• 방사성폐기물학회지
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• 제10권3호
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• pp.219-228
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• 2012

우리나라에서의 고준위폐기물 처분을 위한 연구는 1997년부터 시작하였으며, 국내에서 발생하는 경수로 사용후핵연료와 중수로 사용후핵연료를 처분대상으로 하여 2006년도에는 한국형 사용후핵연료 기준처분시스템(KRS) 개발을 완료하였다. 이후, 경수로 사용후핵연료로부터 재활용 가능물질을 회수하는 재순환주기를 고려하여 재활용을 위한 파이로공정 연구를 수행하고 있어, 이 공정으로부터 발생하는 고준위폐기물에 대한 처분연구를 수행하고 있다. 본 논문에서는 심지층 처분시스템 개념설정에 중요한 인자인 파이로공정으로부터 발생하는 처분대상 폐기물인 세라믹고화 폐기물과 금속폐기물에 대한 특성분석 결과와 폐기물별로 특성에 적합한 처분용기 개념을 기술하였다. 이를 바탕으로 처분대상 폐기물에서 발생하는 붕괴열의 특성을 고려한 열해석을 통하여 지하처분시설에서의 처분용기 간격과 처분동굴 간격을 결정하고, 이를 반영하여 심지층 처분 시스템(A-KRS) 개념을 도출하였다. 이렇게 도출된 처분시스템 입지를 검토하기 위하여 KURT 시설 부지를 대상으로 가상부지로 설정하고, 가상 부지에 대한 지질 및 수리특성을 이용하여 최적의 배치(안)을 제시하였다. 본 연구의 결과는 추후 실제 부지특성자료와 연계하여 처분장 설계 및 처분안전성 평가에 입력자료로 활용될 것이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권1호
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• pp.59-64
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• 2018

사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제53권10호
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• pp.3367-3378
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• 2021

The design phase and safety assessment of Generation IV liquid metal-cooled fast reactors calls for the improvement of fuel pin performance codes, in particular the enhancement of their predictive capabilities towards uranium-plutonium mixed oxide fuels and stainless-steel cladding under irradiation in fast reactor environments. To this end, the current capabilities of fuel performance codes must be critically assessed against experimental data from available irradiation experiments. This work is devoted to the assessment of three European fuel performance codes, namely GERMINAL, MACROS and TRANSURANUS, against the irradiation of two fuel pins selected from the SUPERFACT-1 experimental campaign. The pins are characterized by a low enrichment (~ 2 wt.%) of minor actinides (neptunium and americium) in the fuel, and by plutonium content and cladding material in line with design choices envisaged for liquid metal-cooled Generation IV reactor fuels. The predictions of the codes are compared to several experimental measurements, allowing the identification of the current code capabilities in predicting fuel restructuring, cladding deformation, redistribution of actinides and volatile fission products. The integral assessment against experimental data is complemented by a code-to-code benchmark focused on the evolution of quantities of engineering interest over time. The benchmark analysis points out the differences in the code predictions of fuel central temperature, fuel-cladding gap width, cladding outer radius, pin internal pressure and fission gas release and suggests potential modelling development paths towards an improved description of the fuel pin behaviour in fast reactor irradiation conditions.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권4호
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• pp.347-353
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• 2010

사용후핵연료를 파이로 건식처리하면 사용후핵연료 자체 내에 존재하는 세슘, 스트론튬, 초우라늄 계열 등이 중간저장 되어 영구처분 방사선원항에서 제외되므로 사용후핵연료집합체를 구성하는 구조재, 즉 금속폐기물의 방사선원항이 중요해지게 된다. 따라서 본 연구에서는 $17{\times}17$ KOFA 사용후핵연료 10 톤이 파이로 건식처리 되었을 경우를 가정하여 각 구조재 부품별로 방사선원항 특성을 분석하였다. 우선 구조재 부품별로 질량 및 부피를 상세히 계산하였다. 핵연료 상단 및 하단 고정체에서의 중성자스펙트럼이 노심과 다르므로 각 구조재 부품별로 핵반응단면적라이브러리를 KENO-VI/ORIGEN-S 모듈로 직접 생산하였으며, 이를 적용하여 ORIGEN-S 코드로 방사화 방사선원항을 평가하였다. 평가결과 원자로 방출후 10 년 시점에서의 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 값은 각각 $1.40{\times}10^{15}$ Bequerels, 236 Watts, $4.34{\times}10^9m^3$-water 로 나타났으며, 이는 사용후핵연료 자체 값의 0.7 %, 1.1 %, 0.1 %에 해당하는 값이다. 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 모든 측면에서는 금속폐기물 전체물량의 1 %만을 차지하는 인코넬 718 그리드판이 가장 중요한 것으로 평가되었으며, 특히 이를 따로 분리하여 관리하면 금속폐기물 전체 방사능세기를 20~45 % 정도, 위해지수를 30~45 % 정도 감소시킬 수 있는 것으로 나타났다. 전체적으로 볼 때, 금속폐기물의 방사능세기 및 위해지수는 처분시스템 설계 시 중요한 인자로 고려되어야 하나, 붕괴열은 그 열량이 작아 중요하지 않은 것으로 나타났다.

• 전기화학회지
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• 제18권3호
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• pp.121-129
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• 2015

사용후핵연료 재활용을 위한 파이로프로세싱의 전해환원 공정에서는 $Li_2O-LiCl$ 용융염을 전해질로 사용하며 금속산화물 형태의 사용후핵연료를 음극, 백금을 양극으로 사용하여 금속전환체를 제조한다. 따라서, 음극에서는 금속산화물이 금속으로 전환되는 환원반응으로 인해 산소 이온이 생성되고, 양극에서는 그 산소이온이 산소 가스가 되는 산화반응이 발생한다. $650^{\circ}C$의 운전 온도에서 발생하는 양극의 산소 가스로 인한 금속 재질 장치의 부식을 막기 위해 양극을 둘러싸는 슈라우드(shroud)를 사용해 산소 가스를 포집하여 전해질로의 확산을 막는 동시에 장치 외부로 배출되도록 한다. 기존에는 슈라우드 자체의 부식과 산소 가스의 염 내 확산을 방지하기 위하여 세라믹을 사용하였으나 비다공성 재질로 인해 산소 이온의 백금 표면으로의 이동 경로를 제한하여 공정의 속도를 좌우하는 전류 크기를 낮춘다는 문제점이 있었다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 스테인레스 스틸 mesh로 구성된 다공성 슈라우드의 사용이 수 그램 규모 실험을 통해 제안된 바 있다. 본 연구에서는 킬로그램 규모의 우라늄산화물 전해환원 운전을 통해 다공성 슈라우드의 안정성을 확인 하고자 하였다. 음극의 우라늄산화물로는 크기 1~4 mm, 밀도 $10.30{\sim}10.41g/cm^3$의 파쇄 펠렛 1 kg이 사용되었으며, 백금 전극과 다공성 슈라우드가 포함된 양극 모듈을 사용하였다. 전해환원 종료후 음극에서 우라늄 금속이 성공적으로 얻어졌으며, 백금 양극 및 다공성 슈라우드도 손상 없이 안정하게 사용되었다. $650^{\circ}C$에서의 LiCl의 점도와 동일한 물과 에틸렌글리콜의 혼합물에서 산소 가스를 주입하여 확인 결과 산소 버블이 다공성 슈라우드 외부로 유출되는 것은 관찰되지 않았다.

• 자원환경지질
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• 제41권3호
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• pp.287-297
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• 2008

태백산-황강리광화대내 34개 광산의 광석을 대상으로 8개 전략광물자원(Pb, Zn, Cu, Fe, Mo, W Au, U)의 함량을 분석하여 광종별 예비개발타당성을 추정한 결과는 다음과 같다. 동의 경우, 상동광산은 23%의 동(한계품위=0.7%)을 함유하는 것으로 나타났으며, 아연의 경우, 청일광산과 삼황학광산은 평균 5%의 아연(한계품위=2.0%)을 함유하는 것으로 나타났다. 특히, 상기 광산들에 대해서는 추가정밀조사가 요구된다. 또한, 몰리브덴의 경우(한계품위=0.02%), 제2연화(0.04%) 및 홍천광산(0.02%), 연의 경우(한계품위=0.58%), 원가사 광산(0.70%), 금의 경우(한계품위=10ppm), 동명(279ppm)및 삼황학광산(251ppm)에서, 각각 해당광종에 대한 국제가격추이에 맞추어 탄력적으로 재가행 여부에 대한 평가가 요구된다. 반면, 우라늄, 철, 텅스텐의 경우, 본 연구결과 경제적으로 개발할 가치가 있는 광산이 없는 것으로 사료된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제10권4호
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• pp.229-236
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• 2012

$Li_2O$-LiCl 용융염을 이용한 전해환원기술은 사용후핵연료로부터 우라늄 금속을 회수하기 위해 연구되고 있다. 이 전해환원기술에서는 $Li_2O$가 촉매로 이용되기 때문에 그 농도를 유지하는 것은 매우 중요한 운전인자이다. $ZrO_2$는 피복관의 주성분이 Zr이기 때문에 사용후핵연료에 불가피하게 함유되며, 본 연구에서는 $Li_2O$를 촉매로 이용하는 전해환원공정에서 $ZrO_2$의 거동을 살펴보았다. $Li_2O$와 $ZrO_2$의 화학반응과 전해환원공정 중에서의 생성물을 분석한 결과, $Li_2ZrO_3$와 $Li_4ZrO_4$가 주요하게 관찰되었고, 이는 $Li_2O$의 손실을 가져오는 원인이 된다. 즉, $ZrO_2$는 $Li_2O$를 소모하는 역할을 하며, 반응생성물은 전기화학적으로 안정하기 때문에 $Li_2O$의 손실이 불가피하게 된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제7권2호
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• pp.125-131
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• 2009

건식공정에서 우라늄 수지상의 성장을 억제하는데 사용할 교반기를 개발하기 위하여, 수용액계로 된 모의시험 장치(아연 양극 - 갈륨 음극)에서 자체 제작한 여러 가지 교반기의 성능을 평가하였다. 교반기를 사용하지 않았을 경우에는 전착 후 1 시간 내에 액체음극 표면에서 아연이 수지상으로 성장되기 시작하여 6 시간 정도면 수지상 중의 일부가 도가니 바깥으로 자라게 되었다. 사각형 또는 경사형 교반기로 액체음극을 40${\sim}$150 rpm으로 교반하면 8 시간까지 아연이 수지상으로 성장되는 것을 억제할 수 있었으나, 회전수가 150 rpm으로 증가하면 전착물 중의 일부가 음극 도가니 바깥으로 흘러넘치게 되었다. 해로우형 교반기는 40 rpm에서는 수지상 성장을 억제하지 못하였으나, 100 rpm 이상에서는 수지상으로 전착되는 것을 억제할 수 있었고, 또한 아연 전착물이 150 rpm에서도 도가니 바깥으로 흘러넘치지 않았다. 파운더 교반기는 수지상의 성장을 어느 정도 억제할 수 있었으나 전위가 불규칙하게 변화되고 운전 장치가 복잡한 것이 단점으로 나타났다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제14권3호
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• pp.211-221
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• 2016

파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제10권1호
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• pp.45-53
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• 2012

사용후 핵연료내 우라늄 및 초우란원소를 회수하는 파이로프로세싱 공정에서 배출되는 금속염화물계 방사성 폐기물은 높은 휘발특성과 붕규산계 유리와의 낮은 상용성으로 인해 고화처리가 쉽지 않은 폐기물이다. 이를 위해, 본 연구에서는 고화처리의 한 방법으로 탈염화 반응을 통한 고화체제조 개념을 채택하였다. 솔젤법을 이용하여 탈염화물질, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$ (SAP)을 합성하였으며 이를 이용하여 탈염화 반응거동 반응생성물의 고형화 특성을 조사하였다. LiCl계 폐기물과 달리, LiCl-KCl폐기물의 반응은 두 개의 온도범위에서 반응이 진행되며, $400^{\circ}C$의 경우에는 LiCl이, 약 $700^{\circ}C$에서는 KCl이 주로 반응하는 것으로 확인되었다. 여러 가지 반응실험을 통하여 LiCl-KCl의 탈염화 반응에 가장 적합한 물질은 SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar)인 것으로 확인되었다. 4가지 종류의 고형화 실험을 통하여 고화체의 bulk shape과 densification은 SAP/Salt의 비에 영향 받는 것을 확인하였다. 제조된 고형화 시료는 Product Consistency Test-A법을 이용하여 기본적인 내구성을 평가하였다. 본 연구는 $SiO_2$, $Al_2O_3$, $P_2O_5$로 이루어진 탈염화 물질을 이용하여 반응특성과 고형화 특성에 대한 기본적인 정보를 제공하였으며, 이와 같은 실험을 통하여, 본 연구에서 제안된 탈염화 고화처리방법이 휘발특성이 높고 기존 유리매질과 상용성이 낮은 금속염화물계 폐기물에 적용이 가능함을 확인하였다.