• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.179-188
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• 2007

가압경수로형 원자력발전소의 운영과정에서 발생된 폐수지내 $^{14}C$ 및 $^3H$의 분포특성을 조사하였다. $Na_2^{14}CO_3$ 표준용액을 사용한 $^{14}C$의 회수율 측정결과, 사용한 산의 종류에 관계없이, 3 N-HCl $3\;N-HNO_3,\;3\;N-H_2SO_4$, 주입한 $^{14}C$ 농도 $0.72\;Bq{\sim}460\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}100%$의 회수율을 나타내었다. 같은 장치를 사용하여 HTO 표준용액 증류에 의한 $^3H$의 회수율은 주입한 $^3H$ 농도 $0.60\;Bq{\sim}435\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}101%$ 이었다. 습식산화-산용출법에 의한 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$ 동시분리시, $3\;N-H_2SO_4$를 사용했을 때 다른 감마핵종에 의한 방해가 없었으며, $^3H$ 포집액이 섬광제와 잘 혼합되었다. 그러나 3 N-HCl을 사용했을 때 $^3H$ 포집용액에서 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등의 감마핵종이 검출되었다. 또한 Sample Oxidizer에 의한 $^3H$ 포집용액에서도 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등이 검출되었으며, $^{14}C$ 포집용액에서는 $^{134}Cs,\;^{137}Cs$이 검출되었다. 폐수지의 총 $^{14}C$ 함량중 약 70% 이상이 무기 탄소로 확인되었다. 30개 폐수지 시료중 8개 고방사능 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$의 평균농도는 각각 $19000\;Bq/g{\pm}41000\;Bq/g,\;670\;Bq/g{\pm}460\;Bq/g$이었으며 22개 저방사능폐수지에서는 각각 $4.2\;Bq/g{\pm}4.3\;Bq/g,\;6.0\;Bq/g{\pm}5.3\;Bq/g$이 검출되었다. 고방사능 폐수지의 평균 $^{14}C/^3H$비는 28로 저방사능 폐수지의 0.70에 비해 높게 나타났으며, $^{14}C$ 및 $^3H$의 농도는 서로 비례하는 경향을 보였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제15권1호
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• pp.15-26
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• 2017

오염수로부터 자성분리가 가능하며, 방사성 세슘을 효율적으로 제거하기 위한 코발트 페로시아나이드(cobalt ferrocyanide, CoFC) 혹은 니켈 페로시아나이드(nickel ferrocyanide, NiFC)가 도입된 자성입자 흡착제를 제조하였다. $Fe_3O_4$ 나노입자는 공침법을 이용해 제조하였고, $Co^{2+}$와 $Ni^{2+}$ 이온을 입자 표면에 도입시키기 위해 금속이온과 금속 배위결합(metalcoordination)을 하는 카르복실기를 포함한 숙신산(succinic acid, SA)을 자성나노입자(magnetic nanoparticles, MNPs) 표면에 코팅하였다. CoFC와 NiFC는 자성나노입자 표면에 도입된 $Co^{2+}$ 혹은 $Ni^{2+}$ 이온이 hexacynoferrate와 결합하여 형성된다. 제조된 CoFC-MNPs 그리고 NiFC-MNPs는 각각 $43.2emu{\cdot}g^{-1}$, $47.7emu{\cdot}g^{-1}$의 우수한 포화자화 값을 보여주었다. X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 나노입자 입도 분석기(DLS), 투과전자현미경(TEM) 등의 분석을 통해 흡착제의 물성을 파악하고, 세슘에 대한 흡착 성능을 알아보았다. 흡착실험을 평가하기 위해 Langmuir/Freundlich 등온흡착식을 이용해 실험 결과 값을 곡선맞춤 하였고, CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs의 최대흡착량($q_m$)은 각각 $15.63mg{\cdot}g^{-1}$, $12.11mg{\cdot}g^{-1}$이다. CoFC-MNPs와 NiFC-MNPs는 방사성 세슘에 대해서도 최저 99.09%의 제거율을 가지며, 경쟁이온의 존재에도 방사성 세슘만을 선택적으로 흡착한다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제15권1호
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• pp.35-44
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• 2017

감마분광분석 시스템 상에서는 $^{226}Ra$(186.2 keV)과 $^{235}U$(185.7 keV)가 방출하는 감마선 에너지의 피크 중첩이 발생한다. $^{226}Ra$의 직접분석을 위해서는 중첩된 피크로부터 $^{235}U$의 기여를 제거해주거나 보정상수를 이용하여 실제 $^{226}Ra$의 방사능 값으로 보정 해주어야 한다. $^{235}U$가 방출하는 다른 감마선 피크를 참조하여 $^{235}U$의 기여를 제거할 경우 복잡한 수계산이 필요하며, 참조피크에서 기인하는 큰 불확도로 인해 높은 정량한계를 갖는다. 반면에 보정상수를 이용하여 $^{226}Ra$을 평가할 경우 간단한 계산으로 평가가 가능하며, 간접측정시 요구되는 $^{222}Rn$의 용기건전성과 방사평형 복구기간이 필요하지 않아 $^{226}Ra$의 신속 측정시 유용한 방법이다. 따라서 해당 방법을 통해 원료물질 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 시료에 대해서 보정상수로 산출된 $^{226}Ra$의 방사능 농도와 방사평형 된 $^{214}Bi$의 방사능 농도의 비교를 통해 유효성을 확인하였다. 대부분 ${\pm}20%$ 내에서 유효하였지만 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다. 이는 보정상수를 유도하기 위한 가정 중 $^{238}U$과 $^{226}Ra$의 방사평형 관계가 달라진 것으로 판단된다. 특이성을 반영한 보정상수를 적용하여 $^{226}Ra$의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 약 ${\pm}10%$로 좀 더 정밀한 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 산출된 보정상수를 통한 $^{226}Ra$의 방사능 농도 평가 방법은 복잡한 수계산이 필요하지 않고 용기선택으로부터 자유로우며 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 $^{226}Ra$의 신속한 농도 분포 평가시 유효한 방법이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권1호
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• pp.1-7
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• 2009

본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종 인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제10권3호
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• pp.189-197
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• 2012

KURT 지하수의 지구화학적 특성을 조사하기 위하여 단열충전광물과 지하수의 지구화학적 성분이 조사되었다. KURT내의 시추공들로부터 얻어진 시추코아로부터 방해석(calcite), 일라이트(illite), 로먼타이트(laumonite), 녹니석(chlorite), 녹염석(epidote), 몬모릴로나이트(montmorillonite), 카올리나이트(kaolinite) 및 일라이트와 스멕타이트(smectite)의 혼합층상광물 등이 감정되었다. 시추공 DB-1, YS-1, YS-4에서 채취한 대부분의 지하수는 pH 8이상의 알칼리 환경을 보여주었으며 YS-1을 제외한 두 관측공의 전기전도도는 약 2$200{\mu}S/cm$를 나타냈으며 이들 시추공에서 천부지하수는 $Ca-HCO_3$ 와 $Ca-Na-HCO_3$ 유형 이였으며 심부 250m이하에서는 $Na-HCO_3$ 유형을 나타냈다. DB-1 공의 심부지하수에서 낮은 용존산소량(DO)와 Eh값의 감소를 측정하였으며 이는 환원환경을 지시한다. KURT의 지하수 시료의 $Cl^-$ 이온의 농도는 5 mg/L 이하이며 전 샘플링구간에서 커다란 변화 없이 일정하게 나타났다. 이러한 현상은 KURT 지역의 천부와 심부지하수가 혼합(mixing)되어 $Cl^-$의 농도가 깊이에 따라 큰 변화가 없는 것으로 해석된다. 지하수 시료의 ${\delta}^{18}O$과 ${\delta}D$ 분석 값은 각각 -10.4~-8.2‰과 -71.3~-55.0‰의 범위로 지하수가 순환수 기원임을 보여준다. 긴 순환경로를 거친 심부지하수의 수소, 산소 동위원소 값은 천부지하수에 비해 감소하며 이러한 값은 일반적으로 높은 불소농도를 동반하였다. 이는 불소함량이 높은 지하수가 물-암석 반응에 의해 생성되었음을 보여준다. KURT 지역에서 채취한 지하수의 $^{14}C$를 이용한 연대측정분석에서 지하수의 체류시간(residence time)이 약 2,000~6,000년으로 측정되었다. 이러한 체류시간은 KURT 지역의 화강암에 존재하는 지하수가 다른 유럽의 화강암지역(예, 스트리파 지역, 스웨덴)보다 상대적으로 지하수의 연령이 오래되지 않은 것으로 측정되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권4호
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• pp.311-318
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• 2010

공학적 안전설비 공기정화계통의 규제지침인 Reg. Guide 1.52(Rev.3)의 변경사항중 성능시험과 관련한 운전가능성 시험시간 단축, HEPA 필터 현장누설시험용 시험물질 변경 및 활성탄 성능시험 Methyl Iodidie 투과허용율 상향 변경을 영광 5,6호기에 적용하고자, 모사실험장치와 현장 설비를 활용하여 기술적 타당성을 확인하는 실험을 수행하였다. 10시간 이상의 장시간 운전가능성 시험을 통해 계통내 습분을 제거하여도 시험후 1~4일만에 회복됨을 확인하여 운전가능성 시험은 기기적 운전가능성 점검에 적합한 매월 15분 이상의 시험을 수행하는 것이 타당함을 확인하였다. HEPA 필터 현장누설시험용 시험물질 변경을 위해 DOP와 PAO의 에어로졸 입자크기, 발생량, 누설인지도를 비교한 결과 PAO는 원전에서도 DOP 대체시험물질로 사용 가능함을 확인하였다. 베드깊이 4 인치 이상의 활성탄여과기에 대한 Methyl Iodide의 투과율 허용치가 0.175 %에서 0.5 %로 상향 변경된 것은, ASTM D3803(1989)으로의 활성탄 성능시험 방법 변경에 따른 것으로서, $30^{\circ}C$ 상대습도 95 %에서의 Methyl Iodide 투과허용율 0.5 %가 사용 중 활성탄의 성능을 시험하기에 충분히 보수적인 시험방법임을 확인하였다. 본 실험 결과를 바탕으로 영광 5,6호기는 인허가변경을 완료하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제9권4호
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• pp.207-217
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• 2011

UV-Vis 분광광도법과 시간분해 레이저 유도 형광분광법(TRLFS)을 이용하여 흄산의 모사 리간드로 사용한 2,6-Dihydroxybenzoate(DHB)와 U(VI)의 착물형성반응을 조사하였다. U(VI)-DHB 착물 고유의 전하이동 흡수 스펙트럼을 분석한 결과, 착물형성반응은 우라늄-리간드 비가 1:1 또는 1:2 착물을 형성하는 이중 평형반응이며, 산도에 따라 착물종의 분포가 변한다는 것을 밝혔다. 계산된 착물형성상수 (log $K_1$ and log $K_2$)는 $12.4{\pm}0.1$과 $11.4{\pm}0.1$이다. 이에 더하여, TRLFS 방법으로 조사한 결과, DHB는 U(VI) 화학종들의 형광 소광제(quencher)로서 역할을 한다는 것을 확인하였다. 특히, 확인된 U(VI) 화학종 모두(${UO_2}^{2+}$, $(UO_2)_2{(OH)_2}^{2+}$과 $(UO_2)_3(OH)_5{^+})$에서 정적 (static) 및 동적 (dynamic) 소광작용이 공존하는 것으로 관찰되었다. 시간분해 형광 스펙트럼으로부터 리간드 농도에 따른 U(VI) 화학종의 형광세기와 형광수명을 측정하였으며, Stern-Volmer 식을 이용하여 분석하였다. 결정된 정적소광계수(KS)는 ${UO_2}^{2+}$, $(UO_2)_2{(OH)_2}^{2+}$ 과 $(UO_2)_3(OH)_5+$에 대하여 각각 $4.2{\pm}0.1$, $4.3{\pm}0.1$ 과 $4.34{\pm}0.08$이다. Stern-Volmer 식을 이용한 분석 결과, 단일 또는 이중 배위자 구조(mono- and bi-dentate)의 U(VI)-DHB 착물이 모두 정적소광효과에 관여하는 바닥상태 착물임을 확인하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제14권4호
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• pp.357-365
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• 2016

일반골재인 자갈, 모래와 중량골재인 산화 슬래그 및 자철광을 이용하여 5 종류의 콘크리트를 제작하여 감마선 차폐특성과 압축강도를 살펴보았다. 골재는 평균적인 크기에 따라 비교적 작은 크기의 잔 골재와 큰 크기의 굵은 골재로 구분하여 사용하였다. 실험 결과 산화 슬래그 잔 골재와 굵은 골재를 사용한 콘크리트가 일반 골재만을 이용하여 배합한 콘크리트 시편보다 $^{137}Cs$ 감마선에 대해 2% 향상된 감쇠계수인 $0.37cm^{-1}$을 기록하였다. 각 시편들의 단위중량을 측정한 결과 자철광 잔 골재와 산화 슬래그 굵은 골재로 배합한 조건의 단위중량이 가장 높은 $3,175kg{\cdot}m^{-3}$이었다. 산화슬래그를 잔 골재와 굵은 골재로 배합한 조건의 단위중량은 $3,052kg{\cdot}m^{-3}$으로 최대 단위중량 조건보다 $123kg{\cdot}m^{-3}$ 낮았지만 감쇠계수는 오히려 $0.012cm^{-1}$ 향상되었다. 골재들의 화학성분 분석결과 산화 슬래그는 자철광에 비해 마그네슘의 비율은 낮고 칼슘의 비율은 높아 구성에 있어서 차이를 보였다. 따라서 산화슬래그 만을 골재로 사용한 경우 자철광을 잔 골재로 사용한 경우보다 단위중량은 낮았지만 마그네슘과 비교하여 원자번호가 큰 칼슘의 비율이 높아서 감마선 차폐성능이 향상된 것으로 생각된다. 중량골재가 배합된 모든 시편들은 일반 골재를 이용한 콘크리트보다 압축강도가 높았고, 산화슬래그와 자철광의 잔 골재만을 사용한 경우 4주 양생 후 압축강도가 일반 콘크리트에 비해 45% 향상된 50.2 MPa을 기록하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제18권1호
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• pp.83-90
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• 2020

흑연 동위원소 비율법(GIRM)은 비핵화 검증 도구로써 흑연감속로의 플루토늄 생산량을 예측하는데 사용된다. 원자로가 가동되면 ²³⁸U의 중성자 포획 반응에 의해 플루토늄이 생성되어 축적되고 동시에 흑연 내 불순물도 핵반응을 통해 다른 핵종으로 바뀌기 때문에 플루토늄의 생성량과 불순물의 농도는 일정한 상관 관계를 갖는다. 이러한 상관관계에도 불구하고 어느 특정 시점에서의 불순물의 농도는 불순물의 초기 농도에 의존하기 때문에 불순물의 초기 농도가 알려지지 않으면 불순물의 절대 농도만으로 플루토늄 생산량을 예측하는 것은 불가능하다. 그러나 불순물의 초기 동위원소 비율은 초기 불순물 농도에 상관없이 알려져 있기 때문에 불순물의 동위원소 비율과 플루토늄 생산량의 관계는 흑연감속로에서 플루토늄 생성량을 예측하는 유용한 도구가 될 수 있다. 흑연동위원소 비율법의 지표 원소로 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium 등이 이용되는 것으로 알려져 있다. 위 지표원소의 동위원소 비와 플루토늄 생성량 사이의 상관 관계가 초기 불순물 농도에 의존하지 않는지를 네 가지 다른 흑연 불순물 조성을 이용하여 평가하였다. ¹⁰B/¹¹B, ³⁶Cl/³⁵Cl, ⁴⁸Ti/⁴⁹Ti, ²³⁵U/²³⁸U은 흑연의 초기 불순물 농도에 상관없이 누적 플루토늄 생성량과 일관된 상관 관계를 갖는다. 이러한 원소들은 다른 원소의 핵반응에 의해 해당 원소의 동위원소가 생성되지 않기 때문이다. 반면 ⁶Li/⁷Li과 플루토늄 생성량의 상관관계는 흑연 내 불순물의 초기 농도에 의존한다. ⁷Li은 ⁶Li의 중성자 포획 반응에 의해서 생성되기도 하지만 ¹⁰B의 (n, α)반응으로도 생성되는 것이 더 지배적이기 때문에 ¹⁰B의 초기 농도가 ⁷Li의 생성량에 영향을 미치는 것이다. 따라서 Lithium은 흑연 동위원소 비율법을 위한 지표 원소로 적절하지 않음을 알 수 있다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제18권1호
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• pp.51-62
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• 2020

본 연구는 감마스펙트럼 비율을 이용한 매립된 선원의 깊이 평가방법 개발 및 적용성 확인을 위해 진행되었다. 이를 위해 현장측정 HPGe 계측기 및 MCNP 전산모사를 이용하여 ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co, ¹⁵²Eu 선원의 매질 내 깊이와 계측거리에 따른 Peak to Compton, Peak to Valley 비율(Q)의 변화를 평가하였다. 해당 결과를 이용해 계측거리 50 cm를 기준으로 PTV 및 PTC 비율(Q)과 매립 선원의 깊이 간의 상관 식을 도출하였다. 그리고 PTC 및 PTV 방법 이용 시 계측거리 변화에 따른 민감도를 평가한 결과, 50 cm 기준으로 계측거리가 20 cm로 감소할 경우 오차가 3 ~ 4 cm까지 증가하였다. 하지만 100 cm로 증가할 경우 계측거리에 의한 영향이 미미함을 확인하였다. 그리고 PTV 및 PTC 방법과 피크 영역의 계수율 변화를 통해 선원의 깊이를 평가하는 Two distance measurement 방법을 상호 비교하였다. 평가 결과 PTV 및 PTC 방법은 최대 1.87 cm의 오차, Two distance measurement 방법은 최대 2.69 cm의 오차를 나타내어 PTV, PTC 방법의 정확도가 비교적 높음을 확인하였다. 선원의 수평 방향 위치 변화 민감도 평가 결과 Two distance measurement 방법은 선원이 off-center 방향으로 30 cm 이동하였을 경우 최대 오차가 25.59 cm로 나타났다. 반면 PTV 및 PTC 방법은 최대 오차 8.04 cm로 현장 적용 시 높은 정확도를 나타낼 것으로 예상된다. 그리고 PTC 방법은 동일 시간 측정 시 다른 방법과 비교하여 낮은 표준편차를 나타내 신속한 평가가 가능할 것으로 기대된다.