처분장에서 예상되는 주요 지중변수들의 광범위한 조건에서 우라늄의 용해도를 계산하였다. 고려된 변수로는 pH, Eh및 지하수의 조성을 선정하였다. 계산에는 열역학적 화학평형 법칙에 원리를 두고 있다. 결과, 지하 처분장의 예상조건에서 우라늄의 용해도에 영향을 미치는 중요한 변수는 Eh, pH임을 보여준다. 본 연구결과는 방사성폐기물 처분 안전성 평가에 적용할 수 있다.
국산화강암에 대한U(VI) 수착에 대한 실험적 연구를 지화학적 매개변수들인 접촉시간, pH, 이온강도, 탄산염 농도 등의 함수로 회분식으로 수행하였다. 국산 화강암에 대한 U(VI)의 수착의 분배계수 $K_{d}$ 는 실험 조건에 따라 약 1-200 mL/g의 값의 범위를 가지는 것으로 나타났다. 화강암 입자에 대한 U(VI)의 수착은 접촉시간, pH 및 탄산염 농도 등에는 크게 의존하였으나 이온강도에는 크게 의존하지 않는 것으로 나타났다. 화강암 입자들에 대한U(VI)의 수착은 용액에서 pH와 탄산염의 농도에 의존하는 우라늄 화학종과 밀집한 관계가 있음을 알 수 있었다. 또한 속도론적 수착 실험에 의하여 2 단계 일차식 속도론적 거동이 화강암 입자들에 대한 우라늄의 속도론적 수착을 지배할 수 있는 것으로 유추되었다. pH 7 이상의 알칼리 영역에서 화강암에 대한 우라늄의 수착이 크게 감소되었는데 이는 화학종 계산에 의해 예측된 바에 따라 음이온의 U(VI)-탄산염 복합체 형성에 기인하였을 것이다.
국내에서 보호되고 있는 심적습지, 장도습지, 그리고 화엄늪을 대상으로 퇴적물의 지화학적 특성을 비교하여 이에 대한 함의를 도출하였다. 치환성 양이온 자료를 중심으로 연구 대상 습지들의 지화학적 특성을 살펴본 결과, 이들 습지는 공통적으로 저층습원의 유형에 포함되었지만 치환성 양이온의 분포양상은 상이했다. 치환성 양이온의 함량비를 변수로 이단계군집분석을 한 결과 3개의 군집으로 퇴적물 유형이 구분되었다. 지질, 토양, 식생 등의 환경요인의 차이로 인해 심적습지는 Ca집중퇴적물이, 장도습지는 Ca집중퇴적물과 Mg집중퇴적물이, 화엄늪은 K집중퇴적물이 각각 주요한 유형으로 나타났다. 퇴적물의 지화학적 특성은 기후변화나 인위적 환경변화로 촉발되어지는 외부 환경요인으로 인해 변경될 수 있기 때문에 산지습지의 환경변화 지시자가 될 수 있으며, 관리적 측면에서 활용될 수 있다. 또한 치환성 양이온의 함량비를 이용한 분류는 산지습지를 분류하는 하나의 방법이 될 수 있을 것이다. 따라서 습지지형 또는 습지생태계의 변화에 대한 이해를 넓히고 적절한 산지습지의 보전을 위해서는 퇴적물의 지화학적인 특성에 대한 분석 및 유형화 시도가 지속적으로 이루어져야 한다.
이 연구는 이산화탄소 지중저장 후보지의 하나로 알려진 포항분지 덮개암의 광물학적 및 암석학적 특성을 파악하고, 실험과 지화학 모델링을 이용하여 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 덮개암의 지화학적 및 광물학적 영향을 규명하였다. 실험은 이산화탄소 지중저장 조건에 해당하는 $50^{\circ}C$와 100 bar의 고온고압조건에서 덮개암 6 g과 염수 60 ml를 고압셀에 넣어 15일 동안 반응시켰다. 반응 후 덮개암과 염수 시료의 지화학적 및 광물학적 변화를 확인하기 위해 XRD, XRF, ICP-OES 등의 분석을 통해 정량적으로 규명하였다. 또한 덮개암의 광물학적 연구 결과와 염수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 11.0.4)을 수행하였다. 덮개암의 광물학적 분석 결과, 석영, 사장석, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 운모, 황철석, 능철석, 방해석, 카올리나이트와 몬모릴로나이트로 이루어져 있었다. 덮개암과의 반응 후 염수의 이온 농도 분석 결과, 사장석, K-장석과 몬모릴로나이트 또는 운모와 같이 Mg를 포함하는 광물의 용해 반응에 의하여 $Ca^{2+}$, $Na^+$, $K^+$, $Mg^{2+}$ 이온들의 농도가 증가하였다. 100 년 동안 모델링한 결과, 사장석와 K-장석은 용해되고, 카올리나이트, 도소나이트, 베이덜라이트는 재결정화되어, 암석의 공극률 변화에는 큰 영향을 주지 않을 것으로 판단되었다. 실험 및 모델링 결과는 이산화탄소를 지중저장하는 동안 덮개암과 초임계 이산화탄소와의 상호반응에 의해 염수의 pH, 광물의 용해도과 안정성 등에 중요한 영향을 미칠 수 있음을 보여주었다.
이 연구에서는 포항분지 영일층군 덮개암 시료의 광물학적 특성을 파악하고, 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 물-암석-가스의 상호작용을 지화학 모델링을 이용하여 규명하였다. 이를 위하여 XRD, MICP, BET 분석을 실시하여 덮개암의 광물암석학적 및 공극 특성을 파악하였고, 광물학적 연구 결과와 공극수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 이산화탄소 주입 후 단기간 변화와 장기간 영향을 파악하기 위하여 두 단계의 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 14.0.1)을 수행하였다. 연구 결과, 포항분지 영일층군의 덮개암은 석영, 알바이트, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 백운모, 황철석, 방해석, 카올리나이트, 몬모릴로나이트로 이루어져 있다. 지화학 모델링 결과, 이산화탄소의 주입 후 덮개암은 방해석의 용해로 인해 공극률이 증가하고 알바이트와 K-장석의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)가 침전되었다. 주입이 완료된 두 번째 단계에서는 방해석과 알바이트의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)의 침전이 일어나며, 이 반응으로 인해 pH는 증가하였다. 또한 덮개암에서 이산화탄소를 포획할 수 있는 광물은 도소나이트 임을 알 수 있었다. 이러한 연구 결과는 장기간의 이산화탄소 지중 저장에 있어 광물 포획의 효율성을 정량적으로 평가하는 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
지화학 자료는 환경 관리를 위한 중요한 환경 변수중 하나로 인식되어 왔다. 지화학 자료는 보통 공간적으로 산재되어 수집되기 때문에, 샘플링 되지 않은 지점에서의 속성값 예측과 더불어 부가적인 분석을 위해 예측에 수반되는 불확실성을 추정할 필요가 있다. 이 논문은 지시자 지구통계학이 지화학 자료의 공간적인 분포값의 제시뿐만 아니라 의사결정을 보조할 수 있는 정보를 제공하기 위해 유용하게 사용될 수 있는지를 예시하고자 한다. 카드뮴 자료의 추정사례 연구를 통해 확률론적 불확실성 모델링, 위험성 분석 등 지구통계학적 분석의 틀을 제시하였다. 지시자 크리깅을 통해 조건부 누적 분포 함수를 모델링한 후에, 기대값 추정치와 조건부 분산을 카드뮴의 추정값과 정량적 불확실성 추정을 위해 각각 계산하였다. 그리고 확률 임계치와 속성 임계치의 적용을 통해 오염/비오염 지역을 구분하였다. 또한 조건부 분산과 속성값과 임계치값의 차이를 모두 설명할 수 있는 변동 계수를 통해 추가적인 샘플링 지점을 추출하였다. 이 연구에서 적용한 지시자 지구통계학적 분석 틀은 불확실성을 고려한 의사 결정과 관련하여 지화학 자료를 포함한 환경 변수의 분석에 유용하게 사용될 수 있을 것으로 기대된다.
옥천변성대의 충주-황강리 지역내 앰피볼라이트의 기원암은 염기성 화성암으로 쏠레이아이트 계열의 변이질암에 속한다. Fe $O^{*}$/MgO값의 변화에 대하여 분별작용에 의해 영향을 받는 주성분 원소와 미량원소들의 변화를 보게되면 Ti $O_2$, Fe $O^{*}$와 불호정성 원소(incompatible element)인 Zr, Nb, Hf, Ta, Th 등은 분별작용동안 증가하는 반면 호정성 원소(compatible element)인 MgO, $Al_2$$O_3$, Ni, Cr 등은 감소하는 경향을 보여주고 있다. Fe $O^{*}$/MgO, Ti $O_2$ 그리고 Fe $O^{*}$는 심해성 쏠레이아이트 영역으로부터 분화된 경향을 나타내 주고 있다. Ni, Cr은 Fe $O^{*}$/MgO값의 증가에 따라 급속히 감소하며 안정한 대륙과 해저화산의 영역에 도시되고 있으며 칼크-알칼리(CA)와는 관계가 없고 쏠레이아이트의 영역에서 변화 패턴을 보여주어 앰피볼라이트가 활동적인 대륙연변부의 지구조 환경보다는 안정한 대륙이나 해저화산과 관계가 더 있음을 시사한다. 경휘토류 원소(LREE)는 중휘토류 원소(HREE)에 비해 더욱 부화된 특성을 띠고 원자번호가 증가하면서 표준화된 휘토류 원소패턴의 경사가 점차 감소하는 경향을 보여주고 있다. 대부분의 시료들은 큰 Eu이상치를 갖고 있지 않아 마그마 정출 과정동안 사장석의 분별작용이 거의 수반되지 않았음을 지시하고 전체적인 휘토류 원소의 패턴은 거의 평행하게 나타나므로 기원 마그마가 유사함을 의미하고 있다. 비유동성 원소를 이용한 여러 판별도표들을 통해서 본암은 대륙성 현무암질암으로서 판내부 환경에서 유래되었으며 대륙내부 열곡의 알칼리 현무암과 대륙성 현무암 영역에 속하는 것으로 보아서 대륙지각내 열곡작용과 같은 장력운동에 수반되어 생성된 것임을 시사해 주고 있다. 앰피볼라이트의 지각혼성화를 평가하기 위해 이에 필요한 몇 개의 지화학적 매개변수를 계산한 결과 La/Ta, La/Nb, Nb/Th들의 값이 오염 안된 마그마의 값을 지시해 주어 본암이 지각혼성화 작용을 받지 않은 것으로 나타났다. 대부분의 시료들은 P-타입 MORB의 영역에 속하며 소수의 시료가 T-타입 MORB의 영역에 도시되고 있어 본 앰피볼라이트의 생성에는 양적으로 다른 두 가지의 유사한 마그마가 수반된 것으로 추정된다. 것으로 추정된다.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동 특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물의 산출특성 및 존재형태 대한 연구를 수행하였다. KURT의 화강암은 주로 석영, 장석류와 운모류로 구성되며, 그 외에 저어콘 및 희토류원소를 함유하는 모나자이트, 바스트네사이트 등이 확인된다. 또한 견운모, 미사장석, 녹니석과 같은 이차광물과 함께 석영맥과 방해석맥 등이 관찰되는데 이는 후기 열수작용에 의한 영향으로 추정된다. U-Th 함유광물은 대부분 $30{\mu}m$ 이하로 석영 및 장석류, 운모류의 경계에서 확인된다. EPMA 정량분석 결과, U-Th 함유광물의 74.2 ~ 96.5%가 $UO_2$ (3.39 ~ 33.19 wt.%), $ThO_2$(41.61 ~ 50.24 wt.%), $SiO_2$ (15.43 ~ 18.60 wt.%) 등으로 구성된 것으로 확인된다. EPMA 분석결과를 이용한 화학구조식 계산결과, U-Th 함유광물은 규산염 광물로 토라이트(thorite), 우라노토라이트(uranothorite)인 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 화강암과 페그마타이트 및 열수작용에 의해 형성된다. 따라서 마그마의 분화에 의해 형성된 KURT 화강암은 후기 열수에 의해 변질 및 교대작용이 수반되었을 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 열수에 기인한 온도, 압력, pH 등의 변수들과 지화학적 요인에 의해 재결정 작용을 일으킨 것으로 추정된다. 또한 재결정 과정 동안 반복적인 용해/침전에 의해 우라늄과 토륨의 농집량 변화에 따라 토라이트, 우라노토라이트 광물들이 형성된 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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