이 연구는 습지의 수생 식물이 퇴적물에 유발하는 생지화학적 변화들을 식물이 존재하는 퇴적물과 존재하지 않는 퇴적물의 공극수 및 퇴적물을 비교 분석함으로써 살펴보았다. 현장 실험을 통하여 식물의 생장기간 동안 rhizosphere에서 높은 SO$_4{^{2-}}$ 농도가 관찰되었고, 이는 식물의 뿌리에서 방출된 산소가 주변 퇴적물에 존재하고 있는 sulfide를 산화시킨 결과라 판단된다. 측정된 AVS의 농도는 SO$_4{^{2-}}$ 농도 증가를 보여주기에 충분한 양이 존재하였고, 관찰된 SO$_4{^{2-}}$ 농도를 발생시키기 위해 AVS 산화에 요구되는 산소량은 0.85 g/m$^2$ day로 다른 연구자들의 연구결과와 부합되는 결과를 도출하였다. 식물이 존재하지 않는 퇴적물의 경우 대부분의 AVS가 지표면에 존재하고 있는데 비해 식물이 존재하는 경우 rhizosphere에서 가장 높은 농도의 AVS가 존재하고 있는 것으로 보아 식물의 evapotranspiration에 의해 지표수내 SO$_4{^{2-}}$가 혐기성 상태인 퇴적물 내부로 활발히 이동되어 졌음을 알 수 있다. 그 외에도, 식물에 의해 증가된 유기물은 퇴적물에서 탄소 순환에 중요한 역할을 하는 $\beta$-glucosidase 효소의 활성도를 증가시켰다.
In this study, we propose a catalyst structure including enzyme and metal nano rod for glucose sensing. In the catalyst structure, glucose oxidase (GOx) and gold nano rod (GNR) are alternatingly immobilized on the surface of carbon nanotube (CNT), while poly(ethyleneimine) (PEI) is inserted in between the GOx and GNR to fortify their bonding and give them opposite polarization ($[GOx/GNR]_nPEI/CNT$). To investigate the impact of $[GOx/GNR]_nPEI/CNT$ on glucose sensing, some electrochemical measurements are carried out. Initially, their optimal layer is determined by using cyclic voltammogram and as a result of that, it is proved that $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$ is the best layer. Its glucose sensitivity is $13.315{\mu}AmM^{-1}cm^{-2}$. When it comes to the redox reaction mechanism of flavin adenine dinucleotide (FAD) within $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$, (i) oxygen plays a mediator role in moving electrons and protons generated by glucose oxidation reaction to those for the reduction reaction of FAD and (ii) glucose does not affect the redox reaction of FAD. It is also recognized that the $[GOx/GNR/PEI]_3/CNT$ is limited to the surface reaction and the reaction is quasi-reversible.
본 연구에서는 환경오염을 발생시키는 위험한 중금속 물질들인 카드뮴과 납의 검출 능력을 향상시키기 위해, 순수한 탄소나노튜브(p-CNT) 전극 및 티올화된 탄소나노튜브(t-CNT) 전극을 이용하여 카드뮴과 납 금속의 민감도를 평가하였다. 또한, 두 금속이 동시에 포함되어 있을 때의 상호작용 반응기작을 분석하였다. 이를 위해, 네모파 벗김전압전류법이 이용되었는데, 두 CNT 전극에서 모두 네모파 벗김전압전류법의 최적조건으로, 30 Hz의 주파수, -1.2 V vs. Ag/AgCl의 석출전위 및 300 s의 석출시간이 결정되었다. 민감도 측면에서 카드뮴과 납 모두 t-CNT 전극에서 p-CNT 전극보다 더 좋은 결과를 얻었다. 두 금속의 센서민감도를 각각 측정하였을 때, 카드뮴의 경우 p-CNT 및 t-CNT 전극에서 $3.1{\mu}A/{\mu}M$ 및 $4.6{\mu}A/{\mu}M$의 센서 민감도를 보였고, 납의 경우 p-CNT 및 t-CNT 전극에서 $6.5{\mu}A/{\mu}M$ 및 $9.9{\mu}A/{\mu}M$였다. p-CNT 전극에서 t-CNT 전극보다 센서민감도가 좋은 이유는, CNT에 티올기를 적용시키면서 금속이온의 반응속도가 증가되기 때문이다. 두 금속을 동시에 넣고 민감도를 측정할 경우, 전극에 관계없이 납의 센서민감도가 카드뮴의 센서 민감도보다 우수하였다. 납과 카드뮴 중 납의 센서 민감도가 우수한 이유는 납의 표준전극전위가 낮아 산화반응성이 우수하여 카드뮴보다 더 먼저 전극위에 석출되어, 벗김반응시에 표면에서 떨어져 나가기 쉽기 때문이다.
만경강 하구역의 입자성 부유물질 및 유기탄소 거동에 관한 연구가 2003년 2월, 5월, 7월, 8월에 이루어졌다. 갈수기인 2, 5월과 풍수기인 7, 8월에 만경강을 통한 담수 유입량의 차이는 매우 컸으며, 용존유기탄소의 유입량은 갈수기와 풍수기에 각각 약 $8.16{\times}10^2tonC\;month^{-1}$와 $5.77{\times}10^3tonC\;month^{-1}$, 입자성유기탄소의 유입량은 갈수기와 풍수기 각각 약 $9.37{\times}10^2tonC\;month^{-1}$와 $3.14{\times}10^4tonC\;month^{-1}$로 나타났다. 특히 많은 강우가 집중되었던 풍수기에 방조제 내 북측 수역의 용존유기탄소 농도가 증가하는 경향을 보였다. 조사기간 중 만경강 히구역에서의 용존유기탄소 분포는 염분에 대해 비교적 보존적인 특성을 보이고 있어, 담수와 해수사이의 물리적 희석작용에 영향을 많이 받는 것으로 나타났다. 그러나 입자성유기탄소의 분포는 부유물질의 거동과 유사하게 60-90% 정도가 하구역에 침강, 제거되는 것으로 나타났다. 이러한 결과로 볼 때 새만금 방조제 완공 후 만경강 하구역이 외해와의 물질 교환이 차단 될 경우, 저층에 퇴적된 다량의 유기 탄소가 저층 용존 산소 고갈의 주요 원인이 될 수 있음을 시사하고 있다.
본 연구에서는 Graphite Felt (GF) 전극의 표면에 산소와 질소의 도핑을 통하여 전기화학적 특성을 개선하고, 이의 촉매화학적 효과를 바나듐 레독스 흐름전지의 양극과 음극의 특성비교를 통하여 관찰하였다. 탄소전극 표면의 산소와 질소 동시 도핑은 GF 샘플을 773 K에서 암모니아-공기 ($NH_3=50%$, $O_2=10%$) 혼합가스에 노출시켜 Chemical Vapor Deposition (CVD) 방법으로 제조하였다. 이러한 산소-질소 동시 도핑의 전기화학적 효과는 산소만으로 도핑 처리된 GF 샘플과 비교하여 분석, 평가하였다. 탄소전극 샘플들의 표면 구조와 화학적 조성은 Scanning Electron Microscopy (SEM)와 X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) 방법을 통하여 분석하였다. 결과물로 얻어진 탄소전극은 바나듐 레독스-흐름전지의 양극과 음극에 동시 적용하여 충-방전 사이클을 진행하고, 각 전극이 흐름전지의 효율과 양극과 음극에서의 전기화학적 특성에 미치는 효과를 비교하여 분석하였다. 산소와 질소의 동시 도핑으로 처리된 GF 전극은 산소만으로 활성화된 전극에 비하여 흐름전지의 전압 및 에너지 효율에서 2% 이상의 향상 효과를 보여주었다. 특히, 탄소전극 표면의 산소-질소의 동시 도핑은 음극반응에서 우수한 전기화학적 특성을 유도하는 것을 확인하였다.
콜로이드 실리카와 가용성 실리카를 이용하여 나트륨이 첨가되지 않은 다양한 금속이온 첨가 MCM-41 촉매를 제조하였다. 전이금속 이온인 $V^{5+}$, $Co^{2+}$ 및 $Ni^{2+}$이 MCM-41에 첨가되었을 경우 기공벽 내의 실리콘 이온과 등방치환을 하여 실리카 기공벽 내에서 독립된 단일 활성점을 형성하여 우수한 환원 및 활성 내구성을 보였다. 수소 승온 환원법을 이용하여 Co-MCM-41 촉매의 기공 곡률 반경효과에 대해 검토해 본 결과, 적절한 환원 처리와 기공 크기 및 pH 조절에 따라 코발트 금속입자의 크기를 1nm 이하의 범위에서 조절할 수 있었으며, 이 미세 금속 입자들은 표면 금속이온들과의 결합으로 인해 상당한 고온 안정성이 있음을 발견하였다. 완전 환원 후에도 비정형 실리카의 부분 덮힘으로 인해 금속 입자들의 표면 이동 및 뭉침 현상이 현저히 저하되는 것을 볼 수 있었다. 이들 촉매의 반응 예로 금속 입자 크기에 민감한 단일층 탄소 나노튜브의 합성을 Co-MCM-41을 이용하여 실시하였고, 금속 입자의 안정성 시험반응으로 Co 및 Ni-MCM-41을 이용한 CO 메탄화 반응, V-MCM-41을 이용한 메탄올 및 메탄의 부분 산화반응 및 기공곡률 반경이 촉매활성에 미치는 영향 등을 살펴보았다.
활성화된 탄소반죽전극 표면을 N피드록시숙신이미드(NHS)층으로 수식한 후, 이 전극을 이용하여 square-wave voltammetry방법으로 과량의 아스코빅산 존재 하에서 도파민을 측정하였다. 수식된 전극의 특성은 도파민과 아스코빅산 혼합용액에서 순한전압전류법을 이용하여 조사하였다. 도파민과 아스코빅산의 산화 피크의 분리는 시료용액의 pH에 큰 영향을 받았으며, pH 4.0에서 최대의 피크분리(172mv)를 보였다. 따라서 도파민을 정량하기 위한 square-wave voltammeoy는 140 mM NaCl을 포함하는 100 mM phosphate buffered saline (PBS)의 pH 4.0 조건에서 수행하였다. NHS로 수식된 전극은 0.2mM 아스코빅 산의 존재 하에서 도파민의 농도 $5.0\times10^{-2}$까지 검출한계와 감응기울기 $6.1{\mu}A/{\mu}M$의 감도를 나타내었다. 반면 수식되지 않은 전극은 $1.0{\mu}M$의 검출한계와 $0.93{\mu}A/{\mu}M$ 기울기를 나타내어 표면에 수식된 N-히드록시숙신이미드가 도파민의 감응을 촉진함을 보여주었다.
비표면적이 큰 혼합 활성탄과 전도도가 높은 전도성고분자 폴리피롤을 이용하여 낮은 임피던스와 높은 에너지밀도를 가지는 새로운 형태의 슈퍼커패시터를 제조하였다. 전극 활성물질로 활성탄 BP-20과 MSP-20을 사용하였고, 전기 전도도를 높이기 위하여 활성탄에 전도성 개량제 카본블랙(Super P)과 2-naphthalenesulfonic acid(2-NSA)로 도핑된 전도성 고분자 폴리피롤을 첨가하였다. 용액상태의 유기 결합제 poly(vinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene) [P(VdF-co-HFP)/NMP]에 전극 소재들을 혼합시켜 전극을 제조하였다. 실험 결과 최적의 전극 배합비는 78(MSP-20: BP-20=1 : 1) : 17 (Super P : Ppy=10:7) : 5 [P(VdF-co-HFP)] wt%이었다. 폴리피롤이 7 wt% 첨가된 단위셀의 비정전용량은 28.02 F/g, DC-ESR은 $1.34{\Omega}$, AC-ESR은 $0.36{\Omega}$, 에너지밀도는 19.87 Wh/kg, 동력밀도는 9.77 kW/kg이었다. 500회 충 방전 실험 후 초기 정전용량의 80%를 유지하여 사이클 특성이 우수하였다. 폴리피롤을 첨가함으로써 낮은 내부 저항, 슈도용량(pseudo capacitance)의 발현, 낮은 전하전이저항 및 빠른 반응속도에 의하여 급속한 충 방전이 가능하였다. 그리고 활성탄의 흡탈착에 의한 비패러데이 용량과 폴리피롤의 산화 환원에 의한 슈도용량의 복합현상 때문에 비정전용량이 높게 나타났다.
본 연구에서는 바나듐 레독스 흐름전지의 효율을 향상시키고자 탄소펠트에 열산화 반응과 암모니아수 처리를 이용하여 질소가 도핑된 탄소펠트 전극을 제조하였다. 또한 제조된 탄소펠트 전극의 전기화학적 특성평가를 위하여 CV 실험 및 충/방전 실험을 실시하였다. 암모니아수 처리온도가 증가함에 따라 탄소펠트 표면의 질소 관능기가 증가함을 XPS를 통하여 확인하였으며, CV 측정 결과 암모니아수 처리된 탄소펠트는 열산화된 탄소펠트에 비하여 산화/환원의 반응성이 우수함을 확인하였다. 충/방전 실험결과 $300^{\circ}C$에서 암모니아수 처리한 탄소펠트 전극은 열산화된 탄소펠트 전극보다 에너지효율, 전압효율, 전류효율이 각각 약 6.93, 1.0, 4.5%씩 향상됨을 알 수 있었다. 이는 질소 관능기가 탄소펠트 전극과 전해질 사이의 전기화학적 성능 향상에 도움을 주었기 때문으로 사료된다.
본 연구에서는 발포질석을 글리세롤로 코팅하여 인에 대한 흡착력을 높인 발포질석 흡착제 제조 및 인 제거능력을 평가하였다. 발포질석과 4 mol%의 황산을 포함한 글리세롤을 1:4 비율로 혼합 후 380, 580, $780^{\circ}C$로 가열하여 다공성 탄소층을 발포질석 표면에 부착하였다. $380^{\circ}C$로 가열한 질석의 경우 비표면적인 $53.1m^2/g$을 나타내었으며, TGA 분석을 통해 탄소성분의 산화로 인한 질량손실이 가장 큰 것으로 분석되었다. $380^{\circ}C$로 제조된 코팅 발포질석을 이용한 수용액 속의 인 제거를 흡착모델에 적용해보니 Langmuir 모델에 더 적합하며 여기로부터 구한 최대제거량은 714.3 mg/kg으로 기존 점토광물을 이용한 인 흡착연구결과보다 더 흡착용량이 뛰어난 것을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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