1.0m 길이의 광 경로를 가진 액체 광도파 모세관 셀(LWCC, Liquid Waveguide Capillary Cell)을 이용하여 악티나이드 원소 중 몰흡광계수가 작은 우라늄 6가 (U(VI)) 및 플루토늄 5가 (Pu(V)) 이온의 흡수스펙트럼을 측정하고, 검출한계를 조사하였다. 방사성 동위원소인 플루토늄을 분석하기 위하여 LWCC를 글로브 박스 내부에 설치하였고, 광섬유를 이용하여 상용의 분광광도계에 연결하였다. 이 분광장치를 이용하여 측정한 U(VI), Pu(V)의 몰흡광계수는 각각 8.14${\pm}$0.07 (414 nm), 17.00${\pm}$0.16 (569 nm) $M^{-1}cm^{-1}$이고, 검출한계는 각각 0.74, 0.35 ${\mu}$M이다. 측정한 검출한계는 분광광도계에 일반적으로 장착할 수 있는 1.0 cm 광 경로의 석영 셀을 이용하는 경우와 비교하여 30 배 이상 개선된 값이다. 이 분광장치를 Pu(VI)의 가수분해 반응 측정에 적용하여 Pu(VI)의 환원에 의해 생성되는 미량의 Pu(V)을 검출할 수 있었고, 미량으로 존재하는 Pu(V) 화학종이 Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수를 측정할 때 오차의 원인으로 작용할 수 있음을 확인하였다.
폴리머 시멘트 고화체는 일반 몰타르 내의 시멘트 수화물을 폴리머 개질제를 이용하여 부분적으로 대체함으로써 그 기능을 강화시킨 복합재료로써, 특히 시멘트 몰타르에 폴리머를 첨가하는 것은 그 화학적 내구성을 향상시킨다고 알려져 있다 따라서 본 연구에서는 고화재료로서의 폴리머 시멘트에 대한 낮은 침투성 및 낮은 이온 확산도 등과 같은 향상된 화학적 내구성을 확인하기 위하여 폴리머 시멘트 시편들을 제조하였다. 이때 폴리머의 함량은 0 에서부터 30%까지 변화시켰으며, 물에 대한 시멘트 비 (W/C)를 33%와 50%로 각각 유지 시켰다. 충분히 경화시킨 후에, 제조된 시편들에 대한 구조적 건전성을 압축강도와 수침법에 의한 공극도를 통하여 평가하였다. 그 결과, W/C 비가 33%이고, 폴리머 함량이 약 10%인 폴리머 시멘트 시편에서 가장 향상된 개질변화를 얻을 수 있었다. 끝으로 이 최적의 조합비를 가지는 시편에 대하여 ANS 16.1에 따르는 침출시험을 수행하였으며, 그 결과를 일반 시멘트 고화체와 비교하였다.
우라늄 오염토양을 동전기제염 시 많은 양의 동전기 침출액이 발생한다. 발생된 우라늄 침출액을 재이용하기 위한 처리기술이 개발되었다. 동전기제염 시 발생된 우라늄침출액 내의 우라늄농도는 180 ppm이었고, Mg(II), K(I), Fe(II), Al(III) 농도는 20 ppm~1,210 ppm이었다. 우라늄침출액의 최적 처리공정은 혼합, 응집, 침전, 농축, 그리고 여과로 구성된다. 침전액의 pH를 11로 맞추기 위해, calcium hydroxide는 3.0g/100ml 그리고 sodium hydroxide는 2.7g/100ml이 필요했다. 여러 침전실험 결과 NaOH+0.2g alum+0.15g magnetite가 여과를 위한 최적 침전혼합제로 선정되었다. NaOH+0.2g alum+0.15g magnetite 투입 시 침전입자의 평균크기는 $600\;{\mu}m$이었다. pH=9에서 침전 후 상등액에 총 금속농도가 가장 낮았기 때문에, 최적 침전을 위하여 먼저 0.2g/100ml alum와 0.15g/100ml magnetite 투입한 후 pH=9일 때까지 sodium hydroxide을 투입하여야 한다.
본 연구에서는 국내산 경주벤토나이트를 이용하여 제조한 벤토나이트 콜로이드에 대한 산화환원 반응에 대체적으로 안정한 다가 핵종인 Eu(III)와 Th(IV)의 실험적 수착 연구를 수행하였다. 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 반응용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 콜로이드 형성에 의해 손실된 핵종들의 양을 평가하였다. 그리고 이러한 손실들을 반영한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착분배계수 $K_d$값을 구하고 조사하였다. 세 종류의 손실양을 반영한 벤토나이트 콜로이드의 순수한 수착분배계수 $K_d$ 값은 pH 변화에 따라 Eu(III)의 경우 $10^6-10^7mL/g$ 정도의 값을 가지고, Th(IV)의 경우 $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었다. 특히 Eu(III)의 경우엔 pH 5 이상에서 침전의 영향이 크게 나타났고, Th(IV)의 경우엔 pH 3 이후에 콜로이드 형성과 침전의 영향이 크게 나타났다. 따라서 주어진 농도에서 콜로이드 형성 및 침전 영향이 커지는 pH 이후에는 Eu(III) 및 Th(IV)과 같은 다가 핵종들의 정확한 수착분배계수를 구하기 위해서는 이러한 침전 및 콜로이드 형성과 같은 영향이 반영되어야 할 것이다.
고준위폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재 후보물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트를 대상으로 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도가 측정되었다. 압축벤토나이트는 건조밀도가 $1.2\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$범위에 대해, 압축 벤토나이트-모래 혼합물은 건조밀도가 $1.6\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$ 사이이고, 모래의 함량이 중량비로 10 wt%에서 30 wt%인 범위의 혼합물에 대해 측정하였다. 측정시료의 수분 함량은 중량비로 10 wt%에서 20 wt% 까지 변화시켰다. 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도는 수분함량이 일정할 때, 건조밀도가 증가할수록, 모래 함량이 많을수록 증가하였으며, 건조밀도가 일정한 경우에는 수분 함량과 모래 함량이 증가할수록 증가하였다. 각 건조밀도에서의 수분함량의 증가에 따른 열전도도 변화를 나타낼 수 있는 실험적 관계식들이 제시되었다. 이 관계식들은 10% 오차 범위에서 압축벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도 값을 예측할 수 있다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 방사성폐기물 처분장이 건설 운영되고, 폐쇄 후 제도적 관리기간이 끝나게 되어 그 곳에 처분장이 존재한다는 사실과 위해(hazard)의 정도가 잊혀 지면서 무의식적인(inadvertent) 처분장 인간침입이 일어날 경우 이를 어떻게 평가할 것인지에 대해 기술하였다. 처분장 인간침입을 평가하기 위한 전제조건을 국내 또는 국제적으로 권고한 사항에 근거하여 설정하고 처분장 인간침입 평가방법론에 대해 기술하였다. 처분장 인간침입 평가 방법론에서는 사회적요인, 인간침입 시나리오, 방지대책 도출시 상호 관계에 대해 언급하였으며, 시나리오 도출절차에 대해서도 언급하였다. 인간침입 방지대책을 도출하기 위한 절차를 네 단계로 구분하여, 기본 정보를 도출하는 방법, 일반방지대책을 도출하는 방법, 후보방지대책을 도출하는 방법, 정형화된 시나리오를 고려하여 최종적으로 인간침입 방지대책을 도출하는 방법 등에 대해 체계적으로 기술하였다. 본 연구에서 도출된 인간침입 평가 방법론은 향후 인간침입의 가능성을 감소시키고 인간침입 발생 시 위해를 줄이기 위한 방지대책 마련 시 유용하게 활용될 것으로 판단된다.
현행 규제요건에 따르면 국내에서 발생된 모든 폐밀봉선원은 자체처분 대상, 극저준위 또는 중 저준위 방사성폐기물에 해당하며, 기본적으로 방사능 농도를 기준으로 한 처분방식 제한규정을 준수해야 한다. 본 연구에서는 이러한 분류체계 이외에 IAEA 및 국외 폐밀봉선원 사용국의 방사성폐기물 분류체계, 폐밀봉선원 고유 특성 등에 대한 검토 및 분석결과를 토대로 반감기 및 A/D 값(각 선원의 방사능(A)을 작업자 및 일반 대중에 대한 잠재적 위험도를 의미하는 방사성핵종 고유의 'D값'을 활용하여 정규화한 수치로 선원의 상대적 위험을 평가하는 기초적인 기준으로 사용)에 대한 기준을 추가적으로 적용하여 국내 폐밀봉선원 분류체계에 대한 방안을 제시한 후, 각 범주에 대한 처분방식을 도출하였다. 다양한 처분시점을 상정한 국내 폐밀봉선원 특성 분석 및 처분방안별 대상 수량 체적 평가결과를 통해 본 연구에서 도출된 처분방안을 처분 예상시기와 무관하게 2015년 3월말 기준으로 임시저장 중인 모든 폐밀봉선원에 대해 적용할 수 있음을 확인하였다. 단, 방사능량을 확인할 수 없거나 비방사능 또는 A/D 값을 산출할 수 없는 선원에 대해서는 본 연구결과를 적용할 수 없으므로 처분방안 이행을 위해서는 사전에 비방사능, 체적 등의 선원 고유 특성이 반드시 확인되어야 한다.
NaI(Tl) 섬광검출기로 측정한 에너지 스펙트럼으로부터 공간 감마 선량률을 계산하기 위하여 에너지밴드 방법과 G-factor 방법의 결과를 비교 검토하였다. 먼저 한국원자력연구원 내 운영 중인 환경방사선감시기 EFRD 3300에 장착된 3"${\Phi}X3$" NaI(Tl) 검출기의 G-factor를 MCNP 모델링을 통하여 입사 방사선의 방향에 따라 각각 구하였으며, 이로부터 계산된 선량률과 에너지밴드 방법으로 계산된 결과의 차이를 비교 검토함으로써 EFRD 3300에 적용 가능한 최적의 G-factor 값을 유도하였다. 그리고 EFRD 3300 방사선감시기가 운영되고 있는 지역 주변에 위치한 HPIC 방사선감시기의 선량률과 비교 검토를 수행하였으며, 3"${\Phi}X3$" NaI(Tl) 검출기 기반의 EFRD 3300에서 $7.7{\mu}R/h$의 측정값을 얻어 약 $3{\mu}R/h$ 정도의 차이를 보였다. 일반적으로 HPIC 방사선감시기는 고에너지 우주방사선량도 측정할 수 있는 것으로 알려져 있으므로, 이 차이는 3"${\Phi}X3$" NaI 계측기로 측정되지 못하는 고에너지 영역의 우주방사선에 의한 영향으로 평가할 수 있었다.
파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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