Rusted iron could retain activity to redox-sensitive pollutants in batch reactor. Flow-through columns packed with permeable reactive iron filings (Fe$^{0}$ ) between soil and sand layers were used to evaluate the applicability of bio-enhanced iron barriers to treat explosives-contaminated groundwater. One column was bioaugmented with municipal anaerobic sludge to evaluate the enhancement of biodegradation. Military contaminants (RDX, HMX, TNT, 2,4DNT, 2,6DNT), which coexist in soils at military sites, were completely removed in the bioaugmented Fe$^{0}$ layer after 8 months of operation. Overall, this research suggests that Fe$^{0}$ barriers can effectively clean up groundwater contaminated with military explosives, and that treatment efficiency can be enhanced by bioaugmentation.
영가금속을 이용한 아조계 염료의 탈색연구를 수행하였다. 아조계 염료는 대부분 생물학적 독성을 갖고 있으며 생물학적 분해가 어려운 경우가 많다. 색을 제거하기 위한 가장 간단한 방법은 아조결합을 파괴하는 것이며 영가금속을 이용한 환원적 제거가 가능하다. 3종의 염료를(Cibacron Briliant Yellow 3G-P (CBY3G-P), Benzopurpurin 4b (B-4B), Chicago sky blue 6b (CSB6B)) 대상으로 연구하였으며 각 염료의 반응속도는 pH에 매우 의존적이며 낮은 pH에서 반응속도가 증가되었다. 영가철에서 용해된 철이온에 의한 응집 및 침전반응도 색도제거에 기여할 수 있으며 본 연구에서는 그 기여율을 알기 위해 철이온에 의한 제거실험을 수행하였으며 그 기여율은 대상 염료에 따라 편차가 크다는 것을 알 수 있었다. 본 연구에서는 영가철에 의한 환원반응에 의해아조계 염료가 성공적으로 탈색될 수 있음을 증명하였다.
The present study investigates the feasibility of nitrogenous heterocyclic compounds (NHCs) (Pyridine-Quinoline) degradation by catalytic wet peroxidation (CWPO) in the presence of nanoscale zerovalent iron supported on granular activated carbon (nFe0/GAC) using statistical optimization technique. Response surface methodology (RSM) in combination with Box-Behnken design (BBD) was used to optimize the process parameters of CWPO process such as initial pH, catalyst dose, hydrogen peroxide dose, initial concentration of pyridine (Py) and quinolone (Qn) were chosen as the main variables, and total organic carbon (TOC) removal and total Fe leaching were selected as the investigated response. The optimization of process parameters by desirability function showed the ~85% of TOC removal with process condition of initial solution pH 3.5, catalyst dose of 0.55 g/L, hydrogen peroxide concentration of 0.34 mmol, initial concentration of Py 200 mg/L and initial concentration of Qn 200 mg/L. Further, for TOC removal the analysis of variance results of the RSM revealed that all parameter i.e. initial pH, catalyst dose, hydrogen peroxide dose, initial concentration of Py and initial concentration of Qn were highly significant according to the p values (p < 0.05). The quadratic model was found to be the best fit for experimental data. The present study revealed that BBD was reliable and effective for the determination of the optimum conditions for CWPO of NHCs (Py-Qn).
본 연구에서는 골프장 등에서 살충제로 사용하는 대표적인 농약 중 fenitrothion에 대해 ZVI를 사용하여 분해경로를 파악하고 분해특성을 회분식 반응기를 이용하여 연구하였다. 또한 ZVI에 의한 순수 fenitrothion과 스미치온에 함유되어 있는 fenitrothion 분해율을 비교하였다. ZVI에 의한 fenitrothion의 분해 과정에서 3-methyl-4-nitrophenol과 4-amino-m-cresol이 생성되는 것을 알 수 있었다. ZVI에 의한 순수 fenitrothion 및 스미치온에 함유된 fenitrothion의 분해반응은 1차 반응으로 나타낼 수 있으며, 주입농도가 증가 할수록 분해율 및 1차반응 속도상수 값도 증가하였다. 순수 및 스미치온에 함유된 fenitrothion의 비표면적 1차 속도상수 값은 각각 0.0398 및 $0.1312L/m^2{\cdot}hr$으로 스미치온에 함유된 fenitrothion이 순수 fenitrothion에 비해 ZVI에 빨리 분해되었다. 이는 스미치온에 함유된 계면활성제가 fenitrothion의 용해도를 증가시키며 ZVI의 분산력을 향상시킨 것에 기인하는 것으로 판단된다.
In order to investigate stabilization effect on As-contaminated soils treated by zero-valent iron(ZVI) and industrial by-products, batch tests and column tests were carried out with As-contaminated soils collected from farmland around the abandoned mine site. In batch tests, ZVI and industrial by-products(blast furnace slag, steel refining slag and oyster shell powder) were used as treatment materials to reduce As. Industrial by-products were mixed with As-contaminated soils, in the ratio of 1%, 3%, 5% and 7% on the weight base of dried soil. After incubation, all samples showed the reduction of As concentration and it was expected that ZVI and steel refining slag were effective treatment materials to remove As among treatment materials used in batch test. In column tests, columns were made by acrylic with the dimension of diameter=10cm, height=100cm, thickness=1cm and these columns were filled with untreated soils and treated soils mixed with ZVI and steel refining slag(mixing ratio=3%). Distilled water was discharged into the columns with the velocity of 1 pore-volume/day. During test, pH, EC, Eh and As concentration were measured in the regular term(1 pore-volume). As a result, ZVI and steel refining slag were shown 93%, 62% reduction of As concentration respectively by comparison with untreated soils. Therefore, if ZVI and steel refining slag are used as treatment materials in As-contaminated soils, it is expected that the As concentration in soils is reduced effectively.
본 연구는 폐자원 재활용 측면에서 농업적 유용활용(beneficial use)이 가능할 것으로 판단되는 영가철과 석탄회로 제조한 토양개량제를 투입하여 토양 염류 농도와 작물 생산량에 미치는 영향을 배양시험과 재배시험으로 평가하였다. 토양개량제는 석탄회를 구형으로 제형하고 영가철이 함유된 용액(0.1, 1.0%)을 표면에 살포하여 제조하였다. 토양개량제는 밭토양으로 충진된 와그너포트에 40 g/10a과 400 g/10a를 처리하였고, 30일 간 배양한 후 토양 EC와 염 농도를 분석하였다. 토양의 EC는 400 g/10a 실험구에서 대조구 대비 약 50% 감소한 것으로 나타났다. 국내 대표적인 염류인 유효인산의 경우 개량제의 처리 후 1/3 수준으로 감소되었다. 개량제 처리에 따른 토양 내 EC와 염 농도의 감소는 매우 유의한 수준으로 분석되었다(r=0.672~0.985). 또한 개량제 처리 후 뿌리와 줄기의 생육은 약 10% 증가였고, 건중량 또한 대조구에 비해 줄기와 뿌리에서 각각 30-50%와 60-75% 유의하게 증가하였다. 석탄회와 영가철을 농업용 토양개량제로 재활용할 경우 농업 환경 개선뿐만 아니라 농업 생산성 증대에도 기여할 수 있을 것으로 판단된다.
현재 개발되어 사용되고 있는 중금속 오염의 복원기술들은 방법에 따라 상이하기는 하지만 일반적으로 비용이 많이 들고 처리시 이차적인 오염이 발생되거나 시간이 많이 소요되고, 외부 투입 에너지에 크게 의존하므로 실제 현장에 적용하기는 많은 문제점이 있다. 이러한 실정에서 오염물질을 완전히 분해시키거나 더 이상 독성을 야기하지 않고 원래의 물리화학적 특성을 상실한 다른 물질로 변환시킬 수 있는 처리 기술의 확보는 매우 중요한 과제라 할 수 있다. 본 연구에서는 Cr(VI)으로 오염된 토양에서 간단한 산화-환원 반응의 원리를 이용한 영가철 복원방법에 영향을 미치는 다양한 환경요인을 구명하여 향후 현장적용시 기본 자료로 활용하고자 하였다. Cr(VI)으로 오염된 토양에 영가철 만을 처리한 결과 반응 30일 후 Cr(VI)의 환원 정도는 영가철의 처리량이 증가할수록 증가하였다. 또한 유기물 함량이 증가할수록 Cr(VI)의 환원정도는 증가하였으며 반응속도 또한 유기물 함량에 따라 증가하였다. 또한 Cr(VI)농도가 반응5일 동안 90% 이상 감소하는 것으로부터 유기물에 의한 Cr(VI)의 환원 반응은 초기 반응이 우세함을 알 수 있었다. 수분함량의 경우 수분에 의한 직접적인 효과는 Cr(VI) 감소량 대비 4% 수준인 것으로 평가되었다. 유기물 함량이 영가철의 Cr(VI) 환원에 미치는 영향을 조사한 결과 Cr(VI) 농도는 50% 이상 감소하였으나 유기물 함량이 영가철의 이온화나 활동도에 직접적인 영향을 미치지는 않는 것으로 판단되었다. 특히 수분함량을 $15{\sim}30%$로 처리한 경우 영가철의 Cr(VI) 환원에 있어 반응 30일 후 초기 Cr(VI) 농도의 90% 정도가 제거되었다. 따라서 토양 수분 함량은 영가철의 이온화 및 활동도에 직접적으로 영향을 미치는 중요한 인자로 판단되었다. 특히 영가철, 유기물, 수분함량을 개별적으로 처리하였을 경우에는 MCL 이하로 Cr(VI)의 농도를 저감시킬 수는 없었으나 이들을 동시에 처리하는 경우에는 MCL 이하로 Cr(VI)의 농도를 저감시킬 수 있었다.
토양 중금속 안정화를 위해 농축수산 부산물, 산업부산물 등과 같은 다양한 폐자원이 활용되고 있다. 일례로 석회, 패각류, 난각류, 산업부산물 등의 알칼리물질, 동물의 뼈 및 인산용액, 인광석 등의 인 함유물질, 퇴비(compost), 가축분(manure), 바이오차(biochar) 등의 유기성물질과 이 외에도 영가철, 제오라이트(zeolite) 등의 다양한 물질들을 토양 내 중금속 안정화의 소재로 활용하기 위한 효율성, 적용성 연구가 진행되고 있다. 이들 물질에 대한 토양 적용 후 중금속 안정화 기작은 일부 보고된 바 있으나 장기적 안정성과 현장 적용성을 평가한 연구는 여전히 부족한 실정이다. 본 연구에서는 여러 가지 폐자원을 활용한 선행 연구들에서 제시된 토양 중금속 안정화 관련 내용을 요약하였다.
In order to investigate stabilization effect and sustainability on As-contaminated farmland soils which were affected the abandoned mine site and stabilized by zerovalent iron(ZVI) and industrial by-products, batch-scale and pilot-scale tests were carried out. In batch tests, ZVI and industrial by-products(blast furnace slag, steel refining slag and oyster shell powder) were used in treatment materials to reduce the As leaching. Industrial by-products were mixed with As-contaminated soils, in the ratio of 1%, 3%, 5% and 7% on the weight base of dried soil. The results of batch-scale tests was shown that the reduction of As concentration was observed in all samples and it was expected that ZVI and steel refining slag were more effective than other treatment materials to stabilize As compounds. In pilot-scale tests, columns were filled with untreated soils and treated soils mixed with ZVI and steel refining slag in the same mixing ratio of 3%. Distilled water was discharged into the columns with the velocity of 0.3 pore volume/day. During the test, pH, EC, Eh and As concentration were measured in the regular term(1pore volume). after six months, pilot-scale tests were retested to investigate sustainability of treatment materials. As a result, It was shown that the leachate from control column was continuously released during the test period and its concentration was greater than $100ug{\cdot}L^{-1}$ which was exceeded the national regulation of water discharged to river or stream ($50ug{\cdot}L^{-1}$). On the other hand, soil treated with ZVI and steel refining slag showed that the concentrations of leachate were lower than national regulation of water discharged to river or stream. Therefore it was expected that ZVI and steel refining slag could be applied to the farmland site as the alternative treatment materials.
본 연구는 수용액 내 존재하는 Cd, Pb을 다양한 화학적 안정화제를 이용하여 안정화 효율성을 평가하였다. 연구에 사용한 안정화제는 중금속 이온과의 반응특성 별로 석회물질, 광물질 등으로 구분하여 문헌조사를 바탕으로 5종을 선정하여 사용했다. 안정화 효율성 평가방법은 용액 내 중금속 함량을 단계적으로 제조하여 안정화 효율성, 반감기 및 반응속도 산정 및 반응 후 안정화제의 반응생성물 확인의 순으로 진행했다. 안정화 효율성 평가결과 석회물질 ($CaCO_3$)을 다량 함유하여 기본적으로 pH를 8이상으로 교정하는 안정화제의 경우 처리량에 상관없이 대부분 불용화되는 것으로 나타났으며, 낮은 산도교정 물질은 50% 수준의 효율성을 갖는 것으로 나타났다. 또한, 효율성이 크게 나타난 물질을 대상으로 반응속도상수 (K)를 산출한 결과 Cd의 경우 처리량에 따라 증가하였지만, Pb의 경우 초기에 반응속도가 빠르게 일어나 처리량에 따른 평가는 불가능 하였다. 다량의 중금속 이온과 반응시킨 안정화제의 표면관찰을 통한 생성물 검정 결과 SEM 사진으로 반응 전 후의 생성물 확인을 간접적으로 확인하였다. 또한, SEM-EDS 분석결과 반응 후 물질 표면에서 Cd과 Pb의 성분 검출을 확인하였다. 그리고 XRD 분석을 통해 효율성이 좋았던 물질에서 Cd과 Pb 성분의 검출이 확인되어 수용액 상에 이온형태로 존재하는 중금속의 복원에 안정화제를 이용한 저감은 효율적일 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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