본 논문에서는 암모니아의 전해 분해를 위한 분리막 반응기의 음극방 및 양극방에서 물의 전해에 따른 암모니아 용액의 pH 변화가 고찰되었으며, 단위 전해 셀이 적층된 다단 전해 반응기에서의 암모니아의 연속식 분해 특성이 평가되었다. 분리막을 가지는 반응기에서 암모니아 용액의 전해 반응 시, 양극에서는 pH가 8 이하에서부터 수소 이온이 생성되는 물 분해 반응이 일어나며, 음극에서는 pH가 11 이상에서부터 수산기 이온이 생성되는 물 분해 반응이 일어나 암모니아 용액의 pH를 변화시켜 암모니아 전해 분해에 영향을 크게 미쳤으며, 음이온 교환막을 사용하는 경우가 양이온 교환막을 사용하는 경우보다 양극방에서 암모니아 분해에 유리한 알카리 분위기를 보다 효과적으로 유지할 수 있었다. 분리막 전해 반응기의 특성을 이용하여 자체 pH 조정 기능을 가지는 연속식 암모니아 전해 반응기가 새롭게 고안하였고, 여기서는 pH-조정조 탱크 용액을 두고 이의 용액 일부를 음극방으로 순환시킴으로써, 양극방으로 주입되는 pH-조정조의 용액의 pH를 높여 암모니아 분해율을 높일 수 있었다. 또한, 그러한 반응기를 이용한 salt-free 연속식 암모니아 전해 분해 공정이 제시되었으며, 이러한 공정에서는 염소 이온을 가지는 암모니아 용액의 80%까지 연속적으로 암모니아를 환경에 무해한 질소로 분해 시킬 수 있었다.
전도된 정체점 흐름을 갖는 반응기 안의 가열된 석영(quartz) 표면에서 암모니아($NH_3$)가 분해되는 반응을 실험과 수치 모사을 이용하여 조사하였다. 질소($N_2$)와 혼합된 8 mole%의 암모니아를 사용하였고 반응 표면으로 사용된 석영 표면을 가열하기 위한 전열기의 온도는 $300{\sim}900^{\circ}C$ 범위로 설정하였다. 라만 분광법(in situ Raman spectroscopy)을 이용하여 획득한 반응기 내부의 온도와 암모니아 농도 정보를 반응기 모델을 이용하여 분석한 결과, 전열기의 온도 설정에 의존하는 석영 표면의 온도는 $235{\sim}619^{\circ}C$ 범위였으며 암모니아 분해 반응의 활성화 에너지는 10.9~15.8 kcal/mol 범위를 가졌다.
In this study, a process model and optimization design direction for a hydrogen production plant through ammonia decomposition are presented. If the reactor decomposition rate is designed to approach 100%, the amount of catalyst increases and the devices that make up the entire system also have a large design capacity. However, if the characteristics of the hydrogen regeneration process are reflected in the design of the reactor, it becomes possible to satisfy the total flow rate of fuel gas with the discharged tail gas flow rate. Analyzing the plant process simulation results, it was confirmed that when an appropriate decomposition rate is maintained in the reactor, the phenomenon of excess or shortage of fuel gas disappears. In addition, it became possible to reduce the amount of catalyst required and design the optimized capacity of the relevant processes.
암모니아는 인류의 식량문제를 해결할 수 있는 비료 생산의 주요 원료임과 동시에 무탄소 연료이면서 친환경적인 수소 운반자로서 중요한 에너지원으로 알려져 있다. 그래서 지금까지도 암모니아를 합성하거나 분해하는 기술들이 각광을 받고 있다. 암모니아 합성 및 분해 반응을 촉진시키기 위해서는 반드시 촉매 재료가 필요하다. 고성능 및 값싼 암모니아 합성 및 분해용 신촉매를 설계하기 위해서는 무수히 많은 합성 가능한 촉매 후보군들을 다루어야만 하는데 전통적인 접근법만으로 탐색 및 분석을 하기엔 시간적, 경제적인 비용이 많이 들 수밖에 없다. 최근에 4차 산업혁명의 핵심기술에 속하는 머신러닝을 이용하여 이용하여 고성능 촉매를 빠르고 정확하게 찾을 수 있는 탐색 모델이 개발되어 왔다. 본 연구에서는 암모니아 합성 및 분해용 반응 메커니즘에 대해서 알아보고, 고성능 및 경제적인 암모니아 합성 및 분해 촉매를 효율적으로 탐색할 수 있는 머신러닝 기반 방법에 대한 최신 연구 및 전망을 기술하였다.
본 연구에서는 전기화학적 방법에 의한 암모니아의 질소화 분해 특성을 파악하기 위하여 여러 암모니아 전해 실험 변수에 대하여 조사하였다. $IrO_2$, $RuO_2$, Pt 양극에서 암모니아의 분해에 대한 pH 및 염소 이온의 영향이 상호 비교되었으며, 전해 반응기에서의 분리막의 존재 유무, 전류밀도, 암모니아 초기 농도 등의 변화에 따른 암모니아의 전기화학적 분해 특성이 조사되었다. 산성이나 알칼리 조건에서 암모니아의 분해에 대한 전극의 성능은 전체적으로 $RuO_2{\approx}IrO_2>Pt$ 순으로 나타났다. 암모니아의 분해는 전극에 공급되는 전류 밀도가 $80mA/cm^2$에서 가장 높았으며 그 이상의 전류 밀도에서는 산소발생에 의해 암모니아의 전극 흡착이 영향을 받아 오히려 감소되었다. 암모니아 용액에 존재하는 염소 이온의 농도가 증가할수록 암모니아의 분해는 증가하나 10 g/l 이상에서는 분해율 증가가 크게 둔화되었다. pH 7의 전해 반응의 경우 전극 표면에서 OH 라디칼이 생성되어 암모늄 이온의 분해가 이루어지는데, 이 OH 라디칼은 $RuO_2$ 전극에서 가장 많이 생성이 되었다.
본 연구에서는 양식장에서 많이 이용되고 있는 RBC 반응기를 모의 순환 여과식 양어장에 적용하여 어류에 유해한 암모니아성 질소의 사육조 내의 농도를 낮게 유지할 수 있는 운전인자를 도출하고자 하였다. 본 시스템에서 사용된 회전원판 반응기의 최적 원판회전수는 4 rpm으로 가장 안정 적으로 생물막이 유지되고 가장 높은 제거율을 나타내었다. 수리학적 체류시간의 증가에 따라 회전원판반응기의 암모니아성 질소 제거율은 증가하여 40분의 수리학적 체류시간에서 $95.3\%$로 매우 높은 값을 나타내었으나 사육조의 암모니아성 질소의 농도는 $2.33 g/m^3$으로 가장 높은 값을 나타내었으며 20분의 수리학적 체류시간에서는 암모니아성 질소의 제거율은 $62.2\%$로 실험조건 중 가장 낮았으나 사육조의 암모니아성 질소농도는 $1.03 g/m^3$으로 가장 낮게 나타났다. 본 시스템에서 순환수의 유량 $Q_1$와 보충수의 유량 $Q_s$의 비인 D의 변화에 따른 암모니아성 질소 제거율의 변화는 다음의 2차선형 회귀 곡선으로 잘 표현되었으며 이를 사육조의 물질수지식에 적용하여 수리학적 체류시간의 변화에 따른 사육조 내의 암모니아성 질소의 농도 변화를 추정해본 결과 실험치와 거의 일치하였다. $$R=-6.1158\times10^{-7}D^2+1.4629\times10^{-5}D+0.9643 (r^2=0.9982)$$ 수학적 해석의 결과 사육조의 암모니아성 질소 발생량이 $45g/m^3$ rearing tank/day이고 보충수의 양이 사육조부피의 $10\%$일 경우 최적 순환비 ($D_{OPT}$)는 733으로 반응기 기준의 수리학적 체류시간은 9.82분이었으며 이때의 사육조의 암모니아성 질소의 농도는 0.95g $TAN/m^3$으로 유지할 수 있는 것으로 나타났다. COD의 제거율은 수리학적 체류시간이 9.5분일 경우 $18\%$를 나타내었으며 수리학적 체류시간이 증가함에 따라 제거율도 선형적으로 증가하여 40분의 체류시간에서는 $35\%$의 제거율을 나타내었다.
본 논문은 식물정유를 이용해 유해가스를 처리하는 경우에 식물정유의 주요구성성분을 파악하고 이를 통해 처리효율을 규명하는데 연구하였다. 또한 식물정유와 암모니아 가스에 의한 암모니아 제거반응 메카니즘을 규명하였으며 그 결과는 아래와 같다. 1) 암모니아 가스는 중화반응에 의해 처리되는 경우에 식물정유의 화학구조에서 알코올기, 알데히드기 그리고 에스터기가 관여한다는 것을 밝혀냈다. 실험결과 앞서 언급한 화학작용기가 포함되어 있는 경우에 암모니아 가스와 중화반응으로 염을 형성하여 유해가스 제거과정을 갖는다 2) 암모니아가스를 제거하는 중화반응의 경우에 온도와 pH에 따라 처리효율을 크게 달라졌으며 온도는 높은 온도보다는 적정 온도에서 제거효율이 거의 98%이상 제거되었으며 적정 pH는 pH가 중성인 경우에 최고의 처리효율이 얻어졌다. 3) 암모니아 가스의 처리효율은 식물정유을 통해 20분 이내에 암모니아 가스 처리 효율이 98% 이상 처리되는 것으로 나타났다.
기후변화 대응을 위하여, 항공 분야를 포함한 운송 분야에서 국제온실가스 감축제도 도입 추진 및 대체 에너지 개발 등 환경문제에 대한 연구개발이 활발하다. 그 중 무탄소 에너지원으로 주목받는 암모니아 연료에 대한 관심이 증대되고 있다. 암모니아는 액화 및 운반이 용이하며, 메탄올과 비슷한 에너지 밀도 등의 장점이 있다. 그러나 폭발성 및 독성으로 취급성이 어렵다. 본 연구에서는 암모니아에 비해 취급이 용이한 요소수에 고온의 수분으로 열분해와 가수분해 반응을 유도하여 안정적인 암모니아 발생을 시도하고자 하였다. 암모니아 가수분해 촉진을 위해 고온의 증기를 이용하였고 이론 당량비 미만의 암모니아 발생원인 규명을 하고자 했다. 기체분자운동론에 기인하여 가수분해 촉진을 위한 충분한 충돌빈도가 이루어지지 않았다는 가설을 수립했다. 수분 공급량 변화를 통해 미반응 이소시안산의 가수분해 여부를 실험하였고 암모니아 발생량이 증가함을 확인하였다. 일정 구간동안 암모니아 발생량 증가는 증기 온도, 수분공급유량에 종속됨을 알 수 있었다.
황화수소와 암모니아 함유악취의 동시처리를 위해 Thiobacillus sp.IW가 함유된 3상 생물막유동층반응기를 사용하였다. 본 연구에서 황화수소는 미생물에 의해 산으로 전환되었으며 이어서 유입된 암모니아와 반응하여 황산암모늄이 생성됨으로서 양성분은 제거되었다. 황화수소의 경우 45 mg/l h의 유입량에서도 거의 완전한 처리 효율을 보여주었으나, 암모니아의 경우 유입량이 10 mg/l h에서 증가함에 따라 처리효율은 점차 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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