핵융합의 원료로 고려되고 있는 삼중수소는 $^{6}$Li(n,$\alpha$)T의 반응을 이용하여 얻을 수 있는데 이때 이 반응의 정보를 보다 많이 알기 위해서는 삼중수소의 분리는 물론 헬륨의 분리도 필요하다. 이를 위해서 MnC1$_2$로 코팅된 알루미나 컬럼을 이용한 방사선 가스크로마토 그래피의 방법을 이용하였다. 기존의 알루미나 컬럼으로는 수소 동위원소들의 분리가 가능하였는데 헬륨동위원소의 경우 컬럼내에서 같은 체류시간 때문에 분리가 어렵다 이를 위해서 두개의 다른 캐리어 가스를 사용함으로서 이를 분리하였다. 본 연구는 두개의 다른 캐리어 가스를 사용하여 수소 동위원소의 분리는 물론 헬륨 동위원소를 분리하였다. 헬륨동위원소의 분리중 두 원소가 서로 Azeotrophy의 성질을 갖는다는 것을 발견하였으며 따라서 헬륨 동위원소의 분리를 위해서는 반드시 서로 다른 두개의 캐리어 가스를 사용해야만 가능하다는 것을 밝혔다
수소동위원소의 실험과 취급 및 삼중수소 제거시설의 운용이나 더 나아가서 핵융합소재의 관리기술을 위해서는 수소동위원소분만 아니라 그들의 이성질체들에 대한 정성 및 정량분석이 필수적이며 이를 위해 기체크로마토그래피 분리법이 중요한 분석수단으로 활용되어오고 있다. 본 연구에서는 고순도 $H_2및$$D_2의$ 수소동위원소 기체를 대상으로 하고 상용의 기체크로마토그래피 분석기를 사용하여 분리컬럼 분위기를 액체질소온도로 유지하고 헬륨 케리어기체를 특별제작된 진공-시료주입장치를 통해 펄스주입하여 크로마토그래피 분리실험을 수행하였다. 10%함량의 염화망간으로 부분 비활성화 시킨 산화알루미늄을 고정상으로 선정하여 이성질체의 분리를 억제할 수 있었으며 흡착후 분리용리시간이 단축된 비교적 좋은 수소동위원소 분리조건을 실증하므로서, 저농도 수소동위원소의 정량분석과 고순도 수소동위원소의 분리 및 농축기술 개발을 위한 기초를 마련하였다.
지구물질에 존재하는 안정 동위원소의 평형상태에서의 분화(equilibrium isotope fractionation of stable isotope)는 물질의 진동 특성(vibrational properties)에 기인하며, 지구물질이 지구시스템 내에서 겪는 다양한 지질학적 과정들을 정량적으로 이해하는 데 도움을 준다. 본 연구에서는 H2O 분자의 clumped 동위원소의 특성을 양자화학계산을 이용하여 규명하였다. 특히, 산소 동위원소(16O, 17O, 18O)와 수소 동위원소(수소, 중수소, 삼중수소)의 조합으로 구성된 H2O 분자에 대한 산소와 수소 동위원소간의 clumping 세기를 정량적으로 계산하고, 온도 변화에 따른 clumping 세기 변화 패턴을 분석하였다. 최적화된 분자구조의 평형 결합길이(bond length)와 결합각(bond angle)은 분자의 질량수와 무관하며, 각각 0.9631-0.9633 Å과 104.59-104.62°로 일정하였다. H2O 분자의 3개의 진동 모드의 진동수는 동위원소 질량수가 증가함에 따라 감소하였으며, 산소보다 수소 동위원소의 변화에 더 큰 영향을 받는다. 진동수를 바탕으로 계산된 동위원소 치환반응의 평형상수 또한 수소 동위원소 질량수에 따라 더 큰 변화 양상을 보인다. 무거운 동위원소 조합의 clumping 반응의 평형상수는 로그값에서 강한 선형 상관관계를 지시한다. 세 동위원소 조합의 상대적인 clumping 강도는 HD18O에 대하여 각각 1.86배(HT18O), 1.16배(HT17O), 0.703배(HD17O)로 나타났다. Clumping의 세기인 Δ21 값은 온도의 증가에 따라 감소하며 이차 상관관계를 보인다. 이는 Δ21이 온도 환경 지시자로서 이용될 가능성이 있음을 지시한다. 본 계산 결과는 17O와 삼중수소를 포함한 clumped 동위원소 분배의 경향을 최초로 정립한 연구이다. 향후, 자연계에서 산소-수소 동위원소 조성의 기원을 보다 정량적으로 이해하기 위하여 비조화적(anharmonicity) 진동이 고려된 동위원소 분배계수의 계산 또한 필요하다. 상기한 연구 결과는 H2O 분자의 다양한 지표환경에서의 clumped 동위원소의 측정과 이를 기반으로 한 지질환경 변화 기작을 설명하는 데 사용될 것으로 기대한다.
물수지 분석을 통해서 유역의 수문순화 체계를 이해하기 위해서는 무엇보다 필요한 인자가 증발산량이다. 장기간에 걸쳐 연구유역에서 수소와 산소 동위원소를 이용하여 증발산량을 산정하였다. 물 분자를 이루는 이상적인 추적자인 수소와 산소 강우를 풍수기($4{\sim}10$월)와 갈수기(11월$\sim$3월)로 나누어 수소와 산소 동위원소 조성을 강수량 가중 평균치를 구하고 이 값을 지하수의 수소와 산소 동위원소 조성 값과 비교하여 증발산량을 산정한 것이다. 이러한 시도는 증발산량의 산정이 단순한 경험식이나 열전도 가정식이 아닌 실측했다는데 의의가 있다.
국내 A군에서 운영중인 한 쓰레기 매립지에서 배출되는 침출수와 주변 지하수를 채취하여 화학분석과 동위원소 분석을 실시하였다. 그리고 생활 쓰레기가 분해되는 과정에서 생성되는 가스들을 채집하여 동위원소 분석을 실시하였다. 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수내의 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소 동위원소 교환반응에 의하여 침출수의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 관찰 되었다. 쓰레기장에서 발생되는 혼합가스에서 이산화탄소를 분리하여 탄소 동위원소 조성을 분석해 본 결과 새로운 매립지 보다 오래된 매립지에서 배출되는 이산화탄소의 탄소 동위원소 조성이 부화되는 특징이 관찰되었다.
수소 동위 원소는 중성자 수에 따라 경수소, 중수소, 삼중수소로 분류될 수 있으며, 각 원소는 특정 분야에서 사용되고 있다. 구체적으로, 중수소는 전자 산업, 원자력에너지 산업, 분석기술 산업, 의약품 산업, 그리고 통신 산업에서 관심을 받고 있다. 냉각 증류, 열 주기 흡수 공정, Girdler sulfide 공정, 그리고 수전해와 같은 기존의 방법들은 각각의 장단점을 가지고 있지만, 공통적으로 막대한 에너지를 필요로 하는 공정에 기반한다는 문제점을 가지고 있다. 높은 에너지 효율을 보이는 기술을 기반으로 분리하는 공정의 개발이 요구되는 실정이다. 이런 맥락에서 막을 사용한 수소 동위 원소 분리 기술이 에너지 소비를 줄이는 유망한 해결책 중 하나라 볼 수 있다. 이 총설에서는 분리막을 활용한 수소 동위원소 분리에 관한 선행 연구와 그들의 작동 원리를 소개하고자 한다. 특히 최근 제시되고 있는, 그래핀 기반 전기적 펌핑을 통한 수소 동위원소 분리기술에 대하여 다루고자 한다. 분리막을 활용한 수소 동위원소 분리에 대한 기술은 이제 개념이 제안되기 시작한 단계이며, 많은 부분에서 해결해야 할 난제가 있다. 그러나 이를 달성할 경우 경제적인 효과가 상당할 것으로 판단된다. 이를 위한 향후 연구 방향에 대해서 논하고자 한다.
삼중수소수와 수소간의 수소동위원소 교환반응을 수행하였다. 촉매로는 백금/SDB고분자촉매, 백금/활성탄촉매 및 니켈/SiO$_2$-A1$_2$O$_3$촉매를 사용하였다. 촉매층의 높이 및 수소유속이 촉매반응효율에 미치는 영향을 관찰하였다. 수소동위원소 교환반응에는 고분자촉매가 가장 높은 효율을 갖는 것이 확인되었다.
수소와 물 사이의 촉매교환공정은 중수 생산 및 삼중수소 분리를 위해 개발되어 왔다. 국산 소수성 촉매를 이용하여 새로운 튜브형 촉매탑을 고안하고, 수소와 물 사이의 수소 동위원소 분리를 실증하는 실험을 수행하였다. 국산 소수성 측매는 Styrene Divinyl Benzene Copolymer 담체에 백금을 담지한 촉매로써, 모양은 실린더형이며, 직경이 4mm이다. 촉매 작용을 하지 않는 충전물은 wire mesh ring(3mmx3mm)이고, 튜브는 PCI사 membrane(PVDF)이다. 촉매합의 직경은 2.5cm, 높이는 35cm였고, 온도는 333k, 압력은 0.1MPa였다. 기상 촉매반응만 시켰을 때 촉매탑이 정상상태에 도달되는데 약 3-5시간이 필요했으며, 액체 흐름이 있는 경우가 훨씬 짧았다. 촉매탑의 분리성능을 평가하기 위해 수소 동위원소 분리실험에서 얻은 기체 농도를 이용하여 물질전달계수(Kya)를 계산하였다. Kya는 0.2-0.5 sec$^{-1}$였으며, 액체와 기체 유속에 의해 크게 영향을 받았다.
인공함양 특성평가를 위한 동위원소기술을 적용하기 위한 연구지역으로 영남내륙권의 고령군과 달성군의 경계에 위치한 낙동강변의 강변여과수 개발지역을 선정하였으며, 동위원소기술적용을 위하여 연구지역내에 위치한 강변여과수 개발을 위한 양수정과 주변공들 및 지표수들에 대한 시료채취를 수행하였다. 관측공 중 한 공에 대하여는 다중패커시스템 (Multi-packer system)을 활용하여 심도별 변화를 살펴보았다. 연구지역내 물시료들에 대한 현재까지의 산소와 수소 동위원소 및 삼중수소 함량 분석결과는 다중패커설치공 및 일반 관측공과 지표수들간에 서로 중첩되어 구분이 어렵다. 스트론튬 동위원소비는 양수정 및 그 인접공의 시료들과 강변에서 인접한 공의 시료들간에 차이는 있으나 명확하지는 않다. 질소동위원소 분석결과를 살펴보면 전반적으로 화학비료로나 토양내의 유기물로부터 유래한 것으로 해석할 수 있다. 이처럼 현재까지의 기초분석 결과는 자연수 시료들에 적용된 다양한 동위원소값들이 서로 유사한 값들을 보여서 동위원소 특성을 지하수 유동특성이나 함양특성을 해석하기 위한 추적자로 이용하는데 어려움이 있을 것으로 판단된다. 따라서 특정한 시기의 강우사건에 대해 강수, 낙동강물, 양수정 및 일련의 주변공과 다중패커시스템이 설치된 공의 심도별 구간 등에 대해 현재보다 보다 집중적이고 체계적인 시료채취가 시도되어지거나 방사성동위원소를 이용한 추적자 시험이 병행되어야 할 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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