본 논문은 연료전지 자동차용 10kWe급 정제일체형 메탄올개질기에 대한 연구결과이다. 이 개질기에서는 메탄올이 수증기와 반응하켜 수소를 포함한 혼합가스로 개질되고, 그 혼합가스는 다시 Palladium 합금막을 통하여 순수한 수소로 분리된다. 정제되고 남은 폐 가스중 가연성분들은 wire-mesh 형태의 연소촉매상에서 연소되어 개질반응에 필요한 열을 직접 공급함으로써 높은 메탄올 전환율, 고품질의 수소생산, 그리고 높은 시스템 열효율을 가능하게 한다. 동시에 이러한 개질, 분리 및 연소반응이 하나의 반응기에서 일어나 전체 시스템이 소형화될 수 있으며 운전이 용이한 장점도 있다. 본 연구팀에서 개발한 10kWe급 시스템은 운전연구를 통하여 수소생산량은 $8.2Nm^3/hr$ (10kWe급), 수소순도 99.999% 이상, CO 농도 5 ppm 미만, 총합열효율 81%, 초기기동 소요시간 20분, 부하변동웅답 1 분 이내를 달성했으며, 장처의 크기와 무게는 각각 16 L, 25 kg 이다.
초소형 연료전지용 메탄올-수증기 개질기의 경우 저온상태($250^{\circ}C$ 이하)에서 수증기와 반응하여 개질반응이 일어나기 때문에 수소를 효율적으로 생산할 수 있다. 본 연구는 이러한 개질기에 대하여 수치해석적 연구를 수행하였다. 먼저, 개질기 벽면 온도를 100, 140, 180, $220^{\circ}C$로 설정하였고 메탄올 전환율은 각 0, 0.072, 3.83, 46.51%로 나타났다. 다음으로 촉매의 공극률을 0.1, 0.35, 0.6, 0.85로 설정하였고, 메탄올 전환율에는 큰 차이가 없었으나 압력강하 값이 각 4645.97, 59.50, 5.12, 0.45 kPa로 나타났다. 메탄올-수증기 개질기는 $180^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 거의 반응하지 않으며 공극률은 개질기를 흐르는 유체가 개질기와 충분히 접촉하여 활성화 에너지를 낮추어 준다면 메탄올 전환율에 크게 영향을 미치지 않는다는 것을 확인하였다.
고분자전해질 연료전지는 다른 형태의 연료전지에 비하여 전류밀도가 크고 10$0^{\circ}C$ 미만의 온도에서 작동되며 구조가 간단하여 수송용 무공해 차량의 동력원으로서 아주 적합한 시스템이다. 또한 빠른 시동과 응답특성, 우수한 내구성을 가지고 있고 연료로 수소 이외에도 메탄올이나 천연가스를 개질하여 사용할 수 있다는 장점이 있다. (중략)
고분자전해질 연료전지 (polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)는 다른 형태의 연료전지에 비하여 전류밀도가 크고 구조가 간단하며 전해질의 누출이나 손실의 염려가 없어 수송용 무공해 차량의 동력원으로서 적합한 시스템이다. 또한 빠른 시동과 응답특성, 우수한 내구성을 가지고 있고 연료로 수소 이외에 메탄올이나 천연가스를 개질하여 사용할 수 있다는 장점이 있다.(중략)
본 연구에서는 나피온 막을 통한 메탄올 투과도를 감소시키기 위하여 양전하를 띠는 polyaniline(PANi)와 음전하를 갖는 sulfonated Poly(ether sulfone)(SPES)으로부터 다층 자기조립 박막법으로 나피온 막의 표면을 개질하였다. PANi과 SPES는 열적 화학적으로 안정하며 매우 강직한 특성을 띄고 있어, 나피온 막 표면에 다층 자기조립 박막 형성시 메탄올 투과도 감소 및 치수 안정성의 향상을 기대할 수 있다. 자외선-가시광선 흡광분석에 의하여 PANi와 SPES의 다층박막의 형성이 균일하게 이루어짐을 확인 하였다. TEM 분석을 통하여 다층 자기조립 박막의 bilayer당 두께가 약 10 nm 정도임을 확인 하였다. 개질된 나피온 막은 순수한 나피온 막에 비하여 15%의 이온전도도 감소가 일어났지만 67%의 높은 메탄올 투과도 감소를 나타내어 2.5배 높은 선택도를 보였다. 5 M 메탄올을 연료로 사용한 연료전지 성능시험에서 개질된 나피온 막은 순수한 나피온 막에 비해 최대 전력 밀도가 $30^{\circ}C$에서는 2.4배 증가, $60^{\circ}C$에서는 1.4배 향상을 나타내었다.
디젤엔진에 적합한 환경 친화적 연료로 평가받고 있는 디메틸에테르(DME)를 기존의 메탄올 탈수화에 의한 간접법 대신 합성 가스로부터 직접 합성법으로 제조하였다. 합성가스에서 메탄올을 합성하는 경우에 비해 화학 평형 상의 이점 때문에 DME를 합성하는 것이 경제적이며 이는 실험 결과와 일치하였다. 기상 반응기에서 메탄올 탈수촉매의 부가에 의한 메탄올 환산 생산량은 메탄올 합성촉매에 의한 생산량에 비해 두 배 이상의 증가를 보인다. 메탄올 탈수촉매를 Cu로 개질한 효과는 없었으며, 메탄올 탈수촉매로서 순수 감마알루미나가 가장 우수한 반응성을 보였다. 반응 조건이 25$0^{\circ}C$, 30atm일 때 고려된 GHSV 범위에서 촉매 적정 혼합비는 7:3, 합성 가스의 조성비는 $H_2$/CO=1일 때 가장 좋은 선택도와 수율을 나타내었다.
DMFC(direct methanol fuel cell)는 액체연료의 이동과 저장의 용이성 때문에 이동용 장치를 위한 전원공급 장치로서 오랫동안 관심을 받아왔다. 하지만 methanol crossover는 DMFC의 상용화 이전에 해결해야 할 문제이다. 이를 위해 많은 분야에서 연구가 진행되고 있고, 그중에서 methanol에 저항성을 가진 촉매의 개발에 활발히 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는, 표연개질 된 PtCo/C 촉매를 사용하여 메탄올에 저항성을 가진 촉매를 합성하였다. 합성된 촉매의 size와 morphology를 알아보기 위해 transmission electron microscopy (TEM)를 사용하였다. 또한 methanol 존재 하에 산소환원반응의 activity를 알아보기 위해 Rotating ring disk electrode(RRDE) test를 하였고, MEA를 제작하여 full cell test도 병행하였다.
최근 디젤 대체 연료 및 발전용 연료로서 그 가능성을 인정받고 있는 DME(dimethyl ether, $CH_{3}OCH_{3}$)를 이용하여 수소를 생산하는 방법으로 DME 수증기 개질반응의 기초 실험을 수행하였다. DME 개질 반응의 생성물의 평형 조성 분포를 온도, 압력, 원료의 공급비$(H_{2}O/DME)$를 변수로 하여 열역학적으로 해석하였고, DME, 에탄올, 또는 메탄올 수증기 개질 반응의 생성물의 분포를 비교하여 수소 생산을 위한 공급원료로의 가능성을 검토하였다. 여러 종류의 개질 촉매를 사용하여 DME 개질 반응을 수행해 본 결과, 반응온도 $300^{\circ}C$, 반응압력 1atm, 원료 공급비$(H_{2}O/DME)=3$인 반응조건에서 1.0wt% $Pd/{\gamma}$-alumina가 가장 좋은 활성 및 60% 이상의 수소 선택도를 보여주었으, 또한 원료의 공급비가 증가함에 따라 DME의 전환율 및 주 생성물인 수소의 수율이 현저하게 증가함을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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