제강 환원슬래그(steelmaking reduction slag)를 출발물질로 사용하여 다양한 농도의 $H_2SO_4$, $NH_4NO_3$(0.3, 0.5, 0.7, 1 M) 용액, 반응온도 $100^{\circ}C$와 $150^{\circ}C$의 조건에서 Ca 용출 및 탄산화 실험을 실시하였다. 양이온 용출과 탄산화 반응시간은 각각 2시간 및 1시간이었으며 탄산화 효율 증대를 위해 pH는 약 12로 조절하였고 $CO_2$의 부분압은 10 bar이었다. TG 분석결과로부터 탄산화율을 계산한 결과, $H_2SO_4$ 0.5 M과 반응온도 $150^{\circ}C$의 실험 조건에서 약 86%의 고정화율이 관찰되었으나 이 이상의 농도에서는 탄산화율은 급격히 감소하였다. 그러나 $NH_4NO_3$용액을 사용한 결과, 산의 농도가 증가함에 따라 탄산화율도 비례적으로 증가하여 1 M 농도에서 약 93%의 탄산화율이 관찰되었다. 따라서 제강 환원슬래그를 사용한 탄산화반응은 $H_2SO_4$보다는 $NH_4NO_3$용액을 사용할 경우 유리한 것으로 분석되었다. SEM 분석결과, 합성된 아라고나이트는 나무토막 형태(wood piece shape), 둥근형태(round shape), 꽃모양(flower shape)으로 관찰되었으며, 방해석은 결정면이 잘 발달된 능면체형(rhombohedral shape)의 전형적인 형태로 확인되었다.
본 논문에서는 $CO_2$ 포집 및 저장에 필요한 에너지 소비를 최소화하기 위해 $25-65^{\circ}C$ 범위의 온도 및 대기압에서 비교적 높은 $CO_2$ 조성을(15-50 vol%) 갖는 가스 중 $CO_2$를 고정화하기 위해 규회석($CaSiO_3$)-증류수 및 초산 현탁액을 이용한 직접적 습식 탄산염 광물화를 수행하여, 각 현탁액에서의 Ca 침출률과 $CO_2$ 흡수 특성 및 탄산화율에 대해 규명하였다. 규회석-증류수 현탁액의 탄산화 결과 규회석 표면에 고정화된 탄소를 확인하였고 $CO_2$ 조성이 높을수록 저장량은 선형적으로 증가하며 $CO_2$ 조성이 50%일 때 규회석 내 Ca 침출률은 13.2%, 탄산화율은 약 10.4%지만 같은 조건에서 규회석-초산 현탁액의 침출률은 약 63%, 탄산화율은 1.39%로 확인되었다.
이산화탄소 고정화 및 탄산화 반응에는 칼슘(Ca)과 마그네슘(Mg)과 같은 알칼리토류 금속을 함유하고 있는 사문석(serpentine, Mg3Si2O5(OH)4) 규회석(wollastonite, CaSiO3), 감람석(olivine, Mg2SiO4)과 같은 칼슘/마그네슘 실리케이트 광물(Ca/Mg-silicate mineral)들이 주로 이용되어 왔다. 특히 사문석은 탄산화가 가능한 자연물질 중 자연계 내에 풍부한 매장량을 갖고 있으며, 우수한 반응성 때문에 광물탄산화에 가장 적절한 출발물질로 인식되어 있다. 따라서 본 연구는 사문석을 출발물질로 사용하여 산성 용액 내에서 이산화탄소의 압력이 탄산화 효율에 미치는 영향력을 확인하고자 하였다. 탄산화 실험 조건은 황산용액 0.3~1 M, 반응온도 100℃ 및 150℃ 그리고 이산화탄소의 부분압력 0~3 MPa이며, 탄산화법은 수정된 직접탄산화법(modified direct method)으로 실시하였다. 또한 탄산화 효율을 높이고자 liquid pump로 NaOH 용액을 주입하여 pH를 13으로 조절하였다. 탄산화율은 황산의 농도 및 반응온도에 비례하여 증가하였으며, 3 MPa의 이화탄소를 주입한 조건에서의 탄산화율이 이산화탄소를 첨가하지 않은 조건의 탄산화율보다 높았다. 반응결과 황산용액 1 M과 이산화탄소 부분압 3 MPa, 반응온도 150℃에서 용출 및 탄산화 실험 후 약 85%의 상당히 높은 탄산화율이 분석되었다. 따라서 산성용액에서 이산화탄소의 압력이 사문석 내의 Mg 용출에 영향을 미치는 것으로 확인되었다. Mg의 용해속도는 Si의 용해속도보다 높아 반응 후 사문석의 Mg : Si의 비가 약 1.5에서 0.1미만으로 급속하게 감소하여, 사문석의 구조 내에 불완전한 Si 사면체 층 골격구조(Mg-depleted skeletal phase)가 분석되었다.
본 논문은 상온에서 물을 이용하여 석탄 화력 발전소에서 배출되는 비산재(Coal fly ash, FA)의 침출 특성과 탄산염 광물화 성능에 관해 연구하였다. 침출률은 100분에서 가장 높았고 5회를 통한 비산재 내 Ca와 Na의 총 침출률은 각각 25.37%와 7.40%로 측정되었다. 또한, 비산재 침출 시 생성되는 $Ca(OH)_2$와 비산재의 주성분인 $SiO_2$가 반응하여 포졸란 반응이 일어나 침출률을 저하시키는 것으로 판단된다. 침출 여과액을 통한 비산재의 탄산화 성능는 6.08 mg $CO_2/g$ FA로 측정되었으며 이중 Ca, Mg, Na, 및 K 성분이 기여한 값은 5.19 mg $CO_2/g$ FA로 약 85%로 계산되었다. 또한 침출액 기준 Ca와 Na의 탄산화율은 각각 85.62%와 77.70%이며 비산재 기준 Ca와 Na의 탄산화율은 각각 9.04%와 5.26%로 확인되었다.
이산화탄소($CO_2$)를 폐기물에 안정하게 고정화시키기 위하여 탄산화 가능한 알칼리 토금속인 Ca와 Mg 성분을 다량 포함한 석탄재에 CO2를 저장하여 건자재의 제조 가능성을 연구하였다. 초기 실험으로는 Ca 산화물과 수화물을 사용하였으며, $CO_2$ 저장 반응기로는 Autoclave를 사용하여 일정한 압력과 온도에서 조성을 변화시켜 탄산화를 시행하였다. 탄산화 된 시편의 무게변화율, X-선 회절분석 및 시차열분석을 통하여 관찰한 결과 $Ca^{2+}$의 이온용출 반응에 의해 탄산화가 진행되었음을 확인할 수 있었다. 10 $kgf/cm^2$의 압력과 $120^{\circ}C$에서 10분간 온도를 유지한 분위기에서 폐기물자원 원료에 15 % 이상의 탄산화율을 얻는 것이 가능할 것으로 판단되었다.
현재 전 세계적으로 지구온난화의 주범인 $CO_2$ 저감을 위한 노력을 하고 있으며, 산업발전에 필요한 화력발전 등에서 발생한 부산물을 재활용하는 방안이 시급하다. 따라서 본 연구는 산업부산물인 비산재와 폐기물 슬래그를 이용하여 모르타르 경화체를 제작하였으며 알칼리 활성화제 첨가에 따른 물성을 비교하기 위해 비교적 낮은 농도인 3 M의 NaOH solution을 사용하였고, 이 경화체에 초임계 이산화탄소 조건($40^{\circ}C$, $80kgf/cm^2$ pressure, 60 min)에서 탄산화를 통하여 $CO_2$를 경화 체내에 안정적으로 고정화 시켜 이에 따른 물성을 평가하였다. 탄산화 인자인 CaO의 함량이 많을수록 탄산화율은 높게 나타났으며, 탄산화 후 무게변화율이 최대 약 12 % 증가하였다. 탄산화 후 압축강도는 전과 비슷한 수준이었으며, 이를 통해 탄산화를 통해 $CO_2$를 안정하게 고정화시킨 친환경 소재에 적용 가능성을 확인할 수 있었다. 또한 탄산화 반응 후에 생성되는 $H_2O$로 인해 추가적인 양생을 통해 장기적인 관점에서 탄산화를 통해 물성향상 또한 기대해 볼 수 있을 것으로 생각된다.
본 연구에서는 4종의 천연칼슘소재를 이용하여 칼슘 이온화 특성 및 in vitro 칼슘 이용률을 조사하였다. 천연칼슘소재는 8.0%(w/v) 첨가농도까지 칼슘용해량과 칼슘이온 함량은 증가하였으나 이상의 농도에서는 큰 변화는 없었다. 또한 이온화율은 약 90%로, 칼슘소재와 첨가농도에 따른 큰 차이는 나타나지 않았다. 칼슘의 이온화에 용해온도는 큰 영향이 없었으며, 용해 18시간째 가장 높은 칼슘이온 함량을 나타났다. 칼슘액 중 BS의 in vitro 칼슘 이용률은 67.3%로 가장 높게 나타났으며, AS는 62.4%, DS는 57.9%, CS는 57.5%로 시판 칼슘제 및 천연칼슘소재에 비해서 약 2배 정도 높게 나타났다. 시판 우유, 두유 및 오렌지 주스의 in vitro 칼슘 이용률을 조사한 결과 탄산칼슘보다 이온화 칼슘액을 첨가한 구간에서 2배 이상 높게 나타났다. 따라서 천연칼슘소재의 이온화 칼슘은 생체 이용율이 높은 다양한 식품소재로 활용이 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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