안정화 공법이 토양 내 As 및 중금속의 작물 전이에 미치는 영향을 평가하기 위해 안정화제를 적용한 오염 토양에 벼를 재배하는 포트 실험을 수행하였다. 안정화제는 유기 안정화제로 바이오차, 무기 안정화제로 석회석·제강슬래그 혼합물, 미생물학적 안정화제로 황산염환원균(SRB)을 사용하였다. 토양수 분석 결과, 실험종료(153일) 시점에 미생물학적 안정화제 조건에서 Pb, Cu, Cd의 높은 안정화 효율을 보였으며, SRB와 SO42-가 함께 주입된 조건에서 더 높은 효율을 나타내었다. 안정화제 투입 조건에서 벼의 줄기, 잎, 왕겨로의 Pb, Zn, Cu, Cd의 전이가 감소하였으며, 특히 왕겨에서 Pb, Zn, Cu, Cd의 안정화 효율은 유기 안정화제가 30~65%, 무기 안정화제가 23~69%로 미생물학적 안정화제보다 높은 안정화 효율을 보였다. 이 연구는 논토양에서 작물로의 중금속 전이를 저감할 때, 널리 사용되는 안정화제인 석회석, 제강슬래그, 바이오차의 대체 또는 보조 안정화제로서 SRB가 효과적으로 적용될 수 있는 가능성을 나타낸다.
본 연구에서는 중금속오염 토양에 대하여 소량의 다양한 안정화제를 이용한 안정화공법과 식물정화증진공법을 동시에 적용하여 식물상 정화공법의 보조단계로 최적의 효과를 가진 안정화제를 알아보고자 하였다. 국내의 비교적 큰 규모의 중금속 오염토양인 제련소 오염토양을 대상으로 zeolite, Mn dioxide, slag, Ca oxide, 및 magnetite를 안정화제로 처리한 후 고사리과 식물을 이용한 식물상 정화증진공법 실험을 진행하였다. 안정화제 사용여부 및 종류에 따른 토양의 중금속 추출율을 확인하였으며, 식물시료의 성장 특성과 중금속 흡수율을 확인하였다. 안정화제 적용 시 토양의 용출율은 감소되었으며 중금속의 안정화가 이루어졌으며, magnetite, calcium oxide등의 안정화제가 좋은 효과를 보였다. 식물시료의 분석결과 Pb, Cu, Zn, 그리고 Ni등의 중금속은 식물의 뿌리 부분에 높은 농도로 농집 되는 것을 확인하였고, As의 경우 잎에 높게 농집 되는 것을 확인하였다. 안정화제를 투입한 결과 식물의 성장이 촉진되어 바이오매스생산량이 증대되었다. 안정화제는 식물상 정화공법이 적용되는 비교적 장기간 동안 토양 내의 중금속의 용출을 막아주며 식물의 성장을 촉진시켜 식물상 정화공법만을 사용할 경우 염려되는 오염의 유출 등의 식물상 정화공법의 단점을 보완해줄 것으로 판단된다.
국내 오염시나리오별 안정화 효율과 경제성이 뛰어난 안정화제를 선택하여 적용할 수 있도록, 국내외에서 연구된 대표적인 안정화제를 대상으로 국내 중금속 오염 현장 부지 특성별 중금속 안정화 효율이 높은 안정화제 순위를 결정하였다. 총 5종류의 오염시나리오를 가정하여 각각 해당되는 국내 오염부지 토양을 확보하였다. 국내외 활용도와 안정화 효율 연구 결과, 오염특성별 부지 시나리오에 적용 가능성 등을 고려하여 기존에 연구되었던 안정화제 13가지를 선정하였다. 선정한 오염 토양과 안정화제의 오염 가능성과 현장 적용 가능성을 평가하기 위하여 XRD/XRF 분석, 독성용출시험과 인공강우용출시험 등을 실시하였다. 부지 오염시나리오를 대표하는 5종류 오염 토양에 대하여 선정된 13종의 안정화제에 의한 비소, 수은, 납, 6가 크롬, 아연, 니켈, 구리 등 총 8종의 중금속(반금속인 비소 포함) 용출 저감 효과를 규명하는 용출 배치실험을 수행하였다. 총 5개 오염 토양에 대하여 13개 안정화제 주입 비율 3%, 5%, 7% 적용 시, 각 중금속(비소 포함)에 대한 중금속 용출 저감 효율이 안정화제를 주입하지 않은 토양 대비 20% 이상을 나타내는 안정화제 중에서 저감 효율이 높은 순위부터 5개 안정화제(Top 5)를 선택하였다. 각 안정화제에 대하여 안정화제 주입비율, 중금속 종류, 부지별 조건에 따라 수행된 배치실험 결과에 대하여 Top 5에 해당하는 총 횟수를 합산하여, 다양한 국내 부지 오염시나리오에 적용할 수 있는 안정화제의 순위를 결정하였다. 5개 오염 토양에 대하여 8개 중금속 항목별 용출 저감 효율이 20% 이상인 경우, 가장 안정화 효율이 높은 순위는 광산배수처리 슬러지(mine drainage treatment sludge), 산화철, 생석회, 소석회-석회석, 황화철, 바이오차 순으로 나타났다. 위 안정화제들에 대하여 안정화제의 효율대비 단가를 산정한 결과, 광산배수처리 슬러지, 석회석, 제강슬래그(비소의 경우), 생석회, 소석회 순으로 경제성이 높게 나타나 현장 적용성이 뛰어난 것으로 밝혀졌다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 구리와 납으로 오염된 농경지를 대상으로 안정화 배치 및 칼럼실험을 실시하였으며, 파일럿 규모의 현장 시험구(testing ground: 가로 2 m ${\times}$ 세로 2 m ${\times}$ 깊이 0.5 m)를 4 개 제작하여 실증시험을 실시하였다. 안정화제 종류별 구리와 납의 용출 저감 효과를 규명하기위한 배치실험 결과, 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 혼합한 경우, 구리와 납 모두 85% 이상의 높은 용출 저감 효과를 나타내었다. 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 칼럼실험을 실시하였다. 배수시스템이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 배치실험 결과로부터 중금속 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 경우 칼럼 용출수의 납농도는 시간에 따른 저감이 발생하지 않아 지하수 생활용수 기준치(0.1 mg/L)를 초과하였으나, 안정화제를 첨가한 경우 실험진행 1년부터 0.04 mg/L 이하를 유지하여 용출 저감 효과가 뚜렷하게 나타났다. 안정화제를 첨가하지 않은 시험구의 경우, 60 일 이후에도 토양수의 납 농도는 지하수 생활용수 기준치보다 높은 0.38 mg/L이었으며, 구리의 농도는 0.69 mg/L를 나타내어 오염토양으로부터 지속적인 중금속 용출이 일어나고 있었다. 안정화제를 첨가한 3 개의 시험구 중, 석회석 3% + 제강슬래그 2%를 안정화제로 사용한 시험구의 용출 저감효과가 가장 뛰어나 20 일 이후부터는 구리와 납 모두 용출되지 않았다. 시험구에 벼를 재배하여 부위별 중금속 농도를 분석한 결과, 벼의 성장에 따른 토양으로부터 구리와 납의 식물전이는 뿌리가 가장 높았고, 잎(줄기포함), 쌀알 순이었다. 안정화제를 첨가한 시험구의 경우, 무처리 시험구보다 단위중량당 구리, 납의 식물전이량이 75% 이상 감소하였다. 연구 결과 석회석과 제강슬래그를 혼합한 안정화제 첨가에 의해 오염토양으로부터 구리, 납의 용출이 감소할 뿐 아니라, 재배하는 식물로의 전이량도 대폭 저감하는 것으로 나타났다.
전계발광(EL) 소자 제조용 액상 페이스트 용액의 안정성은 사용한 안정화제의 종류 및 첨가량에 크게 영향을 받았으며, 본 실험에서 사용한 안정화제 중에서 Disperbyk-180이 형광체 액상 페이스트에 대하여 넓은 첨가량 범위에서 90일 이상의 안정성을 보였다. 안정화제 Disperbyk-180을 형광체 및 유전체 페이스트 용액에 첨가하여 인쇄 실험을 수행한 결과, 층분리 현상은 일어나지 않았으며, 균일도는 기존 사용 페이스트 보다 우수한 것으로 나타났고 인쇄 시 기포 발생과 점도 변화가 매우 작았다. 특히 형광체 페이스트의 경우 균일성과 휘도가 기존의 페이스트에 비하여 상당히 향상되었으며, ITO 기판과의 접착성도 우수하였다. 안정화제 Disperbyk-180이 첨가된 페이스트를 사용하여 제조한 EL 소자는 100 V, 400 Hz에서 $57.6cd/m^2$의 휘도를 나타내었으며, 주파수 변화에 따라서 급격한 휘도 변화는 나타내지 않았다. 또한 EL 소자의 수명을 측정한 결과 반감기는 1,250시간으로 외국에서 수입되어 시판되고 있는 페이스트를 사용한 경우와 유사한 수명을 나타내었다.
본 연구에서는 인천북항 인근 Pb, Zn 및 Cu로 오염된 해양퇴적물에 대하여 산업부산물인 적니와 굴패각을 안정화제로 선정하여 안정화 처리를 수해하였다. 안정화제는 적니와 굴패각으로 오염토 함량대비 각각 5%, 10%, 15%를 사용하여 15일간 습윤양생 하였다. 연속추출 실험결과를 통해 미처리오염퇴적물에서 큰 비중을 차지하고 있었던 산화물 형태와 유기물 형태 중금속이 안정화제에 의해 유기물 형태 및 잔류물 형태로 안정화되고 있음을 알 수 있었다. 또한, 안정화효율 평가를 위해 TCLP를 수행한 결과, 대조군과 비교해서 안정화 처리 퇴적물인 경우 중금속의 용출량이 확연하게 감소한 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과로부터, 산업부산물을 이용한 안정화제가 오염퇴적물처리에 활용 가능함을 나타내고 있다.
$ Na^+$-beta-alumina 고체전해질을 고상반응법을 통해 합성하였으며, 두 종류의 안정화제 $Li_2O$와 MgO가 상 형성 및 소결밀도에 미치는 영향을 비교 분석하였다. 합성온도에 따른 ${\beta}/{\beta}^{{\prime}{\prime}}$-alumina 상 분율 분석을 위해, [$Na_2O$] : [$Al_2O_3$] = 1 : 5의 고정된 몰 비에서 하소온도를 $1200{\sim}1500^{\circ}C$로 변화하여, 각각 2 h동안 하소하였다. $Li_2O$를 안정화제로 사용한 경우에는 $1500^{\circ}C$에서 2차 상 전이가 발생해 ${\beta}^{{\prime}{\prime}}$-alumina 상 분율의 증가가 나타났지만, MgO를 첨가했을 때는 하소온도에 관계없이 상 분율이 유지되었다. 또한 disc 형태의 $Na^+$-beta-alumina 샘플을 $1550{\sim}1650^{\circ}C$의 온도에서 각각 30 min 소결한 후 상대 소결밀도, 상 변화 및 미세구조를 분석하였다. $Li_2O$를 안정화제로 사용하였을 때, 소결온도 $1600^{\circ}C$에서 ${\beta}^{{\prime}{\prime}}$-상 분율과 상대밀도가 각각 94.7%와 98%로 가장 높은 값을 나타냈으며, MgO를 안정화제로 사용하였을 경우, 소결온도의 증가에 따라 상대밀도가 크게 증가하는 결과를 보였다.
본 연구에서는 기존 바이오차의 제한점인 비소 오염 토양 안정화에 대한 낮은 효율과 비산에 의한 유실 가능성을 개선할 수 있는 철 나노입자가 담지된 바이오차 기반 비드 형태 안정화제인 INPBC/bead (Iron Nano-Particles Impregnated BioChar/bead)를 제조하였다. 폐목재 바이오매스를 Fe(III) 용액과 함께 수열 반응을 진행하고 이후 소성을 거쳐 INPBC를 제조하였다. INPBC/bead는 알지네이트의 cross-linking 반응을 통해 제조 하였다. 제조한 INPBC/bead의 특성을 평가하기 위해 FT-IR, XRD, BET 비표 면적, SEM-EDS 분석을 실시하였다. 특성 평가 결과 입자 크기가 1-4 mm인 INPBC/bead는 여러 산소 함유 관능기를 보유하며 표면의 철 결정성은 Fe3O4인 것으로 확인되었다. INPBC/bead의 성능을 평가하기 위해 폐광산 주변 지역에서 채취한 비소 및 중금속 오염 토양을 이용하여 배양 실험을 실시하였다. 4주 동안의 배양이 종료된 후 처리된 토양을 대상으로 TCLP, SPLP 시험을 실시한 결과 안정화제 적용 비율이 증가함에 따라 안정화 효율은 높아지는 것으로 확인되었다. SPLP 시험 결과, INPBC/bead 5%의 비소 안정화 효율은 81.56%이며 납의 경우에는 농도가 검출한계 미만으로 저감되었다. 상기의 결과를 종합하였을 때 INPBC/bead는 토양 중 비소와 납에 대한 안정화 효과를 동시에 보유하고 토양의 pH 변화를 일으키지 않으며 비드 형태로써 적용 과정에서 비산되는 것이 방지할 수 있는 안정화제이기 때문에 비소 및 중금속 복합 오염 토양 안정화에 적용 가능성이 높은 안정화제 인 것으로 판단된다.
국내 폐광산 주변 중금속 오염 농경지 토양 복원을 위해 석회(CaO)와 분쇄한 석회암($CaCO_3$)을 안정화제로 이용한 토양 안정화 공법의 효율을 규명하는 배치 및 대형 칼럼실험을 실시하였다. 오염토양은 경북 군위군에 위치한 아연 폐광산 지역의 오염 농경지 토양을 이용하였으며, 안정화제의 함량은 오염토양 대비 0, 0.5, 2, 5%로 다양하게 적용함으로써, 안정화제에 의해 토양으로부터 용출되는 중금속 농도 변화를 시간에 따라 측정하여 안정화제의 중금속 저감 효율을 규명하였다. 배치실험 결과, 가루상의 석회나 석회암 0.5%를 토양과 혼합하여 안정화제로 사용한 경우, 오염토양으로부터 As, Cd, Pb, Zn의 중금속 용출 농도는 안정화제를 사용하지 않은 토양으로부터의 용출 농도를 기준으로 각각 70, 77, 94, 그리고 95% 감소하여 중금속 용출 저감 효과가 매우 높은 것으로 나타났다. 토양 객토법을 모사한 대형 칼럼실험 결과, 2% 입상 석회 첨가에 의해서 As, Cd, Zn의 토양 용출은 안정화제를 사용하지 않은 토양 용출 농도를 기준으로 각각 63, 97, 98% 감소하였다. 입상 석회암을 안정화제로 이용한 칼럼에서는 2% 석회암 첨가에 의해서 As 용출 농도는 135.6${\mu}g/L$에서 30.2 ${\mu}g/L$ 감소하여 약 46% 이상의 감소율을 나타내었으며, Cd와 Zn의 경우에는 97% 이상 감소하였다. 배치 및 칼럼실험 결과 석회암의 중금속 용출 저감 효율이 석회의 저감 효율과 매우 비슷한 것으로 나타나, 토양으로부터 중금속을 안정화시키는데 입상 석회와 석회암 모두 효과가 매우 좋은 것으로 나타났다. 토양 산성화 방지를 위해 토양개량제로 주로 사용하였던 석회의 과도한 토양 내 첨가가 토양의 급격한 pH 증가를 일으켜 농작물 재배에 악 영향을 주게 되는 한계를 극복하기 위하여, 본 배치 및 대형 칼럼실험을 통하여 토양 내 첨가에 의한 pH 증가가 거의 없으며 비용 측면에서도 석회보다 훨씬 저렴하지만 중금속 용출 저감 효과가 비슷한 석회암이 중금속 오염 농경지 토양 복원을 위한 새로운 안정화제로 유용하게 사용될 수 있음을 입증하였다.
폐금속 광산인 삼광광산 주변 비소로 오염된 농경지 토양 복원을 위하여 5 종류의 안정화를 이용한 토양안정화 배치실험과 대형칼럼실험을 통하여 안정화제에 의한 토양 내 비소(As) 안정화 효율을 규명하고자 하였다. 오염 토양으로부터 주 오염원인 비소 용출을 최소화하여 수계로의 오염을 막기 위해, 안정화제로 석회, 석회석, 인회석, 황토, RMB(red mud bauxite)를 입상(2 ~ 5 mm)과 분말상으로 구별하여 용출배치실험에 사용하였으며, 오염토양 내 안정화제의 비율은 0, 0.1, 0.5, 1, 2, 5, 10 wt%로 설정하여 실험하였다 오염토양과 수용액의 비율을 1:10 으로 혼합한 실험의 경우, 2, 5 wt% 입상 석회 첨가에 의해 비소 용출이 각각 86, 95% 감소하였고, 5와 10 wt% 석회석 첨가의 경우에는 비소의 용출이 각각 82, 95% 감소하였다. 배치실험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 입상석회와 pH 증가가 적었던 입상석회석을 안정화제로 연속칼럼실험(지름 15 cm, 높이 100 cm인 아크릴칼럼 사용)을 실시하였다. 칼럼실험을 위해 오염토양 대비 첨가한 안정화제의 질량비는 석회의 경우 1 wt%와 2 wt%, 석회석의 경우 2 wt%와 5 wt%, 석회 1 wt%와 석회석 2 wt%를 사용하였고, 마지막으로 안정화제를 첨가하지 않은 오염토양만을 이용한 칼럼(총 6개 칼럼)을 반복 실험하였다. 칼럼실험결과 1 wt%와 2 wt% 석회를 첨가한 경우와 5% 석회석을 첨가한 경우 오염토양으로부터 비소 용출은 97% 감소하였으며, 1 wt% 석회와 2 wt% 석회석을 혼합하여 첨가한 경우에서도 97% 감소하였다. 배치실험 및 칼럼실험 결과, 비소로 오염된 삼광광산주변 농경지 토양을 대상으로 석회 및 석회석을 이용한 안정화 공법의 비소 저감 효율이 매우 높은 것으로 나타났다. 석회를 안정화제로 이용한 경우, 비소 안정화에는 높은 효율을 나타내었으나 용출액의 pH가 10이상으로 높게 나타나 식물의 생장 및 높은 pH에 따른 비소의 재용출을 야기할 가능성이 있는 것으로 나타났다. 반면 석회석을 안정화제로 이용한 경우 용출액의 pH는 8이하로 토양에 영향을 미치지 않았고, 석회와 비슷한 비소 저감 효율을 나타내어, 농작물 재배를 고려하는 농경지의 경우 비소로 오염된 토양의 안정화에는 석회보다 석회석이 더 뛰어날 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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