최근 급속한 경제성장과 기술발달로 전기전자폐기물(WEEE)의 발생량이 꾸준히 증가하고 있으며, 이에 따라, 전기전자폐기물의 처리에 대한 중요성 또한 높아지고 있다. 이중, 인쇄회로기판(PCB)의 경우, 유가금속을 다량 함유하고 있기 때문에 친환경적이고 경제적인 재활용 방법에 관한 다양한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 본 연구에서는 PCB스크랩으로부터 제조된 양극동의 전해정련 과정에서 발생한 양극슬라임을 활용하여 Ag 및 Au 회수를 위한 실험을 수행하였다. Ag의 경우, 3 M $HNO_3$, 100 g/L, $70^{\circ}C$로 침출하였고, 침전, 알칼리 용해, 환원 방법에 의하여 Ag를 회수하였다. Au의 경우, 양극슬라임의 질산 침출 잔사를 25% Aqua regia (왕수), 200 g/L, $70^{\circ}C$로 침출하였고, pH조정, 이온교환수지 흡착 및 탈착, 환원 방법에 의하여 Au를 회수하였다. 최종적으로 얻어진 Au, Ag의 순도는 99.99%로 확인되었다.
온실가스로 인한 지구 온난화는 엘니뇨, 라니냐와 같은 심각한 기상이변을 초래하고 있으며, 매년 그 피해가 심각하게 증가하고 있는 실정이다. 따라서 온실가스의 80% 이상을 차지하고 있는 $CO_2$ 배출량을 감축하는 것이 매우 시급한 현안으로 부상되고 있다. 다공성 탄소는 고비표면적, 다양한 세공구조, 열 및 화학적 안정성, 재사용성과 같은 높은 유용성으로 인하여 carbon capture and storage (CCS) 기술에서 다른 여러 재료와 함께 중요한 위치를 차지하고 있는 재료이다. 본고에서는 주로 많이 연구되고 있는 CCS 기술 및 연구 동향에 대하여 살펴보았으며, 그 중 경제성과 실용성 흡착제로 각광을 받고 있는 다공성 탄소를 중심으로 배가스 중 $CO_2$ 흡착과 에너지 활용이 가능한 바이오 가스 분리에 대한 특성을 고찰하였다.
본 연구에서는 도장 공정에서 사용된 폐활성탄을 원통형 카트리지에 충진하여 저온 가스에 의한 탈착 특성을 파악하였다. 폐활성탄의 탈착유량을 결정하기 위하여 활성탄의 톨루엔 흡착 및 탈착 실험을 진행하였다. 실험결과에서 1, 2, 4 ㎥ min-1의 유량으로 탈착을 하였을 때 높은 THC 농도와 탈착시간에 의하여 2 ㎥ min-1이 적절하다고 판단하였다. 폐활성탄은 탈착시간 초기에 가스성분에서 비점이 낮은 2-butanone과 MIBK (methyl isobutyl ketone)가 높은 비율로 발생되었고, 그 이후에는 THC의 농도가 감소하면서 BTX계열이 상대적으로 높은 비율로 탈착되었다. 폐활성탄의 탈착시간 동안 발생되는 가스 성분의 총 열량은 316 kcal kg-1으로 나타났다. 폐활성탄을 이용하여 톨루엔으로 5회 반복 재생한 결과에서는 요오드가 및 비표면적이 신탄에 비하여 상대적으로 낮은 것으로 분석되었다. 원통형 카트리지 2개를 직렬로 연결한 탈착실험에서는 최대 THC농도가 약 470 ppm으로 나타났다.
V2O5-WO3-TiO2 촉매를 담지하여 그래핀(graphene) 기반 세라믹필터를 제조하였으며, 이를 활용하여 질소산화물(NOx)의 제거실험을 수행하였다. 산화그래핀(graphene oxide, GO)은 흑연(graphite)을 이용하여 Hummer's method에 의해 제조하였고 환원제로 히드라진(N2H4)을 통해 환원 산화그래핀(reduced graphene oxide, rGO)을 제조하였다. 제조된 그래핀을 세라믹필터 표면에 유-무기 하이브리드 원리를 이용하여 코팅하였으며, 여기에 광촉매물질을 담지하였다. 광촉매물질은 바나듐(V), 텅스텐(W), 티타늄(Ti)를 사용하여 sol-gel법에 의해 코팅 후 350 ℃ 소성 공정을 통하여 광촉매담지 세라믹필터를 제조하였다. UV광을 제조된 필터에 조사하여 NOx의 제거 실험을 수행하였으며, NOx의 제거 효율은 기존의 세라믹필터보다 GO 및 rGO가 코팅된 경우가 우수하였다. 이는 코팅된 그래핀에 의한 흡착성의 향상 때문으로 판단되며, 그래핀의 농도가 증가함에 따라 보다 높은 NOx의 제거효율을 확인하였다.
본 연구에서는 제강전기로 슬래그를 해양복토제로 활용하기 위한 인제거 특성실험을 실시하였다. 제강전기로 슬래그의 $PO_4{^-}-P$ 제거 특성에 관한 시험 결과, 슬래그 내의 CaO는 $Ca^{2+}$와 $OH^-$로 이온화됨에 따라 $PO_4{^-}-P$와 반응하여 HAP를 형성함으로써 용액 중에 존재하는 $PO_4{^-}-P$를 효과적으로 제거하는 것으로 나타났다. 연속반응기를 통한 해수 내 $PO_4{^-}-P$의 지속적인 유업에 대한 제거특성을 확인한 결과, 칼럼 내 $PO_4{^-}-P$ 농도는 반응 3일 이후 급격히 감소하여 10일 이후에는 0.5 ppm 이하로 나타났다. 실제 연안해역의 저질을 이용한 제강전기로 해양복토제 적용실험 결과, 반응 25일 후 $PO_4{^-}-P$ 발생량을 93~98% 저감시키는 것으로 나타났다. 이러한 결과를 바탕으로 제강전기로 슬래그를 해양복토제로 활용할 경우 $PO_4{^-}-P$ 제거 및 억제효과가 있으며, 파쇄선별 등 별도의 추가공정 없이 적은 량으로도 사용 가능할 것으로 판단된다.
철 화합물을 처리한 활성탄소섬유(Fe-ACF)를 사용하여 Fe-활성탄소섬유/$TiO_2$ (Fe-ACF/$TiO_2$) 복합체 촉매를 제조하였다. 또한, Fe-ACF/$TiO_2$ 복합체 촉매는 BET, SEM, XRD 와 EDX 기기를 사용하여 특성화하였다. BET 표면적은 각각의 복합체들에 대한 흡착 특성과 관계 있음을 나타내었다. SEM 결과는 ACF의 표면상에 Fe 화합물과 이산화 티탄이 분포해 있음을 나타내었다. XRD 결과는 Fe-ACF/$TiO_2$ 복합체가 철 중간체 화합물과 함께 아나타제 구조를 가지고 있음을 나타내었다. EDX 결과는 Fe-ACF/$TiO_2$ 복합체내에 C, O, Ti와 Fe 피크의 존재를 보였다. 광촉매 분해 효과로부터, 이들 복합체에 의한 유기염료의 분해를 관찰 하였다. 다른 분해 효과는 Fe의 포토-펜톤 반응의 탓으로 여겨진다. 즉 Fe-ACF/$TiO_2$의 복합적인 반응은 MB 분해에 대한 강력한 포토-펜톤 반응을 생성한 것으로 여겨진다.
본 연구에서는 세공충진막 제조를 위해 활용되는 다공성 지지체의 친수화 처리를 위해서 음이온성, 양이온성, 비이온성 계면활성제를 사용하였으며, 계면활성제 종류, 농도 및 함침 시간에 따른 친수화 정도를 확인하였다. 또한 친수화 처리한 지지체를 이용하여 세공충진형 음이온교환막을 제조하고 이온전도도를 비교하여 최적의 친수화 조건을 선정하였다. 본 연구에서 사용한 이온성 계면활성제의 경우에는 함침 적용 농도가 3.0 wt% 이상일 때 함침 초기부터 다른 농도(0.05, 0.5 및 1.0 wt%)에 비해 급격하게 친수화가 진행되는 것을 관찰할 수 있었다. 그에 비해 분자량이 상대적으로 큰 비이온성 계면활성제의 경우는 친수화 진행이 원활하지 않은 것을 관찰할 수 있었다. 친수화 정도와 음이온교환막의 이온전도도와의 상관성이 나타나지 않았는데, 이러한 이유는 다공성 지지체의 친수화 공정 시 과도한 친수화 과정은 다공성 지지체의 소수 표면에 계면활성제가 과도하게 흡착하게 되어 기공률 감소가 커지게 되고 이를 통해 이온을 교환할 수 있는 고분자 전해질의 함량이 낮아지게 됨으로써 막의 전기적 저항을 크게 증가시키는 결과를 초래하게 되는 것으로 나타났다.
수계 내 세슘(cesium: Cs)을 제거하기 위하여 개발된 대부분의 기존 Cs 흡착제들은 원재료 값이 고가라는 단점과, 해수와 같이 높은 이온 강도와 낮은 Cs 농도를 가지는 대규모의 오염수를 실질적으로 정화하는데 한계를 가지고 있었다. 본 연구에서는 석탄광산배수를 처리하는 과정에서 생성되는 슬러지(CMDS)에 Na와 S를 첨가하여 친환경적이고 높은 Cs 제거 효율을 가지는 Cs 흡착제를 개발하였다. Fe 및 Ca 함량이 풍부한 CMDS를 1차 소재로 사용하였고, 열처리 과정으로 Na와 S를 첨가하여 새로운 Cs 흡착제를 제조하였다(이하 본 연구에서 개발한 흡착제는 Na-S-CMDS라 명명함). Na-S-CMDS의 Cs 흡착능 및 흡착 기작을 평가하기 위해 실험실 규모의 실험과 흡착 동역학 및 등온 모델링 연구를 수행하였으며, XRF, XRD, SEM/EDS, XPS 등의 분석을 통해 Na-S-CMDS의 물리화학적, 광물학적 특성을 조사함으로써 Cs 흡착 기작을 규명하였다. 흡착 배치 실험 결과, Cs은 빠르게 Na-S-CMDS에 흡착되어 1시간 내 평형에 도달하였으며, 낮은 Cs 농도(0.5 mg/L) 조건에서도 높은 Cs 제거 효율(> 90.0%)을 보였다. 흡착 등온 모델링 결과, 단일 흡착을 가정하는 Langmuir 흡착 등온 모델에 대응되는 경향을 보였으며, 흡착 동역학 모델링 결과 흡착 경향이 유사 2차 속도(pseudo second order kinetic) 모델과 일치하는 경향을 보였고, 이러한 결과는 단순한 물리적 흡착보다 이온 교환과 같은 화학적 흡착이 우세함을 의미한다. 고농도의 Cs 용액으로 반응시킨 Na-S-CMDS의 XRF/XRD 분석 결과, Na-S-CMDS 내 Na 함량은 감소하고 흡착 전 존재하던 erdite (NaFeS2·2(H2O))가 관찰되지 않는 것을 통해, Na+과 Cs+ 사이에서 활발한 이온 교환 반응이 진행되었음을 알 수 있었다. XPS 분석 결과, Na-S-CMDS에서 Cs와 S 사이의 강한 결합 작용이 관찰되었으며, 이러한 Cs와 S(또는 S-복합체)내 결합에너지 감소도 Na-S-CMDS의 Cs 흡착능을 증가시키는 요인으로 판단되었다. 본 연구를 통해 기존에 폐기물로 처리되었던 석탄광산배수슬러지를 개량하여 제조한 Na-S-CMDS는 기존의 Cs 흡착제보다 제조 비용이 저렴하고, 해수 및 지하수와 같이 이온 강도는 높지만 Cs 농도가 낮은 대규모 오염 수계에서도 Cs 흡착능이 높게 유지되어, 현장에서 효과적인 Cs 흡착제로 사용할 수 있을 것으로 기대한다.
최근 악취발생으로 의한 사회적 관심 증가, 피해사례 증가에 대해 과학적 저감 기술이 요구되나 확실한 악취저감 기술의 미흡과 악취저감용 처리제의 기초평가자료가 부족한 실정이다. 본 연구는 부산물 퇴비에서 발생되는 악취물질인 $NH_3$를 저감하기 위한 처리제 선발 및 평가에 목적을 두어 수행되었으며 본 연구 결과를 요약하면 다음과 같다. 부숙화 과정에서 calcium hydroxide, activated carbon, zerovalent iron (ZVI)처리에서 60 이상으로 온도 상승을 보여 부숙진행이 원할히 이루어졌음을 알 수 있었다. calcium hydroxide, activated carbon, ZVI에서 pH 변화는 퇴비화가 진행됨에 따라 상승하여 후부숙 단계에서는 pH 8.6 - pH 8.8을 보였다. 또한 부숙화 과정 14일 동안 calcium hydroxide 처리구의 EC는 $2.15dS\;m^{-1}$에서 $0.66dS\;m^{-1}$으로, carbon $1.48dS\;m^{-1}$에서 $1.11dS\;m^{-1}$, ZVI $1.77dS\;m^{-1}$에서 $0.68dS\;m^{-1}$으로 EC값이 큰 폭으로 줄어드는 것을 확인할 수 있었다. EC값이 1일차에서의 각각의 처리제별로 약간의 차이를 보이는 것은 퇴비 자체가 불규칙적인 상태의 고체이기 때문이라고 사료되며 측정치가 약 $0.5dS\;m^{-1}$ - $0.7dS\;m^{-1}$ 의 차이를 보였다. 인도페놀법을 이용한 $NH_3$ 측정 결과에 따르면 activated carbon의 경우 초기 8.8ppm에서 30일 후 0.1ppm으로 생분 + 톱밥의 9.3ppm보다 약 93배가량 저감하는 것으로 나타났다. Calcium hydroxide의 경우는 30일 후 0.7ppm으로 약 13배 정도 저감하였으며 ZVI의 경우는 30일 후 1.7ppm으로 약 5배 정도 저감하였다. 위 결과들을 종합해본 결과, 부산물퇴비에서 발생되는 $NH_3$를 저감하기 위한 처리제로서 calcium hydroxide, activated carbon, zero valent Iron (ZVI)를 활용할 수 있을 것이라고 사료 되나 향후 처리제의 독립적 사용가능성, 복합적 사용가능성 등에 대한 연구가 추가적으로 수행되어야 할 것이라고 판단된다.
삼상 역 유동층은 유동하거나 부유하는 입자의 크기가 매우 작은 경우나 유동입자의 밀도가 액체보다 작은 담체나 접촉매체 또는 촉매전달물질인 경우에 생물반응기, 발효공정, 폐수처리공정, 흡착, 흡수공정 등에 매우 효과적으로 사용될 수 있어서 그 적용성은 날로 증대되고 있다. 그러나, 삼상 역 유동층에 대해서는 많은 연구가 진행되지 않아 왔으며 수력학적 특성에 대한 연구조차도 미흡한 실정이다. 삼상 역 유동층을 이용한 많은 종류의 반응기와 공정들의 운전과 설계 그리고 scale-up을 위해서는 삼상 역 유동층에서 수력학적 특성과 열전달과 물질전달과 같은 이동현상에 대한 정보는 필수적이라는 것은 자명한 사실이다. 따라서, 본 총설에서는 삼상 역 유동층에 대한 정보들을 공학적 측면에서 요약하고 재정리하여서 이 분야의 현장에서 필요한 지식들을 제안하고자 하였다. 본 논문은 수력학적 특성, 열전달 특성 그리고 물질전달 특성의 세 부분으로 이루어져있다. 즉, 수력학적 특성 부분에서는 운전변수가 상 체류량, 기포의 특성 그리고 유동입자의 분산에 미치는 영향을 검토하였으며, 열전달 특성 부분에서는 삼상 역 유동층에서의 운전변수가 열전달 계수에 미치는 영향을 고찰하였고, 열전달 모델에 대한 정리를 하였으며, 물질전달 특성 부분에서는 운전변수가 연속액상의 축방향 분산계수 및 액상 부피물질전달계수에 미치는 영향에 대해 고찰하였다. 또한, 각 절에서 유동입자의 최소유동화속도, 상 체류량, 기포특성, 유동입자의 요동빈도수 및 유동입자의 분산 등과 같은 수력학적 특성과 열전달 계수 그리고 연속액상의 축방향 확산계수와 물질전달계수 등을 예측할 수 있는 상관식들을 제안하였다. 본 총설의 마지막 절에서는 삼상 역 유동층의 공업적 응용을 위해 앞으로 더 연구해야하는 내용에 대해 제안을 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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