The Fe/MgO catalysts with different Fe loadings (1, 4, 6, 15 and 30 wt% Fe) were prepared by a wet impregnation with iron nitrate as precursor. All of the catalysts were characterized by BET surface analyzer, X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (TPR), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The maximum removal capacity of $H_2S$ was obtained with 15 wt% Fe/MgO catalyst which had the highest BET surface area among the measured catalysts. XRD of Fe/MgO catalysts showed that well dispersed Fe particles could be present on Fe/MgO with Fe loadings below 15 wt%. The crystallites of bulk $\alpha$-$Fe_2O_3$ became evident on 30 wt% Fe/MgO, which were confirmed by XRD. TPR profiles showed that the reducibility of Fe/MgO was strongly related to the loaded amounts of Fe on MgO support. Therefore, the highest removal efficiency of $H_2S$ in wet oxidation could be ascribed to a good dispersion and high reducibility of Fe/MgO catalyst. XPS studies indicated that the $H_2S$ oxidation with Fe/MgO could proceed via the redox mechanism ($Fe^{3+}\;{\leftrightarrow}\;Fe^{2+}$).
The oxidation of carbon monoxide by gaseous oxygen in the presence of a powdered $Nd_{1-x}Sr_xCoO_{3-y}$ solid solution as a catalyst has been investigated in the temperature range from 150$^{\circ}$C to 300$^{\circ}$C under various CO and $O_2$ partial pressures. The site of Sr substitution, nonstoichiometry, structure, and microstructure were studied by means of powder X-ray diffraction and infrared spectroscopy. The electrical conductivity of the solid solution has been measured at 300$^{\circ}$C under various CO and $O_2$ partial pressures. The oxidation rates have been correlated with 1.5-and 1.2-order kinetics with and without a $CO_2$ trap, respectively; first-and 0.7 order with respect to CO and 0.5-order to $O_2$. For the above reaction temperature range, the activation energy is in the range from 0.25 to 0.35 eV/mol. From the infrared spectroscopic, conductivity and kinetic data, CO appears essentially to be adsorbed on the lattice oxygens of the catalyst, while $O_2$ adsorbs as ions on the oxygen vacancies formed by Sr substitution. The oxygen vacancy mechanism of the CO oxidation and the main defect of $Nd_{1-x}Sr_xCoO_{3-y}$ solid solution are supported and suggested from the agreement between IR data, conductivities, and kinetic data.
Experimental investigation to estimate the feasibility of fast selective catalytic reduction (SCR) or oxidation catalyst combined ammonia SCR system to abate NOx in low temperature condition ($150{\sim}250^{\circ}C$) is reported. Because the conversion of NO to $NO_2$ is pre-requisite of the fast SCR process, the effect of the amount of oxidation catalyst to NO conversion to $NO_2$ was tested. 37, 45 and 51% of conversion rates were obtained for the OCV of 563000, 375000 and 281000 h, respectively. $De-NO_x$ performance in the case of $NO_2/NO_x$ ratio of 45% showed the best result in all tested temperature conditions. Comparison of the fast SCR and standard SCR with the condition of $NO_2/NO_x$ ratio of 45%, $200{\sim}250^{\circ}C$ and space velocity of 10000~30000 h showed that the fast SCR does not show much difference according to the variance of space velocity. Also it was shown that using the fast SCR, the volume of SCR catalyst can be reduced less than half of the standard SCR condition by increasing space velocity without the loss of $De-NO_x$ performance.
The formation of $Co_nTiO_{n+2}$ compounds, i.e., $CoTiO_3$ and $CO_2TiO_4$, in a 5wt% $CoO_x/TiO_2$ catalyst after calcination at different temperatures has been characterized via scanning electron microscopy (SEM), Raman and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measurements to verify our earlier model associated with $CO_3O_4$ nanoparticles present in the catalyst, and laboratory-synthesized $Co_nTiO_{n+2}$ chemicals have been employed to directly measure their activity profiles for CO oxidation at $100^{\circ}C$. SEM measurements with the synthetic $CoTiO_3$ and $CO_2TiO_4$ gave the respective tetragonal and rhombohedral morphology structures, in good agreement with the earlier XRD results. Weak Raman peaks at 239, 267 and 336 $cm^{-1}$ appeared on 5wt% $CoO_x/TiO_2$ after calcination at $570^{\circ}C$ but not on the catalyst calcined at $450^{\circ}C$, and these peaks were observed for the $Co_nTiO_{n+2}$ compounds, particularly $CoTiO_3$. All samples of the two cobalt titanate possessed O ls XPS spectra comprised of strong peaks at $530.0{\pm}0.1$ eV with a shoulder at a 532.2-eV binding energy. The O ls structure at binding energies near 530.0 eV was shown for a sample of 5 wt% $CoO_x/TiO_2$, irrespective to calcination temperature. The noticeable difference between the catalyst calcined at 450 and $570^{\circ}C$ is the 532.2 eV shoulder which was indicative of the formation of the $Co_nTiO_{n+2}$ compounds in the catalyst. No long-life activity maintenance of the synthetic $Co_nTiO_{n+2}$ compounds for CO oxidation at $100^{\circ}C$ was a good vehicle to strongly sup port the reason why the supported $CoO_x$ catalyst after calcination at $570^{\circ}C$ had been practically inactive for the oxidation reaction in our previous study; consequently, the earlier proposed model for the $CO_3O_4$ nanoparticles existing with the catalyst following calcination at different temperatures is very consistent with the characterization results and activity measurements with the cobalt titanates.
This study was conducted to investigate the characteristics of CO oxidation by NO poisoning in Pt/TiO2 catalyst prepared by wet impregnation method and calcined at 400 ℃. In order to confirm the NO poisoning effect of the Pt/TiO2 catalyst, the change of reaction activity was observed when NO was injected during the CO+O2 reaction where it was ascertained that the CO conversion rate rapidly decreased below 200 ℃. Also, CO conversion was not observed below 125 ℃. Recovery of initial CO conversion was not verified even if NO injection was blocked at 125 ℃. Accordingly, various analyses were performed according to NO injection. First, as a result of the TPD analysis, it was confirmed that NO pre-adsorption in catalyst inhibited CO adsorption and conversion desorption from adsorbed CO to CO2. When NO was pre-adsorbed, it was confirmed through H2-TPR analysis that the oxygen mobility of the catalyst was reduced. In addition, it was validated through FT-IR analysis that the redox cycle (Pt2+→Pt0→Pt2+) of the catalyst was inhibited. Therefore, the presence of NO in the Pt/TiO2 catalyst was considered to be a poisoning factor in the CO oxidation reaction, and it was determined that the oxygen mobility of the catalyst is required to prevent NO poisoning.
SANGHO LEE;HYEONGJUN JANG;CHEOLWOONG PARK;SECHUL OH;SUNYOUP LEE;YONGRAE KIM
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.33
no.6
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pp.786-794
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2022
Green ammonia is a promising renewable energy carrier. Green ammonia can be used in various energy conversion devices (e.g., engine, fuel cell, etc.). Ammonia has to be fed with hydrogen for start-up and failure protection of some energy conversion devices. Ammonia can be converted into hydrogen by decomposition and partial oxidation. Especially, partial oxidation has the advantages of fast start-up, thermally self-sustaining operation and compact size. In this paper, thermodynamics, start-up and operation characteristics of ammonia partial oxidation were investigated. O2/NH3 ratio, ammonia flow rate and catalyst volume were varied as operation parameters. In thermodynamic analysis, ammonia conversion was maximized in the O2/NH3 range from 0.10 to 0.15. Ammonia partial oxidation reactor was successfully started using 12 V glow plug. At 0.13 of O2/HN3 ratio and 10 LPM of ammonia flow rate, ammonia partial oxidation reactor showed 90% of ammonia conversion over commercial Ru catalyst. In addition, Increasing O2/NH3 ratio from 0.10 to 0.13 was more effective for high ammonia conversion than increasing catalyst volume at 0.10 of O2/NH3.
In this study, impact of Co proportion and calcination temperature of ceria on the Co/CeO2 was analyzed by comparing nitrogen monoxide oxidation performance of various catalysts and their physico-chemical properties. The structural properties of each catalyst were studied by XRD and BET analysis, and the surface crystal states of cobalt were proposed according to the surface density. Oxidation states of elements were observed through Raman and XPS analysis, and the relationship between typical oxidation states and nitrogen monoxide oxidation performance was designed. Through H2-TPR, oxygen-transferring capacity due to changes in the characteristics of catalysts were identified, and activation sites (Co3+) for oxidation were suggested.
Catalytic wet oxidation of ethylene glycol as refractory compound was studied in a batch slurry reactor using lwt% $Pt/A1_2O_3$, lwt% $Pt/TiO_2,\;Mn/CeO_2$(1:1) and 5wt% $Mn/Al_2O_3$. Experiments were conducted to investigate theeffects of temperature, initial ethylene glycol concentration, catalyst dosage and PH on the ethylene glycol decomposition. When compared with the uncatalyzed reaction, the use of catalysts could increase the rate of ethylene glycol decomposition. The lwt% $Pt/A1_2O_3$ catalyst was preferable to the other catalysts for the destructive oxidation of ethylene glycol. The reaction rate was first order with respect to initial concentration of ethylene glycol. In acidic condition the removal efficiency of ethylene glycol was good, but there was a significant leaching of platinum. Small amount of acetic acid, oxalic acid, masonic acid and formic acid as intermediates were detected during catalytic wet air oxidation of ethylene glycol.
As the internal combustion engine vehicles of high fuel efficiency and low emission are demanded, it becomes important to procure technologies for improving low-temperature performance of automotive catalyst systems. In this study, we showed that the combustion rate of diesel particulate matter is greatly enhanced at low temperature by applying fuel-borne catalyst and perovskite catalyst concurrently. It was tried to examine the correlation between elemental composition of perovskite catalyst and combustion activity of mixed catalyst system. To achieve this goal, we applied temperature-programmed oxidation technique in testing the combustion behavior of perovskite-mixed particulate matter bed which contained the element of fuel-borne catalyst or not. We tried to explain the synergetic action of two catalyst components by comparing the trends of concentrations of carbon dioxide and nitrogen oxide in temperature-programmed oxidation results.
Kang, Hyerin;Lee, Ye Hwan;Kim, Sung Chul;Chang, Soon Woong;Kim, Sung Su
Applied Chemistry for Engineering
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v.32
no.3
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pp.326-331
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2021
In this study, the preparation conditions for a TiO2-based vanadium-based catalyst for oxidizing hydrogen sulfide at room temperature were optimized. Four types of commercial TiO2 were used as a catalyst support and the performance evaluation of hydrogen sulfide oxidation at room temperature of V/TiO2 by varying vanadium contents prepared using the impregnation method was performed. Among the types of TiO2 tested, it was confirmed that the catalyst with the vanadium content of 5% and based on TiO2(A) has the best hydrogen sulfide conversion rate of 58%. By comparing the physical and chemical properties of the catalyst, the specific surface area of the support and the species of dominant vanadium are the major factor in catalyst performance. In order to confirm the regeneration characteristics of the catalyst with reduced activity, heat treatment was performed at 400 ℃ for 2 h, and the amount of hydrogen sulfide oxidation decreased by 10% due to the partial deposition of sulfur in the regenerated catalyst, but it was confirmed that the initial performance was similar.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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