이 연구에서는 포항분지 영일층군 덮개암 시료의 광물학적 특성을 파악하고, 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 물-암석-가스의 상호작용을 지화학 모델링을 이용하여 규명하였다. 이를 위하여 XRD, MICP, BET 분석을 실시하여 덮개암의 광물암석학적 및 공극 특성을 파악하였고, 광물학적 연구 결과와 공극수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 이산화탄소 주입 후 단기간 변화와 장기간 영향을 파악하기 위하여 두 단계의 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 14.0.1)을 수행하였다. 연구 결과, 포항분지 영일층군의 덮개암은 석영, 알바이트, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 백운모, 황철석, 방해석, 카올리나이트, 몬모릴로나이트로 이루어져 있다. 지화학 모델링 결과, 이산화탄소의 주입 후 덮개암은 방해석의 용해로 인해 공극률이 증가하고 알바이트와 K-장석의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)가 침전되었다. 주입이 완료된 두 번째 단계에서는 방해석과 알바이트의 용해 결과 도소나이트와 은미정질 실리카(칼세도니)의 침전이 일어나며, 이 반응으로 인해 pH는 증가하였다. 또한 덮개암에서 이산화탄소를 포획할 수 있는 광물은 도소나이트 임을 알 수 있었다. 이러한 연구 결과는 장기간의 이산화탄소 지중 저장에 있어 광물 포획의 효율성을 정량적으로 평가하는 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
이 연구는 이산화탄소 지중저장 후보지의 하나로 알려진 포항분지 덮개암의 광물학적 및 암석학적 특성을 파악하고, 실험과 지화학 모델링을 이용하여 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 덮개암의 지화학적 및 광물학적 영향을 규명하였다. 실험은 이산화탄소 지중저장 조건에 해당하는 $50^{\circ}C$와 100 bar의 고온고압조건에서 덮개암 6 g과 염수 60 ml를 고압셀에 넣어 15일 동안 반응시켰다. 반응 후 덮개암과 염수 시료의 지화학적 및 광물학적 변화를 확인하기 위해 XRD, XRF, ICP-OES 등의 분석을 통해 정량적으로 규명하였다. 또한 덮개암의 광물학적 연구 결과와 염수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 11.0.4)을 수행하였다. 덮개암의 광물학적 분석 결과, 석영, 사장석, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 운모, 황철석, 능철석, 방해석, 카올리나이트와 몬모릴로나이트로 이루어져 있었다. 덮개암과의 반응 후 염수의 이온 농도 분석 결과, 사장석, K-장석과 몬모릴로나이트 또는 운모와 같이 Mg를 포함하는 광물의 용해 반응에 의하여 $Ca^{2+}$, $Na^+$, $K^+$, $Mg^{2+}$ 이온들의 농도가 증가하였다. 100 년 동안 모델링한 결과, 사장석와 K-장석은 용해되고, 카올리나이트, 도소나이트, 베이덜라이트는 재결정화되어, 암석의 공극률 변화에는 큰 영향을 주지 않을 것으로 판단되었다. 실험 및 모델링 결과는 이산화탄소를 지중저장하는 동안 덮개암과 초임계 이산화탄소와의 상호반응에 의해 염수의 pH, 광물의 용해도과 안정성 등에 중요한 영향을 미칠 수 있음을 보여주었다.
본 연구에서는 국내 $CO_2$ 지중저장 후보지인 장기분지에서 덮개암층으로 대표되는 이암과 응회암 코아에 대하여, 초임계이산화탄소(supercritical $CO_2$; $scCO_2$) 초기 주입압력을 측정하고 90일 동안 지화학 반응 실험 결과에 근거하여 두 암석의 $scCO_2$ 차폐능(sealing capacity)을 평가하였다. 장기분지 $CO_2$ 주입 예정부지 주변에서 수행한 대심도시추코아 중 깊이 800 m 이상 되는 이암과 응회암 코아를 대상으로 $scCO_2$ 초기 주입압력을 측정하였다. 스테인레스 강철로 제작한 고압셀(100 mL 용량)을 이용하여 지중저장 조건(100 bar, $50^{\circ}C$)에서 $scCO_2$-지하수-암석 반응을 실시하여 반응 전/후 광물 변화를 관찰하여 덮개암의 지화학적 안정성을 평가하였다. 덮개암에 대한 초기 $scCO_2$ 주입압력을 측정하기 위하여 원통형 스테인레스강철 고압셀 내부에 암석 코아를 고정시키고, 코아 상부와 하부의 압력 차이(100 - 300 bar)를 이용하여 증류수로 포화시킨 후, 고압셀 외부에 부착된 압력계를 이용하여 코아 내에 포화된 공극수압을 100 bar로 유지시켰다. 지중저장 현장에서 덮개암 내부로 $scCO_2$가 이동하는 경계조건을 모사하기 위하여 고압셀 출구를 $scCO_2$와 증류수로 채워진 대형 고압탱크(5 L 용량; 100 bar, $50^{\circ}C$ 유지)에 연결시켜, 고압셀에 고정된 암석 코아 공극 내로 침투하는 경우 지중저장 조건 하에서 일정량의 $scCO_2$가 코아를 통과할 수 있도록 하였다. 셀 입구에서는 코아의 공극수압인 100 bar보다 높게 유지시켜 $scCO_2$를 주입하되, 주입이 지속적으로 진행되기 시작하는 최소 주입압력($100bar+{\Delta}p$)을 암석에 대한 주입압력으로 측정하였다. 90일 반응 후 응회암과 이암의 큰 광물학적 변화는 없는 것으로 나타나 두 암석 모두 $scCO_2$ 주입 시 지화학적으로 안정한 것으로 나타났다. 응회암의 경우 공극수압과 $scCO_2$ 주입압력 차이(${\Delta}p$)가 15 bar에서 $scCO_2$의 내부 침투가 시작되어 20 bar 이후부터는 지속적인 $scCO_2$ 주입이 이루어졌다. 이암의 경우에는 ${\Delta}p$를 150 bar까지 증가시켜도 $scCO_2$가 주입되지 않아 응회암보다 $scCO_2$ 차폐효과가 약 10 배 높은 것으로 나타나, 장기분지에 $CO_2$ 주입 시 응회암보다는 이암층이 덮개암 역할을 할 것으로 판단되었다.
암석 물리(rock physics)는 암석의 물성과 탄성파 자료의 정량적인 연결 고리로서 저류암 특성화와 모니터링 등에 적용되는 중요한 도구이다. 암석 물리를 기반으로 시추공 검층 자료로부터 공극 유체와 구성 성분이 다양한 암석의 성질을 대표하는 유효 탄성 계수(effective elastic constants)를 모델링하여 탄성파 자료에 적용함으로서 탄성파 자료전체에 대한 저류암 분포와 공극 유체를 유추할 수 있다. 본 보고에서는 먼저 Voigt, Reuss, Hashin-Shtrikman의 유효 탄성 계수 한계값과 Gassmann 방정식을 이용한 유체 치환에 대해서 설명한 후에 공극률이 비교적 높은 저류 사암에 널리 적용되는 접촉(contact) 암석 물리 모델들을 소개했다. 그리고 접촉 암석 물리 모델 중에서 분포 깊이가 어느 정도 일정하고 공극률이 비교적 높은 사암에 적합한 것으로 알려진 일정 교결량(constant-cement) 모델을 북해 유전의 검층 자료에 적용하여 암석 물리 견본(rock physics template)을 완성했다. 마지막으로 이 암석 물리 견본과 현장 2D 탄성파 자료의 중합전 역산 결과로부터 이 유전의 저류암과 덮개암, 공극 유체 분포를 예측해 보았다.
세계 각국에서는 지구온난화 완화를 위한 이산화탄소 지중저장에 대한 관심이 높다. 본 연구에서는 이산화탄소 지중저장에 따른 수리-역학적 복합거동 해석을 위해 TOUGH2 와 FLAC3D 를 결합하고 이를 노르웨이 슬라이프너 프로젝트에 적용하였다. 수리-역학 해석에서는 공극압에 의한 현지응력의 변화를 고려하였으며 주입공 상부의 덮개암의 투수계수 변화에 따른 수리-역학적 영향을 분석하였다. 일정 속도로 이산화탄소를 주입하는 경우, 주입정에에서의 압력 및 포화도 변화, 암반에서의 포화도 변화, 시간과 위치에 따른 암반에서의 최대주응력 및 최소주응력의 변화, 주입 후 수직변위 및 수평변위의 변화를 파악할 수 있었다. 최대주응력은 주입초기에 빠르게 상승한 후 서서히 낮아지다가 초기 응력보다 높은 값으로 수렴하는 경향을 보였으며 최소주응력은 초기에 빠르게 증가하다가 초기값으로 복귀하는 경향을 보였다. 주입이 진행됨에 따라 지표에서는 융기가 점진적으로 발생하며 주입 후 2년이 경과한 시점에서 최대 15 mm 의 수직변위가 발생하였다. 덮개암의 투수계수를 $3e-15m^2{\sim}3e-18m^2$ 까지 변화시키면서 해석을 실시한 결과, 주입초기에는 투수계수에 반비례하여 주입공 압력과 지표면 융기가 증가하였다.
셰일은 입자의 크기가 매우 작은 쇄설성 퇴적물이 고화되어 형성된 퇴적암으로 암석화되는 과정에서 유기물을 잘 보전하는 특성을 가지고 있어 전통적으로 석유나 가스의 탐사 및 개발에서 탄화수소를 생성하는 근원암의 역할을 하였다. 또한 셰일층은 매우 낮은 투과율 때문에 불투과층으로 인식되어 트랩을 형성하는 덮개암의 역할을 하는 것으로 알려져 있다. 하지만 최근 수평채굴과 수압파쇄 등 시추 기술의 획기적인 발달로 북미를 중심으로 셰일층 내에서 막대한 양의 가스를 발견하고 상업적으로 생산함에 따라 셰일을 석유나 가스를 생산하는 지층뿐만이 아니라 탄화수소를 저장하는 저류층으로 새롭게 인식하게 되었다. 셰일층의 지화학 평가 기술은 셰일 내에 함유된 유기물의 특성을 지화학 분석을 통해 파악하여 유기물의 석유 및 가스 생성 능력을 평가하는 기술인데 최근에는 셰일층내에 생성된 가스가 저장되어 있는 셰일 가스층을 평가하고 탐사하는 데에 적용되고 있다. 셰일 가스층을 정확하게 평가하기 위해서는 탄화수소의 생성과 집적 그리고 매장량 예측에 영향을 미치는 지화학적인 과정과 특성을 정확히 이해하는 것이 매우 중요하다. 본 논문에서는 셰일층 내에서 탄화수소 생성 메카니즘을 살펴보고 셰일층 평가 및 특성화에 활용되는 지화학 분석 기술을 고찰하였다.
본 연구는 한국석유공사가 셸사(화란)와 공동탐사를 하고있는 남콘손분지에 대한 3차원 탐사작업의 일환으로 실시되었으며 구조가 매우 복잡한 동지역에서의 탄성파층서 해석 사례를 소개하고자 한다. 지질구조가 복잡한 지역에서는 탄성파상이나 시퀀스 경계면 형태(lap-out pattern)가 탄성파 자료상에 잘 나타나지 않으므로 Exxon Group(Vail et at., 1977)등이 개발한 탄성파 층서 분석법의 한계점이 있다. 이러한 지역에서는 시추공의 층서분석 결과와 탄성파 Attribute 및 등층후도 등을 이용하여 탄성파 층서 분석을 실시할 수 있다. 연구결과 탄성파 Attribute는 시퀀스 및 시스템트랙면의 고퇴적 환경과 암상변화와 대비가 되며 등층후도 및 구조도를 사용하여 시스템트랙 내부의 층서변화와 대비가 가능하였다. 또한 Azimuth Attribute를 사용하여 탄화수소의 이동경로 등을 예측할 수 있었다. 이러한 층서분석 결과를 종합하여 저류암, 덮개암, 구조형성시기, 및 탄화수소의 이동경로 등에 대한 리스크를 계산하는데 이용하였다.
백악기 당시 미국 걸프만 퇴적분지는 대륙연변부의 색(sag)형 퇴적분지로서의 진화과정을 거치고 있었다. 두꺼운 백악기의 쇄설성과 탄산염 퇴적층은 상승 교란작용을 받은 암염층을 덮고 있다. 당시 걸프만 퇴적분지의 염분도는 넓게 발달하고 있는 초조간대의 경석고 퇴적층의 분포로 보아 현생의 페르시아만 환경과 유사했던 것으로 추정된다. 하부 백악기의 주요 저류암 (reservoir)으로는 쇄설성 퇴적암층인 카튼밸리(Cotton Valley), 허스톤(Hosston), 트래비스픽(Travis Peak)층과 탄산염 퇴적암층인 슬리고(Sligo), 트리니티(Trinity) - 파인아일랜드(Pine Island), 피어살(Pearsall), 글랜로스(Glen Rose), 에드워드(Edwards), 조오지타운(Georgetown)/부다(Buda) 층이 있다. 이 시기 저류암층에 탄화수소를 공급했던 근원암(source rock)으로는 경사방향 하부(down-dip)에 위치하고 있는 셰일과 이회암층이 꼽히고, 덮개암(seal)은 대개 경사방향 상부(up-dip)에 위치하고 있는 계일과 치밀한 석회암층, 그리고 증발암으로 보인다. 하부 백악기 동안 전 걸프만 퇴적분지는 천해환경하에 있었는데, 남서부 지역은 백악기 말까지 계속 이어졌던 천해 탄산염 환경이,북쪽과 서쪽지역에서는 육성기원의 세립질 퇴적물이 주로 집적되는 환경이었다. 상부 백악기동안에는 걸프만 퇴적분지는 주요한 해수면 상승기와 연관되어 비교적 수심이 깊었던 환경하에 있었으며 이 때 형성된 주요 저류암층으로는 우드바인(Woodbine)/투스칼루사(Tuscaloosa) 사암층, 테일러(Taylor) 나바로(Navarro) 사암층과 오스틴(Austin) 백악 및 탄산염암층이 있다. 이 저류암층에 탄화수소를 공급했던 근원암층으로는 경사방향 하부의 셰일층이, 그리고 덮개암층은 경사방향 상부의 계일층이 그 역할을 담당했던 것으로 해석된다. 뗘악기 하부와 상부 퇴적층의 주요 트랩(trap)으로는 완만한 기둥형(pillow)으로부터 복잡한 다이아피어(diapir) 형태의 암염층 관련 배사구조와 하단 단층블록위에 놓여 있으며 롤오버(rollover) 배사구조를 갖는 성장단층이 있다. 투수 장애(permeability barrier), 상부 경사방향으로 첨멸하는 사암체(up-dip pinch-out sand body깥 침식부정합면(unconformity truncation)도. 걸프만 석유부존에 중요한 역할을 한 트랩들이다. 백악기의 주요한 저류암층들은 범세계 해수면곡선의 하강시기와 잘 일치하고 있는데 이는 백악기동안 형성된 걸프만의 퇴적층서가 범세계 해수면곡선을 전반적으로 잘 반영하고 있음을 의미한다. 즉 퇴적작용을 주로 지배하는 세 즌요 변수인 지구조적인 분지의 침강운동,퇴적물의 공급,해수면 변동오그÷중에서 해수면 변동요소가 이 시기동안 가장 중요한 역할을 했음을 의미한다.
자그로스 습곡대는 신생대 시기에 아라비아 판과 유라시아 판이 충돌하며 형성되었다. 이 습곡대는 터키에서 호르므즈 지역까지 북서-남동 방향으로 2,000 km 이어진 산맥을 이룬다. 전세계 석유의 약 8%가 자그로스 산맥(충상단층)의 전면부에 발달한 습곡으로 이루어진 배사구조에 집적되어 있다. 지금까지 알려진 자그로스 지역의 5개 석유시스템 가운데 백악기 중기-마이오세 초기 석유 시스템의 원시 자원량이 가장 많다. 백악기 중기-마이오세 초기 석유 시스템의 근원암은 Kazhdumi층과 Pabdeh층으로 석유 생성 이상으로 숙성되었으며, 저류암은 Bangestan층군(Sarvak, Ilam층)과 Asmari층이며, 덮개암은 증발잔류암층인 Gachsaran층과 셰일 층인 Gurpi층이다. Bangestan층군과 Asmari층에 트랩되어 있는 원유는 90%이상이 Kazhdumi층에서 기원하였고 그 외 나머지 원유는 Pabdeh층에서 기원하였다. 데즈풀만 지역에서 고각의 배사구조를 이루고 있는 Asmari, Sarvak, Khami층은 이미 많은 부분이 탐사된 반면 좀더 깊은 곳에 위치한 퇴적층과 저각의 소규모 배사구조는 아직 탐사되지 않았다. 그러므로 이 지역의 개발 잠재력은 자그로스 습곡대 석유시스템의 이해를 필요로 한다.
남해 대륙붕 제주분지의 각 퇴적층에 대한 심층 구조도를 작성하고 이를 기반으로 3-D 석유시스템 모델링을 수행하여, 이 지역의 석유와 가스의 생성과 배출, 그리고 이동과 집적에 대하여 분석하였다. 최하부 퇴적층인 에오세층을 근원암으로 설정하였으며, 하천-호수의 퇴적환경을 고려하여 타입 II와 III가 혼합된 케로젠으로부터 석유와 가스가 생성되는 것으로 입력하여 모델링을 실시하였다. 초기 유기탄소 함량은 기존의 시추공 자료들과 퇴적환경을 고려하여 4%로 입력하였다. 모델링 결과 많은 양의 석유와 가스가 생성되는 지역은 제주분지 내 한일공동개발광구(Joint Development Zone; 이하 JDZ) 4소구 서쪽지역으로, 20 Ma에 많은 양의 석유와 가스가 이곳의 근원암으로부터 배출되어 상위의 저류층으로 이동하였다. JDZ 4소구 지역의 근원암에서 배출되어 나온 석유와 가스는 주변에 이미 형성되어 있는 크고 작은 폐쇄형 유망구조(closure)로 이동하여 집적되었다. JDZ 1소구와 2소구가 접한 지역의 동쪽부분도 석유와 가스가 많이 생성되는 지역이다. 이곳에서 생성된 석유와 가스는 10 Ma에 주로 배출되었으며 근원암에서 배출된 석유와 가스는 상위의 퇴적층으로 이동하여 집적되었다. JDZ 1소구와 2소구가 접한 지역은 JDZ 4소구 지역보다 석유와 가스의 배출이 상대적으로 늦게 이루어지고 저류암으로의 이동도 상대적으로 늦게 나타나는 것으로 모델링되었다. 석유의 경우는 비교적 짧은 수평거리를 이동하는 것에 비하여 가스의 경우는 상대적으로 먼 수평거리를 이동하였으며 수직이동도 활발하였을 것으로 추정된다. 석유와 가스의 이동이 활발했던 시기는 마이오세 시기이며 이때는 광역적인 덮개암이 형성되기 이전이므로 많은 양의 석유와 가스가 지표로 유출되었을 가능성이 있다. 그러나 올리고세층과 마이오세층은 사질암과 이질암이 교호되는 지층으로, 폐쇄형 유망구조가 잘 형성된 곳에서는 석유와 가스가 집적된 것으로 모델링 되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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