulating nature of the $Al_2O_3$ coating, a thin layer is sufficient to improve the capacity retention at a high temperature. The $Al_2O_3$ coating can prevent the detrimental surface reactions at a high temperature. Thus, the morphology of the active material is well-maintained even after extensive cycling, whereas the bare electrode undergoes severe degradation.
Park, Yong-Joon;Lee, Ju-Wook;Lee, Young-Gi;Kim, Kwang-Man;Kang, Man-Gu;Lee, Young-Il
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.28
no.12
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pp.2226-2230
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2007
As a cathode material of lithium rechargeable batteries, charged Li[Co0.1Ni0.15Li0.2Mn0.55]O2 electrodes, which were aged thermally at 25 oC and 90 oC respectively, were characterized by means of charge/discharger, impedance spectroscopy, and X-ray diffraction. The discharge capacity diminution of the electrodes aged at 25 oC and 90 oC for 1 week was 4% and 23%, respectively. The cell aged at 25 oC was recovered on cycling. However, the capacity loss after ageing at 90 oC was not recovered in a subsequent cycling test, which demonstrates that the reaction occurring during ageing at 90 oC is irreversible. A significant impedance increase of aged electrode at 90 oC is associated with irreversible capacity loss. The structural changes including phase transformation were not detected by XRD analysis, because it could be due to out of detection limit. After ageing, impedance was slightly decreased during subsequent cycling test. It could be explained the cyclic performance of aged sample is stable. The thermal stability was not deteriorated by ageing even at the high temperature of 90 oC.
Journal of the Korean Crystal Growth and Crystal Technology
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v.27
no.2
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pp.70-74
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2017
Two milling methods, dry vibration milling and wet ball milling, were used to prepare $Na_{2/3}(Ni_{1/3}Mn_{2/3})O_2$ powders as a cathode material for sodium ion batteries. The morphology and electrochemical property of the two powders with different milling processes were compared to each other. The particle size is less than $1{\mu}m$ in the dry vibration milled powder, while lots of larger particles than $1{\mu}m$ were found in the wet ball milled one. The single phase of $Na_{2/3}(Ni_{1/3}Mn_{2/3})O_2$ was obtained in the temperature range of $875{\sim}900^{\circ}C$. The discharge capacity and discharge voltage of the powder prepared by the dry process were higher than those of one prepared by the wet process.
The co-precipitation method is applied to synthesize the cathode material Li[L $i_{x}$M $n_{1-x-y}$C $r_{y}$ ] $O_2$ for lithium rechargeable batteries at $650^{\circ}C$ (CR650) and 8$50^{\circ}C$ (CR850), respectively. Rietveld indices indicate that $R_{wp}$ with respect to $R_{exp}$ ( $R_{wp}$/ $R_{exp}$) are 9.2%/10.1% for CR650 and 15.9%/9.76% for CR850, respectively. $R_{B}$ and S (GofF) shows 10.9%, 8.54% and 1.9, 1.6, respectively. Rietveld structure refinement reveals that layer structure of LiMn $O_2$ (R3m) coexists with lower symmetry of Li[L $i_{1}$3/M $n_{2}$3/] $O_2$ (C2/c) due to superlattice ordering of Li and Mn in metal-transition containing layers. Unit-cell parameters are calculated as a=2.8520(2)$\AA$, c=14.248(2)$\AA$, V=100.40(l)$\AA^3$ for CR650, and a=2.8504(1)$\AA$, c=14.2371(7)$\AA$, V=100.179(8)$\AA^3$ for CR850. Final chemistry is obtained as Li[L $i_{0.35}$M $n_{0.56}$C $r_{0.09}$] $O_2$ (CR650) and Li[L $i_{0.27}$M $n_{0.61}$C $r_{0.13}$] $O_2$ (CR850), respectively.y...y..vely.y...y..
Hwang, Kuk-Jin;Kim, Min Kyu;Kim, Hanbit;Shin, Tae Ho
Journal of the Korean Institute of Electrical and Electronic Material Engineers
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v.32
no.6
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pp.501-506
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2019
To overcome the limitations of the conventional Ni anode-supported SOFCs, various types of ceramic anodes have been studied. However, these ceramic anodes are difficult to commercialize because of their low cell performances and difficulty in manufacturing anode-support typed SOFCs. Therefore, in this study, to use these ceramic anodes and take advantage of anode-supported SOFC, which can minimize ohmic loss from the thin electrolyte, we fabricated cathode support-typed SOFC. The cathode-support of LSCF-YSZ was prepared by the acid treatment of conventional Ni-YSZ (Yttria-stabilized Zirconia) anode-support, followed by the infiltration of LSCF to YSZ scaffold. The composite of $La(Sr)Ti(Ni)O_3$ and $Ce(Mn,Fe)O_2$ was used as the ceramic anode. The fabricated cathode-supported button cell showed a relatively low power density of $0.207Wcm^{-2}$ at $850^{\circ}C$; however, it is expected to show better performance through the optimization of the infiltration rate and thickness of LSCF-YSZ cathode-support layer.
Proceedings of the Korean Institute of Electrical and Electronic Material Engineers Conference
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2005.11a
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pp.301-302
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2005
The $ZnGa_2O_4$:Cr phosphor was synthesized through solid-state reactions at the various molar ratio of Cr from 0.002 % to 0.01 %. The XRD patterns show that the Cr-doped $ZnGa_2O_4$ has a (311) main peak and a spinel phase. Also the emission wavelength shills from 510 to 705 nm in comparison with $ZnGa_2O_4$:Mn when Cr is doped in $ZnGa_2O_4$. These results indicate that $ZnGa_2O_4$ phosphors hold promise for potential applications in field-emission display devices with high brightness operating in full color regions.
Kim, Soo Yeon;Choi, Seung-Hyun;Lee, Eun Joo;Kim, Jeom-Soo
Journal of the Korean Electrochemical Society
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v.20
no.4
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pp.67-74
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2017
Layered Ni-rich NCM cathode materials $Li[Ni_xCo_{(1-x)/2}Mn_{(1-x)/2}]O_2$ ($x{\geq}0.6$) have advantages of high energy density and cost competitive over $LiCoO_2$. The discharge capacity of NCM increases proportionally to the Ni contents. However, there is a problem that it is difficult to realize the stable electrochemical performance due to cation mixing. In this study, synthesis conditions for the layered Ni-rich NCMs are investigated to achieve deliver the ones having good electrochemical performances. Synthesis parameters are atmosphere, lithium source, synthesis time, synthesis temperature and Li/M (M=transition metal) ratio. The degree of cation mixing gets worse as the Ni content is increased from $Li[Ni_{0.6}Co_{0.2}Mn_{0.2}]O_2$ (NCM6) to $Li[Ni_{0.8}Co_{0.1}Mn_{0.1}]O_2$ (NCM8). It is confirmed that higher level of cation mixing affects negatively on the electrochemical performance of NCMs. Optimum synthesis conditions are explored for NCMx (x=6, 7, 8) in order to reduce the cation mixing. Under optimized conditions for three representative NCMx, a high initial discharge capacity and a good cycle life are obtained for $180mAh{\cdot}g^{-1}$, 96.2% (50 cycle) in NCM6, $187mAh{\cdot}g^{-1}$, 94.7% (50 cycle) in NCM7, and $201mAh{\cdot}g^{-1}$, 92.7% (50 cycle) in NCM8, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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