Indium Tin Oxide (ITO)를 포함한 Transparent Conduction Oxide (TCO)는 LCD, OLED와 같은 Display, 그리고 Solar Cell 등 광신호와 전기신호간 변환이 필요한 모든 Device에 반드시 필요한 핵심 물질로, 특히 고특성 Display의 투명전극에서 요청되는 95% 이상의 투과도와 $15\;{\Omega}/{\square}$ 이하의 면저항 특성을 동시에 만족할 수 있는 기술은 현재까지 Plasma Sputtering 공정으로 $160^{\circ}C$ 이상에서 증착된 ITO 박막이 유일하다. 그러나, 최근 차세대 기술로서 Plastic Film을 기반으로 하는 Flexible Display 및 Flexible Solar Cell 구현에 대한 요구가 급증하면서, Plastic Film 기판위에 Plasma Damage이 없이 상온에 가까운 저온 ($100^{\circ}C$ 이하)에서 특성이 우수한 ITO 투명전극을 형성 할 수 있는 기술의 확보가 중요한 현안이 되고 있다. 지난 10년 동안 $100^{\circ}C$이하 저온에서 고특성의 ITO 또는 TCO 박막을 얻기위한 다양한 연구와 구체적인 공정이 활발히 연구되어 왔으나, ITO의 결정화 온도 (통상 $150{\sim}180^{\circ}C$)이하에서 증착된 ITO박막은 비정질 상태의 물성적 특성을 보여 원하는 전기적, 광학적 특성확보가 어려웠다. 본 논문에선 기본적으로 절연체 특성을 가져야 하는 산화물인 TCO가 반도체 또는 도체의 물리적 특성을 보여주는 기본원리의 고찰을 토대로, 재료학적 특성상 Crystalline 구조를 보여야 하는 ITO (Complex Cubic Bixbyte Structure)가 Plasma Sputtering 공정으로 저온에서 증착될 때 비정질 구조를 갖게 되는 원인을 규명하고, 이를 바탕으로 저온에서 증착된 ITO가 Crystalline 구조를 유지 할 수 있게 하고, Stress Control에 유리한 Nano-Crystalline 박막을 형성하면서 Crystallinity를 임의로 조절 할 수 있는 새로운 기술인 Magnetic Field Shielding Sputtering (MFSS) 공정과 최근 성과를 소개한다. 한편, 또 다른 새로운 저온 TCO 박막형성 기술로서, 유기반도체와 같은 Process Damage에 매우 취약한 유기물 위에 Plasma Damage 없이 TCO 박막을 직접 형성할 수 있는 Neutral Beam Assisted Sputtering (NBAS) 기술의 원리를 설명하고, 본 공정을 적용한 Top Emission OLED 소자의 결과를 소개한다. 또한, 고온공정이 수반되는 Solar Cell용 투명전극의 경우, 통상의 TCO박막이 고온공정을 거치면서 전기적 특성이 열화되는 원인을 규명하고, 이에 대한 근본적 해결 방법으로 ITO 박막의 Dopant인 Tin (Sn) 원자의 활성화를 증가시킨 Inductively Coupled Plasma Assisted DC Magnetron Sputtering (ICPDMS)의 원리와 박막의 물성적 특성과 내열 특성을 소개한다.
플렉서블 디스플레이 및 태양전지가 지향하고 있는 저가, 고속의 대량 생산을 위해서는 필름을 기반으로 하는 연속 공정에 의한 대량의 ITO 박막의 증착이 필수적이다. 이로 인해 롤투롤(roll-to-roll) 스퍼터링법을 이용한 ITO 박막의 연속 증착 공정이 차세대 플렉서블 디스플레이 및 태양전지의 대량 생산을 위한 해결책으로 각광받고 있다. 그러나 대부분의 폴리머 필름의 경우 증착 시 발생되는 열 또는 플라즈마에 의해 방출되는 수분과 유기 솔벤트 같은 오염 물질들에 의한 ITO 박막의 특성 저하와, 낮은 열적 안정성을 가지는 기판 특성상 고온(>$200^{\circ}C$)에서 증착이나 후 열처리를 할 수가 없기 때문에, 낮은 저항과 높은 광투과도 특성을 가지는 ITO 필름을 제작하기 위한 공정 최적화가 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 롤투롤 스터링법으로 PET 필름 위에 Sn함량이 각각 3, 5, 7.5 10% 도핑된 ITO 타겟을 사용하여 ITO 박막을 증착 하였고, 전기적 광학적 특성을 조사하여 롤투롤 스퍼터링법으로 우수한 전기 전도도와 광투과도 특성을 가지는 ITO/PET 필름의 증착 조건을 최적화 하였다. 또한, ITO 증착 시 필름에서 발생하는 수분에 의한 ITO 박막의 특성 저하 현상에 대하여 조사하였다.
투명전도박막은 ITO, $SnO_2$, ZnO, 등이 있으나 $SnO_2$는 자외선 영역까지 투과시키는 우수한 광학적 특성을 나타내지만, 상당히 큰 전기저항으로 인해 현재는 현재 ITO가 널리 이용되고 있다. ITO(Indium Tin Oxide)박막은 자외선 영역에서 반사율이 높으며 가시광선영역에서는 80%이상의 뛰어난 투과율을 가지고 있다. 또한 낮은 전기저항과 넓은 광학적 밴드갭 때문에 가장 유용한 투과전도성 재료 중에 하나이다. 이러한 특성 때문에 여러 가지 문자 표시소자의 투명전극, 태양전지의 창재료, 정전차폐를 위한 반도체 포장재료, 열반사막, 면발열체, 광전변환 소자에 응용되고 있다. 일반적으로 박막의 제작에는 저항가열법과 전자선가열법, 스퍼터링법의 물리적 증착과 화학적 증착으로 나뉜다. 본 논문에서는 증착온도를 달리 하여 RF-sputtering에 의해 ITO박막을 증착한 후 온도증가에 따른 박막의 특성을 연구하였으며 또한 광역평탄화를 위한 CMP공정을 적용하여 증착온도가 연마에 미치는 영향을 연구하였다. 본 실험에서 사용된 ITO박막은 $2{\times}2Cm$의 Corning glass위에 증착되었으며 타겟은 $In_2O_3$와 $SnO_2$가 9:1로 혼합된 Purity 99.99%이상의 직경 2 inch인 ITO타겟을 사용하였다. 박막 증착시 기판온도는 상온에M $200^{\circ}C$까지 변화시켰으며 RF power는 100W로 일정하게 하였으며 증착압력은 $8{\times}10^{-2}$Torr이였다. CMP공정조건은 헤드속도 60rpm, 플레이튼 속도 60rpm, 슬러리 주입 유량 60mml/min, 압력 $300g/cm^2$이였다. 전기적 특성은 four point probe를 이용하여 측정하였으며 광학적 특성은 UV-Visible Spectrometer를 이용하여 200~900nm의 파장범위에서 광투과도를 측정하였다.
터치패널은 키보드나 마우스와 같은 입력장치를 사용하지 않고, 스크린에 손가락, 펜 등을 접촉하여 입력하는 방식이다. 누구나 쉽게 입력할 수 있는 장점으로 인해 기존에는 현금인출기, 키오스크 등 공공분야에 주로 많이 사용되어 왔으나, 최근의 터치스크린은 휴대폰, 게임기, 네비게이션, 노트북 모니터 등 개인정보기기의 입력장치로 활용분야가 넓어져가고 있다. 기존 터치패널은 유리 기판 위에 ITO박막(투명전도막)을 진공코팅하여 사용하여 왔지만, 최근 터치패널은 경량화를 고려하여 PET 필름 기판 위에 ITO 박막을 진공코팅하여 사용하고 있다. PET 필름의 유연성 때문에 ITO 코팅된 필름을 PC 혹은 강화유리 위에 OCA 물질을 이용하여 다시 고정하여야 한다. 이때 터치패널 제작시 생산공정이 늘어나 생산성이 떨어지고, 터치패널의 광투과율도 떨어지는 2차적인 문제가 발생한다. 이를 해결코자하는 터치페널 업체의 Needs가 있고, 최근에 이를 해결하기 위하여 PC, 강화유리 그리고 COP 기판 위에 ITO 박막을 직접 진공코팅하는 공정개발이 진행되고 있다. ITO 박막은 진공코팅 중에 열을 가하여 결정화를 이루어야 하는데, PC, 강화유리 그리고 COP 기판의 열에 약한 특성을 고려하여, 열을 가하지 않고 ITO 박막을 진공 코팅하여야 한다. 이러한 ITO 박막의 진공코팅 공정에는 In-line magnetron sputtering system이 사용된다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 강화유리 기판위에 정전용량방식 터치패널용 패턴 인비저블 ITO 투명전도막을 제작하고 그 특성을 조사하였다. ITO 박막의 면저항은 230O hm/cm2, 최고 광투과율은 90.96%(@541-543nm), 그리고 550 nm에서 광투과율은 90.45%로 ITO 박막 코팅 전후에 투과율 차이가 0.4임을 확인하였다. 정전용량 방식의 터치패널에서는 ITO 박막 코팅 전후에 투과율 차이가 1 이하의 특성, 즉 패턴 인비저블의 특성을 필요로 하는데, 이는 ITO 박막 패턴후에 패턴이 보이지 않게 하기 위해서이며, 이러한 시장의 Needs를 고려하면 본 연구에서 매우 중요한 연구 성과를 얻었다고 말할 수 있다. 그리고 면저항 기준 150에서 230Ohm/cm2 사이 여러 종류의 ITO 투명전도막을 제작하고 그 특성을 조사하여, 이를 논하고자한다. (본 연구는 지식경제부 사업화연게기술개발 연구지원금으로 일부 이루어졌음).
터치패널은 키보드나 마우스와 같은 입력장치를 사용하지 않고, 스크린에 손가락, 펜 등을 접촉하여 입력하는 방식이다. 누구나 쉽게 입력할 수 있는 장점으로 인해 기존에는 현금인출기, 키오스크 등 공공분야에 주로 많이 사용되어 왔으나, 최근의 터치스크린은 휴대폰, 게임기, 네비게이션, 노트북 모니터 등 개인정보기기의 입력장치로 활용분야가 넓어져가고 있다. 기존 터치패널은 유리 기판 위에 ITO박막(투명전도막)을 진공코팅하여 사용하여 왔지만, 최근 터치패널은 경량화를 고려하여 PET 필름 기판 위에 ITO 박막을 진공코팅하여 사용하고 있다. PET 필름의 유연성 때문에 ITO 코팅된 필름을 PC 혹은 강화유리 위에 OCA 물질을 이용하여 다시 고정하여야 한다. 이때 터치패널 제작시 생산공정이 늘어나 생산성이 떨어지고, 터치패녈의 광투과율도 떨어지는 2차적인 문제가 발생한다. 이를 해결코자하는 터치페널 업체의 Needs가 있고, 최근에 이를 해결하기 위하여 PC, 강화유리 그리고 COP 기판 위에 ITO 박막을 직접 진공코팅하는 공정개발이 진행되고 있다. ITO 박막은 진공코팅 중에 열을 가하여 결정화를 이루어야 하는데, PC, 강화유리 그리고 COP 기판의 열에 약한 특성을 고려하여, 열을 가하지 않고 ITO 박막을 진공 코팅하여야 한다. 이러한 ITO 박막의 진공코팅 공정에는 In-line magnetron sputtering system이 사용된다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 강화유리 기판 위에 정전용량방식 터치패널용 패턴 인비저블 ITO 투명전도막을 제작하고 그 특성을 조사하였다. ITO 박막의 면저항은 230 Ohm/cm2, 최고 광투과율은 90.96% (@541 - 543 nm), 그리고 550 nm에서 광투과율은 90.45%로 ITO 박막 코팅 전후에 투과율 차이가 0.4임을 확인하였다. 정전용량방식의 터치패널에서는 ITO 박막 코팅 전후에 투과율 차이가 1 이하의 특성, 즉 패턴 인비저블의 특성을 필요로 하는데, 이는 ITO 박막 패턴후에 패턴이 보이지 않게 하기 위해서이며, 이러한 시장의 Needs를 고려하면 본 연구에서 매우 중요한 연구 성과를 얻었다고 말할 수 있다.
투명도전막(indium tin oxide; ITO)은 투명하면서도 전기 전도도가 높기 때문에, 액정표시소자(LCD; Liquid Crystal Display), 전자발광소자(ELD; Electroluminescent Display) 및 전자 크로믹 소자(Electrochromic Display)를 포함하는 평판형 표시 소자(FPD; Flat Panel Display)와 태양전지 등에 이용되고 있다. 낮은 비저항과 높은 투과율의 ITO 박막은 $300^{\circ}C$ 이상의 고온에서 코팅해야 하는 것으로 알려져 있다. 그러나 최근 플라스틱과 같은 연성 소자가 전자부품에 널리 이용되면서 ITO를 저온에서 증착해야할 필요성이 대두되고 있다. 본 연구에서는 ITO를 플라스틱에 적용하기 위한 저온 코팅 공정 및 시편의 전 후처리공정을 개발하여 박막의 특성을 알아보고자 한다. 실험에 사용된 기판은 고투과율의 고분자(polyethylene terephthalate; PET) 필름이며 $5\;{\times}\;10\;cm^2$의 크기로 절단하여 알코올로 초음파 세척을 실시하였고, 진공 용기에 장입한 후 펄스전원을 이용하여 3분간 in-situ 청정을 실시하였다. ITO 코팅은 마그네트론 스퍼터링을 이용하였으며, 코팅시간, 전처리, 후처리, 기판온도, 산소유량 등 코팅 조건에 따른 박막의 특성을 조사하였다. ITO 박막의 코팅 조건에 따른 박막의 결정구조 분석은 x-선 회절(x-ray diffraction; XRD)을 이용하였고, 박막의 표면형상과 두께 보정 및 단면의 미세조직과 결정 성장 여부 등은 투과전자 현미경(transmission electron microscope; TEM)을 이용하여 분석하였다. 또한 ITO 박막의 면저항과 분광특성은 four-point Probe (CMP-100MP, Advanced Instrument Technology), spectrophotometer (UV-1601, SHIMADZU)를 이용하여 측정하였다. ITO 박막의 광학특성 분석 결과 전광선 투과율은 두께에 따라 변화 하였지만, 색차와 Haze 값은 증착 조건에 따라 큰 차이는 보이지 않았다. 그리고 박막의 결정화에 영향을 주는 가장 중요한 인자는 기판온도이지만, 기판온도를 높이지 못할 경우 비평형 마그네트론(unbalanced-magnetron; UBM)에 의해서 플라즈마 밀도를 높이는 방법으로 유사한 효과를 얻을 수 있음을 확인하였다.
저항특성이 다른 ITO박막의 구조특성과 표면특성을 XRD와 AFM(atomic force microscopy), SEM(scanning electron microscopy)을 이용하여 관측하였다. 접촉방식인 4단자 법을 사용하여 ITO박막의 표면전기저항을 측정하였다. 관측된 구조 및 표면특성을 바탕으로 비파괴 비접촉방식을 이용한 근접장 마이크로파 현미경을 이용하여 얻은 ITO박막의 표면저항특성과 비교 연구하였다.
DC 마그네트론 스퍼터링법에 의하여 전도성이 다른 타겟을 사용하여 non-alkali glass 기판위에 실온에서 ITO 박막을 증착하였다. 전도성 향상 타겟을 사용하여 증착한 ITO 박막의 경우, 최저 비저항은 2.9 ${\times}$$10^{-4}{\Omega}cm$로 산소첨가량 0.5%에서 얻어졌다. 이것은 타겟 표면의 노듈에 의하여 발생하여 박막물성을 저하시키는 마이크로 아킹의 감소 및 플라즈마 임피던스의 감소에 의한 방전 안정성의 증가에 기인한다고 생각된다. 한편 AFM에 의한 박막표면의 관찰결과, 산소첨가량에 따라 박막표면의 거칠기는 증가하는 것으로 나타났다. 이결과는 산소의 증가에 따른 박막의 부분적인 결정화에 기인한다고 생각되어진다. 그러나 XRD 관찰 결과 산소첨가에 따른 박막의 미세구조의 변화는 확인 할 수 없었다.
전자파 차폐 및 반사방지용으로 사용되는 SiO$_2$/ITO 이층박막의 전기적 특성에 미치는 전이금속이온의 영향에 대해 고찰하고 전자파 차폐이론식으로부터 박막의 전도특성에 모사하여 효과적인 전자파 차폐효과를 얻기 위한 전도막을 설계하고자 하였다. ITO 상층부에 전이금속염을 첨가한 실리카 복합졸을 코팅하여 SiO$_2$/ITO 이층막을 제조한 결과 최저 표면저항치를 나타내는 첨가량은 전이금속의 종류에 따라 차이를 보이지만 Sn 및 Zn이 첨가된 졸로부터 형성된 박막은 $10^{5}$Ω/$\square$ 이하의 낮은 저항치를 보였으며 가장 안정된 표면저하을 나타내었다. 또한 전자파 차폐효과와 전도박막의 표면저항을 차폐이론식으로부터 모사한 결과 Zn과 Sn의 전이금속염이 첨가된 SiO$_2$/ITO 투명전도막은 TCO99에서 정한 전자파 차폐기준에 부합하였다.다.
기존 산화물 투명전극에 비해 더욱 우수한 전기전도성을 가지는 다층구조의 투명전도막을 마그네트론 스퍼터링 장치를 이용해 제작하였다. 전기전도성을 극대화하기 위해 비저항이 가장 낮은 Ag 금속을 사용하고, 금속층의 상하부에 반사광을 재반사시키는 산화물층을 형성시킨 다층막구조를 이용하였다. Ag 금속막은 충분한 투과율과 전기전도성을 확보하기 위해 연속된 막을 이루기 시작하는 두께인 140$\AA$로 증착하였고, ITO 박막은 가시광 영역의 반사광을 재반사시키는 최적의 두께인 600$\AA$ 내외로 증차하였다. Ag 박막의 증착조건과 후속 ITO 박막증착공정은 Ag박막의 특성에 영향을 미치므로 다층막의 전기적, 광학적 특성은 이들 증착 조건에 민감한 영향을 받음을 확인하였다. 상온에서 Ag박막을 형성하고 ITO박막은 7mTorr의 낮은 압력에서 증착하여 제작한 투명전도막은 SVGA 급의 STN-LCD용 투명전극으로 사용 가능한 4Ω/ㅁ 이하의 낮은 면저항과 빛의 파장이 550nm일 때 85%이상의 투과도를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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