With the effectuation of Kyoto Protocol on the United Nations Framework Convention on the Climate Change, the emission reduction of greenhouse gases became an urgent issue and has been competitively secured among countries as the form of certificates through clean development mechanism (CDM) or joint implementation (JI). Nitrous oxide ($N_2O$) is one of the major greenhouse gases along with carbon dioxide ($CO_2$) and methane ($CH_4$) having warming potential 310 times that of carbon dioxide and chemically very stable in the atmosphere to give a life time of more than 120 years so that it reaches to the stratosphere to act as an ozone depleting substance. $N_2O$ hardly decomposes and thus, besides to the adoption of thermal decomposition at high temperature, selective catalytic reduction methods are usually used at temperatures over $400^{\circ}C$ in which the presence of NOx acts as a major impeding material in the decomposition process. In this article, the sources of various $N_2O$ generation, catalytic reduction processes and the status and trends of emission trade with CDM projects for greenhouse gas reduction are summarized and discussed on a condensed basis.
Hwang, Ra Hyun;Park, Ji Hye;Baek, Jeong Hun;Im, Hyo Been;Yi, Kwang Bok
Clean Technology
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v.24
no.1
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pp.35-40
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2018
$Co_3O_4$ catalysts for $N_2O$ decomposition were prepared by co-precipitation method. Ce and Zr were added during the preparation of the catalyst as promoter with the molar ratio (Ce or Zr) / Co = 0.05. Also, 1 wt% $K_2CO_3$ was doped to the prepared catalyst with impregnation method to investigate the effect of K on the catalyst performance. The prepared catalysts were characterized with SEM, BET, XRD, XPS and $H_2-TPR$. The $Co_3O_4$ catalyst exhibited a spinel crystal phase, and the addition of the promoter increased the specific surface area and reduced the particle and crystal size. It was confirmed that the doping of K improves the catalytic activity by increasing the concentration of $Co^{2+}$ in the catalyst which is an active site for catalytic reaction. The catalytic activity tests were carried out at a GHSV of $45,000h^{-1}$ and a temperature range of $250{\sim}375^{\circ}C$. The K-impregnated $Co_3O_4$ catalyst showed much higher activity than $Co_3O_4$ catalysts with promoter only. It is found that the K-impregnation increased the concentration of $Co^{2+}$ more than the added of promoter did, and lowered the reduction temperature to a great extent.
N2O is hazardous atmosphere pollution matter which can damage the ozone layer and cause green house effect. There are many other nitrogen oxide emission control but N2O has no its particular method. Preventing further environmental pollution and global warming, it is essential to control N2O emission from industrial machines. In this study, the thermal decomposition experiment of N2O gas mixture is conducted by using cylindrical reactor to figure out N2O reduction and NO formation. And CHEMKIN calculation is conducted to figure out reaction rate and mechanism. Residence time of the N2O gas in the reactor is set as experimental variable to imitate real SNCR system. As a result, most of the nitrogen components are converted into N2. Reaction rate of the N2O gas decreases with N2O emitted concentration. At 800℃ and 900℃, N2O reduction variance and NO concentration are increased with residence time and temperature. However, at 1000℃, N2O reduction variance and NO concentration are deceased in 40s due to forward reaction rate diminished and reverse reaction rate appeared.
Jo, Sung-Kwon;An, Sung-Yong;Kim, Jong-Hak;Yoon, Ho-Sung;Kwon, Se-Jin
Journal of the Korean Society of Propulsion Engineers
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v.14
no.6
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pp.69-78
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2010
As part of preliminary study for development of 1,200 N-class bipropellant rocket engine with the concentrated hydrogen peroxide, bipropellant engine elements were designed and experimentally tested. The catalysts of $MnO_2$ and $MnO_2$ added Pb as an additive were compared to achieve high decomposition performance and the catalytic reactor with $MnO_2$ added Pb was designed and its decomposition efficiency of 97.2% was achieved. The autoignition tests of kerosene by decomposed hydrogen peroxide were carried out under various equivalence ratios to ignite without additional ignition sources. Autoignition were achieved in all experimental conditions and $C^*$ efficiencies at each condition were at or above 90%. From the measured thrust results, the highest value was 830 N which is in corresponds with 1,035 N at vacuum level assuming $C^*$ efficiency equals $I_{sp}$ efficiency.
Jo, Sung-Kwon;An, Sung-Yong;Kim, Jong-Hak;Yoon, Ho-Sung;Kwon, Se-Jin
Proceedings of the Korean Society of Propulsion Engineers Conference
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2010.05a
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pp.156-164
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2010
As part of preliminary study for development of 1,200 N-class bipropellant rocket engine with the concentrated hydrogen peroxide, bipropellant engine elements were designed and experimentally tested. The catalysts of $MnO_2$ and $MnO_2$ added Pb as an addictive were compared to achieve high decomposition performance and the catalytic reactor with $MnO_2$ added Pb was designed and its decomposition efficiency of 97.2% was achieved. The autoignition tests of kerosene by decomposed hydrogen peroxide were carried out under various equivalence ratios to ignite without additional ignition sources. Autoignition were achieved in all experimental conditions and $C^*$ efficiencies at each condition were at or above 90%. From the measured thrust results, the highest value was 830 N which is in corresponds with 1,035 N at vacuum level using 94.1% theoretical $I_{sp}$.
Quantum chemical calculations are used to characterize the decomposition of nitrogenmonoxide over $Cu^{n+}$-Y zeolite. The method of theoretical calculations, such as CNDO/2, have been applied to cluster models representing cation sites in zeolite to obtain total energies, LUMO energies, and Wiberg bond orders. The calculated total energies and bond orders of cluster models showed the reaction mechanism of NO decomposition over $Cu^{n+}$ site in zeolite framework. The suggested cluster models of varying Si/Al ratios studied with exchange cations in the $Cu^+$ and in the $Cu^{2+}$ states. And the calculated LUMO energies can predict L acidifies of cluster models. The results from these experiments showed the possibility of the mechanism of NO decomposition, progressing adsorption of NO, conversion to $N_2$ and $O_2$, desorption of $N_2$ and $O_2$ in sequence. The L acidity of $Cu^{2+}$ ion in cation site is more strong than $Cu^+$.
Park, J.K.;Myung, J.J.;Chung, Y.S.;Kyong, J.B.;Kim, H.K.
Journal of the Korean Chemical Society
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v.43
no.5
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pp.505-510
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1999
$TiO_2$ powders were prepared via hydrolysis of titanium n-butoxide in n-butanol and hydrolysis mechanism of titanium n-butoxide was studied using UV-Vis spectrometer. Hydrolysis reactions were controlled to proceed to pseudo-first order reaction in the presence of excess water. The phases of $TiO_2$ powders, prepared under the these conditions, were identified by XRD and reaction rates were calculated by Gugggenheim method. Prepared powders were noncrystalline states in their initial stage of formation but transformed to crystalline rutile structure by heating. Reaction mechanism of titanium n-butoxide was proposed as Interchange-Associative(Ia) mechanism, based on the data of n-value and termodynamic parameters which were determined from the rate constants.
$TiO_2$ powders were synthesized via hydrolysis reaction of titanium n-propoxide in n-propanol solvent and the reaction rates were studied by use of UV-vis spectroscopic method. Concentration of water, reaction temperature, reaction time and acid-base effects of the solution were investigated to determine the optimum conditions for $TiO_2$ powder synthesis. The reaction were controlled to proceed to pseudo-first orders reaction in the presence of excess water in n-propanol solvent. The rate constants which varied with temperature and concentration of water were calculated by Guggenheim method. Reaction using $D_2O$ was also carried out to determine the catalytic character of water. $TiO_2$ powders were synthesized only in the neutral and basic solution and those were almost spheric forms having average particle size of $0.4-0.7{\mu}m$ diameter. Particle size decreased with increasing concentration of water and reaction temperature, however, increased with increasing reaction time. Associative $S_N2$ mechanism for the hydrolysis was proposed from the data of n-value in the transition state and thermodynamic parameter. $D_2O$ solvent isotope effect showed that $H_2O$ molecules reacted as nucleophilic catalysis.
Three nano-sized Fe-N particle samples synthesized by Chemical Vapor Condensation (CVC) were analyzed using $M\"{o}ssbauer$ spectroscopy, XRD and BET. The synthesized nanoparticles consisted of ${\epsilon}-Fe_{2.12}N,\;{\gamma}'-Fe_4N,\;{\alpha}-Fe\;and\;{\gamma}-Fe.\;{\gamma}'-Fe_4N$ was mainly formed at the low decomposition temperature. With increasing decomposition temperature, the phase was changed to ${\gamma}-Fe$ via ${\epsilon}-Fe_{2.12}N$. For synthesizing Fe-N phases, this study implies that the low decomposition temperature is better than high temperature during Chemical Vapor Condensation.
Park, Jung-Hyun;Jeon, Seong-Hee;Van Khoa, Nguyen;Shin, Chae-Ho
Applied Chemistry for Engineering
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v.20
no.4
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pp.453-458
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2009
Iron-containing TNU-9 zeolites were prepared by aqueous ion exchange in the range of Fe contents 0.6~3.3 wt%. Direct decomposition of $N_2O$ was performed varying $N_2O$ concentrations and reaction temperatures. Fe-TNU-9 zeolites used were characterized using XRD, $N_2$ sorption, SEM/EDX. A 2.7 wt% Fe-TNU-9 zeolite showed high activities and above this contents of Fe the effect of catalytic activity was little dominated. Fe-TNU-9 zeolites after ion exchange conserved their TNU-9 structure although the degree of crystallinity was decreased until ca. 60% in 3.1 wt% Fe-TNU-9 zeolite after ion exchange in 0.01 M Fe solution. The decrease in the degree of crystallinity could be correlated with the decrease of surface area and pore volume. The partial reaction order of $N_2O$ in the decomposition of $N_2O$ was dependent on the reaction temperature from 0.69 at $420^{\circ}C$ to 0.97 at $494^{\circ}C$. The activation energy of $N_2O$ was also dependent on the $N_2O$ concentration and its value is ranged to 34~43 kcal/mol.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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