본 연구에서는 Pt/C와 Pt-Ru/C 촉매를 이용하여 직접메탄올 연료전지용 연료극 전극을 제조하고 전극 및 메탄올 산화 특성에 대하여 고찰하였다. 전극은 SEM, TEM 및 열중량 분석을 통하여 특성을 조사하였다. 메탄올의 산화 특성은 1M CH3OH+1M H2SO4 용액에서 정전위/정전류계를 이용하여 반전지 시험 및 순환 전압-전류법으로 조사하였다. 연구결과를 통하여 메탄올 산화전극은 촉매층 내에 PTFE가 20w% 포함되었을 경우가 백금촉매의 이용률이 높고 우수한 성능을 보여 주었다. Pt-Ru/C 이원촉매는 Pt/C 촉매에 비하여 메탄올 산화특성이 우수하고 성능이 우수한 촉매임을 알 수 있었다. Pt/Ru/C와 Pt/C 촉매를 이용하여 제조한 전극의 메탄올 산화반응에 대한 활성화 에너지는 11.60 kJ/mol과 26.85 kJ/mol이었다.
The electrocatalytic characteristics of oxygen reduction reaction of the $PtxM_{(1-x)}$ (M = Co, Cu, Ni) supported on multi-walled carbon nanotubes (MWNTs) have been evaluated in a Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC). The $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs catalysts with a Pt : M atomic ratio of about 3 : 1 were synthesized and applied to the cathode of PEMFC. The crystalline structure and morphology images of the $Pt_xM_{(1-x)}$ particles were characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy, respectively. The results showed that the crystalline structure of the Pt alloy particles in Pt/MWNTs and $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs catalysts are seen as FCC, and synthesized $Pt_xM_{(1-x)}$ crystals have lattice parameters smaller than the pure Pt crystal. According to the electrochemical surface area (ESA) calculated with cyclic voltammetry analysis, $Pt_{0.77}Co_{0.23}$/MWNTs catalyst has higher ESA than the other catalysts. The evaluation of a unit cell test using Pt/MWNTs or $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs as the cathode catalysts demonstrated higher cell performance than did a commercial Pt/C catalyst. Among the MWNTs-supported Pt and $Pt_xM_{(1-x)}$ (M = Co, Cu, Ni) catalysts, the $Pt_{0.77}Co_{0.23}$/MWNTs shows the highest performance with the cathode catalyst of PEMFC because they had the largest ESA.
카본 담체에 백금과 전이금속과의 합금 촉매를 제조하여 촉매의 부식성, 촉매능 및 단전지에서의 전극성능을 전기화학적으로 비교 검토하였다. 그리고 합금촉매의 분석은 XRD로 확인하였다. 본 연구에서 제조된 여러 가지 백금 합금 촉매 중 Pt-Mo/carbon, Pt-Fe-Co/carbon 및 Pt-Fe/carbon 촉매가 보다 우수한 산소 환원 전류밀도를 나타내었으나 Pt-Mo/carbon 촉매의 경우 초기 전극전류의 대부분이 촉매의 부식에 의한 전류임을 확인할 수 있었다. Pt/carbon촉매를 사용하였을 경우 나타난 전극의 전류밀도는 $120mA/cm^2$이었으나 Pt-Fe-Co/carbon 의 경우는 $200mA/cm^2$으로 순수 백금촉매보다 우수한 전극성능을 나타내었다.
Pt-loaded carbon black for the catalyst of a PEM fuel cell was synthesized with different molar ratios of polyvinylpyrrolidone and $H_2PtCl_6$ solution to improve the dispersion of Pt nanoparticles on carbon black and decrease the size of Pt nanoparticles. From transmission electron microscopy results, Pt nanoparticles of a size of approximately 2 nm were highly dispersed when the polyvinylpyrrolidone concentration was 10mM. The electrochemical activity of the synthesized Pt/C catalysts was investigated by cyclic voltammetry, showing that the as-synthesized Pt-loaded carbon black catalyst had the best activity at a polyvinylpyrrolidone concentration of 10 mM.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제20권4호
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pp.43-49
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1996
With the recent interest in methanol as a SI engine fuel, aldehyde emissions have become a greater concern. A M-90 fueled passenger car was operated in a chassis dynamometer using FTP 75 driving cycle to examine formaldehyde emissions. Formation process of aldehyde and methods to reduce them are discussed in this paper for a SI-engine passenger car operating by M-90. Aldehyde emissions have been found to be 3 to 7 times higher from M-90 than from gasoline, while CO, NOx, THC are as low or lower than gasoline. Noble metal compositions appeared to play a role in formaldehyde and unburned methanol emission performance. For example, catalyst Pd showed better reduction of both formaldehyde and methanol than catalyst Pt. however, emission rates of formaldehyde and methanol for catalyst Pt were relatively similar to catalyst Pt/Rh.
This paper dealt with the manufacturing of binary alloy catalyst and showed simple electrochemical method for determing catalytic activity of oxygen reduction in acid or alkaline electrolyte. The catalyst was prepared by impregnating transition metal salts on platinum or silver particles adsorbed before on carbon paper substrate. The electrochemical characteristics of the catalysts was investigated with carbon paper electrode or PTFE-boned porous electrode and then cathodic current densities and tafel slopes were compared. As a result, of all binary catalysts utilized in this work, Pt-Fe, Pt-Mo showed better oxygen reduction activity than pure platinum catalyst in acid electrolyte and Ag-Fe, Ag-Pt, and Ag-Ni-Bi-Ti catalyst did than pure silver catalyst in alkaline electrolyte. The current density of Pt-Fe electrode in acid electrolyte was one and half times higher than that of Pt electrode(~500mA/$\textrm{cm}^2$ at 0.7VvsNHE).
A 20 wt % Pt/C is fabricated and characterized for use as the cathode catalyst in a polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). By using the polyol method, the fabrication process is optimized by modifying the carbon addition sequence and precursor mixing conditions. The crystallographic structure, particle size, dispersion, and activity toward oxygen reduction of the as-prepared catalysts are compared with those of commercial Pt/C catalysts. The most effective catalyst is obtained by ultrasonic treatment of ethylene glycol-carbon mixture and immediate mixing of this mixture with a Pt precursor at the beginning of the synthesis. The catalyst exhibits very uniform particle size distribution without agglomeration. The mass activities of the as-prepared catalyst are 13.4 mA/$mg_{Pt}$ and 51.0 mA/$mg_{Pt}$ at 0.9 V and 0.85 V, respectively, which are about 1.7 times higher than those of commercial catalysts.
본 연구에서는 백금의 입자크기가 내구성과 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. 상용 Pt/C의 열처리를 통해 백금 입자 크기를 $3.5{\sim}9\;nm$로 조절하였고, XRD와 TEM을 통해 이를 확인하였다. 촉매의 내구성 분석을 위해 가속 실험을 실시하였고, 촉매 활성 측정을 위해 산소환원반응 실험을 하였다. 백금의 입자크기를 증가시킬수록 내구성은 향상되었으나 촉매의 활성이 저하되었다. 즉 촉매의 내구성과 활성은 반비례관계가 성립된다는 것을 확인하였다. 그리고 저하된 촉매 활성과 내구성을 향상시키기 위해, 합금 촉매를 사용하였다.상용 Pt/C의 최대 전력 밀도는 약 $507.6\;mV/cm^2$ 이고, PtCo/C 합금촉매는 $585.8\;mV/cm^2$이었다. 전기화학적 표면적은 상용 Pt/C는 약 60%정도 감소하였고, PtCo/C 합금촉매는 약 24%정도의 감소율을 나타냈다. 따라서 백금의 입자 크기 조절과 합금화를 통해 백금의 내구성과 활성을 동시에 높일 수 있었다.
This paper reports the investigation of the physical and chemical characteristics of the prepared 3Pt-2MgO-$3ZrO_2$-$2CeO_2/Al_2O_3$ DOC, based on its hydrothermal aging. As a result of impregnating and reducing the $H_2PtCl_6$$6H_2O$ precursor on a ${\gamma}-Al_2O_3$ basis, it was well dispersed into small particles with the range 2-3nm. This was because the $Al_2O_3$ acted as a barrier to prevent movement of the catalyst particles. For a hydrothermally aged catalyst for 9h at $700^{\circ}C$, its performance when purifying harmful gases decreased compared to a fresh catalyst, but its specific surface area was at the same level. This was because the performance of the catalyst was reduced by the sintering of the precious metal Pt, rather than by washcoat sintering and pore clogging. For an excessively hydrothermally aged catalyst for 9h at $850^{\circ}C$, Pt grew into an approximately 50nm class, formed a cluster compared to a fresh catalyst. The $CeO_2$ promoters also formed clusters among components of the same type, reducing their specific surface area to $114m^2/g$, which was 14% less than a fresh catalyst.
마그네트론 스퍼터링 방법에 의하여 Nanophase 촉매층을 형성하여 Direct Methanol Fuel Cell(DMFC)에 적용하였다. 일반적인 박막 증착 방법보다 높은 압력 (Ar/He혼합기체)에서 금속 Target과 탄소 Target을 동시에 스퍼터링하여 내피온막 위에 직접 코팅함으로써 기공성 있는 PtRu혹은 Pt및 탄소입자를 포함한 새로운 구조의 촉매층을 형성하였다. 본 방법에 의하여 $1.5mg/cm^2$의 PtRu(Anode) 및 $1mg/cm^2$ Pt(Cathode) 로딩으로 2M Methanol, 1 Bar공기, $80^{\circ}C$조건에서 $45mW/cm^2$의 출력을 얻을 수 있었으며, 이는 기존의 상용방법에 의하여 제조된 전극보다 같은 조건에서 $30\%$의 성능향상을 제시한 것이다. 이는 Nanophase촉매층 구조로 인하여 초미세 분말을 적용하였고, 많은 량의 원자들이 입계에 배열하게 됨으로써 촉매반응을 원활하게 하고,연료의 공급을 효율적으로 해준 것에 기안한 것으로 판단된다. 그러므로, 본 연구의 결과를 응용할 경우 DMFC를 휴대용 전자기기에 적용함에 있어서 성능향상 및 가격경쟁력 확보에 도움을 줄 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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