본 연구는 유기성 고형폐기물 처리에 적합한 벤치스케일 침출상 반응조를 이용하여 효율적인 산발효 및 수소발효의 거동특성을 살펴보았다. 산발효조는 혐기성 소화슬러지를 식종한 후 희석율 2.0, 3.0, $4.0d^{-1}$로 운전이 되었으며, 수소발효조는 열처리된 소화슬러지를 식종한 후 희석율 2.0, 4.0, $6.0d^{-1}$로 운전이 되었다. 산발효조는 희석율 $3.0d^{-1}$에서 운전되었을 때 최대의 COD 전환율 56.2%가 얻어졌으며 이때 전환된 COD는 모두 유기산으로 전환되었다. 반면에 수소발효조는 산발효조보다 높은 COD 전환율(49.3%)을 보여주지 못했지만, 높은 에너지 수율을 가지고 있을 뿐 아니라 친환경 청정에너지인 수소가스(전체 COD 중 5.1%)를 부산물로 얻을 수 있었다. 그러므로 처리목적에 따라 산발효나 수소발효를 유기성 고형폐기물에 적용할 수 있으며, 이는 혐기성처리 기술의 경제성을 향상시킬 수 있다.
pH가 혐기성 수소 발효에 미치는 영향을 고찰하기 위해 배양기간 동안 pH를 $3\sim10$까지 일정하게 유지시킨 상태에서 수소생산 효율을 살펴보았다. 유입기질을 sucrose로 하여 생성된 가스는 이산화탄소와 수소였으며 메탄가스는 검출되지 않았다. 수정 Gompartz 방정식을 이용하여 수소가스 발생량$(P_h)$과 최대수소 생성율$(R_h)$을 회귀분석하였을 때 pH 5에서 수소가스 발생량$(P_h)$은 약 1182 mL이고 최대수소 생성율$(R_h)$은 112.46 mL/g dry wt biomass/hr이였다. 수소 전환율은 22.56%이였으며 butyrate/acetate 비가 pH 5에서는 1.63, pH 6에서는 0.38로 ratio값이 높은 pH 5에서 효율이 더 좋다는 것을 확인할 수 있었다. Haldane equation을 이용하여 비수소생산율을 산정해 본 결과 최대 비수소생산율은 119.61 mL/g VSS/hr이였고, 최대 비수소생산율을 나타내는 pH는 5.5로 판명되었다.
This study was conducted to increase the amount of bio-hydrogen production from microalgae(Chlorella vulgaris) in batch reactors by thermal pre-treatment. The optimization of thermal pre-treatment was conducted using statistic experimental design of response surface methodology. Two experimental parameters of temperature and reaction time were considered. The optimization condition was founded at the coded variables of <0.52, -0.07> corresponding to the experimental of heating temperature of $95.6^{\circ}C$ and reaction time of 57.9 min, respectively. Under the optimal condition, the maximum hydrogen production was predicted to 25.3mL $H_2/g$ dry cell weight (dcw), which was 9.1 times higher value of control(2.8mL $H_2/g$ dcw).
석탄의 수소가스화 반응에 따른 합성천연가스(substitute natural gas, SNG) 제조 특성을 고찰하기 위하여 연속식 lab-scale 분류층 수소가스화기(지름 : 0.025 m, 높이 : 1.0 m)를 이용하였다. 수소가스화 시스템은 고압 가스 주입부, 석탄 주입시스템, 분류층 수소가스화 반응기, 미반응물 분리장치로 이루어졌다. 실험은 반응온도 $600{\sim}800^{\circ}C$, 수소/석탄비 0.2~0.4, 석탄주입량 0.8~2.5 g/min의 범위에서 수행되었다. 6종류의 석탄시료를 사용한 실험결과로부터 반응온도가 증가하면 메탄화에 의한 탄소 전환율은 증가하였지만 증가하는 경향은 석탄의 종류에 따라서 각각 다르게 나타났다. 또한 수소/석탄비가 증가할수록 탄소 전환율이 증가하는 반면, 메탄농도는 감소함을 보였다. 석탄 시료 중에 포함된 탄소함량이 증가할수록 탄소 전환율이 증가하였으며, 석탄중 휘발분 함량이 35 wt%일 때 최대의 탄소전환율을 얻을 수 있었다.
이원계 및 삼원계 금속산화물 촉매에서 프로필렌 글리콜의 글리세롤의 전환반응을 행하였다. Cu/Zn 및 Cu/Cr 혼합산화물 촉매에서는 단일 금속 산화물에 비해 글리세롤의 전환율과 프로필렌 글리콜의 선택도가 증가하였다. 또한, Cu/Zn 촉매에 Al이 첨가된 혼합산화물 촉매에서는 글리세롤의 전환율과 프로필렌 글리콜의 선택도가 매우 크게 증가하였다. 반응온도가 증가함에 따라 글리세롤의 전환율은 점차 증가하지만 프로필렌 글리콜의 선택도는 $200^{\circ}C$에서 최대값을 보이다가 $250^{\circ}C$에서는 오히려 감소하였다. 글리세롤의 농도가 커질수록 글리세롤의 전환율과 프로필렌 글리콜의 선택도가 감소하였다.
이산화탄소 메탄화 공정 적용을 위해 저온에서 우수한 활성을 나타내는 Ni/CeO2-X의 반응 특성을 조사하였다. 지지체인 CeO2-X는 Ce(NO3)3를 400 ℃에서 열처리하여 획득하였으며, 촉매는 함침법으로 제조되었다. 실험의 운전 변수로써 반응기 내부 압력, 유입가스 중 산소, 메탄, 황화수소의 조성 및 반응 온도에 대하여 수행하였다. Ni/CeO2-X를 이용한 이산화탄소 메탄화 반응에서 압력이 1 bar에서 3 bar로 증가함에 따라 CO2 전환율은 25% 이상 증가하였으며, 낮은 반응 온도에서 증가폭이 크게 나타났다. 유입가스 중 산소와 메탄은 촉매의 CO2 전환율을 최대 16, 4%씩 감소시켰으며, 산소와 메탄의 농도가 높아질수록 CO2 전환율의 감소율이 증가하는 경향을 나타내었다. 또한 황화수소는 촉매의 CO2 전환율을 최대 7% 감소시켰으며 촉매의 비활성화를 야기하였다. 본 연구의 결과들은 이산화탄소의 메탄화 공정 기초 자료로 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
Polyurethane foam이 충진된 trickle bed reactor에서 통성혐기성 미생물인 Citrobacter amalonaticus Y19을 이용하여 일산화탄소와 물로부터 연속적인 수소생산을 살펴보았다. C. amalonaticus Y19은 설탕을 탄소원으로 할 때 호기적 조건에서 13 g/L까지 성장하였고 혐기조건에서 CO 가스를 주입하였을 때 약 60시간만에 최대 수소 생산 활성을 나타내었다. TBR 반응기에서 유입가스의 CO의 분압이 증가할수록 혹은 기체 체류시간이 감소할수록 수소 생성속도가 증가하였으나 CO의 전환율은 반대로 감소하였다. 그러나 액상의 유속변화는 반응기 운전 결과에 큰 영향을 주지 못했다. 본 실험에서 얻은 최대 수소 생성속도는 기체 체류시간 25분, 유입 CO 압력 0.4 atm에서 16 mmol/L/hr(전환율 33%)이었다. 이 값은 비슷한 반응기에 대해 보고된 Cowger의 결과보다 약 2배 이상 높은 값으로 통성혐기성균주의 고농도 배양과 다공성 충진물의 사용에 의한 높은 기-액 물질 전달 속도가 그 원인으로 추정되었다.
현재 많은 연구가 진행되고 있는 막반응기를 이용한 수소 생산기술은 열역학적 평형의 한계(thermodynamic equilibrium limit)를 뛰어 넘는 생산성을 얻을 수 있음과 동시에 생산되는 수소를 별다른 과정이나 장치 없이 분리할 수 있다는 점에서 경제적으로 매우 기대되는 공정이다. 메탄의 개질반응에서 생성되는 합성가스에 수증기를 첨가하면 널리 알려진 수성가스전환반응이 이루어진다. 이 반응은 수소 생산 공정에 사용되는 주요 반응 중 하나이다. 본 연구에서는 새롭게 제안된 cell을 이용한 해석 기법을 통해 막반응기를 모사하여 막을 이용하지 않은 반응기의 모사 결과와 비교 분석하였으며, 막반응기의 우수성을 검증해 보았다. 막을 사용하지 않은 반응기에서 압력의 영향에 따른 반응속도의 변화는 수성가스전환반응에서 무시할 수 있을 만큼 작았다. 막반응기에서 튜브 측(tube side)의 압력은 높을수록, 쉘 측(shell side)의 압력은 낮을수록 CO의 전환율이 좋았다. 낮은 온도에서 반응의 속도가 낮았으며, 온도가 증가함에 따라 점차 증가하여 600$\pm$30K에서 최대의 CO전환율을 가졌으며 더 증가하면 열역학적 평형의 감소로 인하여 점차 감소하였다. Cell을 이용한 막반응기 모델은 미분방정식을 이용한 모델보다 간단하게 모사를 할 수 있었으며, 신뢰할만한 모사 결과를 얻을 수 있었다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
고분자 전해질 연료전지 운전에 필요한 수소 공급 장치로서 플라즈마 개질 방법을 이용한 개질기와 일산화탄소 산화반응을 위한 전이 반응기를 설계 및 제작하였다. GlidArc 방전을 이용한 저온플라즈마 개질기는 Ni 촉매를 동시에 사용하여 $CH_4$ 개질함으로서 $H_2$ 선택도를 증대하였다. 개질기의 변수별 연구로서 촉매 온도, 가스 조성비, 전체 가스유량, 전압변화 그리고 개질 특성 및 최적 수소 생산조건을 연구하였으며, 전이반응기의 변수별 연구로서 선택적 산화반응기(PrOx)에 주입되는 공기량, 전이 반응기에 주입되는 수증기량 그리고 온도에 대하여 연구하였다. 플라즈마 개질기에서 최대 수소 생산 조건은 $O_2/C$ 비가 0.64, 가스유량은 14.2 l/min, 촉매 반응기 온도 $672^{\circ}C$ 그리고 유입전력이 1.1 kJ/L일 때 41.1%로 최대 수소 농도를 나타냈다. 그리고 이때의 $CH_4$ 전환율, $H_2$ 수율 그리고 개질기 에너지 밀도는 각각 88.7%, 54%, 35.2%를 나타냈다. 전이 반응기에서 모사된 개질 가스로부터 최대 CO 전환율을 보이는 조건은 2단으로 구성된 PrOx에 주입되는 $O_2/C$ 비가 0.3, HTS에서 주입되는 수증기 주입량 비가 2.8 그리고 HTS, LTS, PrOx I, PrOx II 반응기 온도가 475, 314, 260, $235^{\circ}C$ 일때 가장 높은 CO 전환율을 나타냈다. 플라즈마를 이용한 반응기는 예열 시간은 30분이 소요되었으며, 전이 반응기에서 나오는 최종 개질 가스의 조성은 $H_2$ 38%, CO<10 ppm, $N_2$ 36%, $CO_2$ 21% 그리고 $CH_4$ 4%로 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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