A hierarchical pore structured novolac-type phenol based-activated carbon with micropores and mesopores was fabricated. Physical activation using a sacrificial silicon dioxide ($SiO_2$) template and chemical activation using potassium hydroxide (KOH) were employed to prepare these materials. The morphology of the well-developed pore structure was characterized using field-emission scanning electron microscopy. The novolac-type phenol-based activated carbon retained hierarchical pores (micropores and mesopores); it exhibited high Brunauer-Emmett-Teller specific surface areas and hierarchical pore size distributions. The hierarchical pore novolac-type phenol-based activated carbon was used as an electrode in electric double-layer capacitors, and the specific capacitance and the retained capacitance ratio were measured. The specific capacitances and the retained capacitance ratio were enhanced, depending on the $SiO_2$ concentration in the material. This result is attributed to the hierarchical pore structure of the novolac-type phenol-based activated carbon.
Activated carbon fiber could be prepared at 973 K by catalytic activation using potassium hydroxide. Phenol resin fiber (Kynol) was impregnated with potassium hydroxide ethanol solution, carbonized and activated at 973 K, resulting in activated carbon fibers with different porosities. The potassium hydroxide accelerated the activation of the fiber catalytically to form narrow micropore preferentially in carbon dioxide atmosphere. The narrow micropore volume of 0.3~0.4 cc/g, total pore volume of 0.3~0.8 cc/g, mean pore width of 0.5~0.7 nm was obtained in the range of 20~50% burnoff.
The efficiency of coal-based activated carbon in removing methylene blue (MB) and phenol from aqueous solution was investigated in batch experiments. The batch adsorption kinetics were described by applying pseudo-first-order, pseudo-second-order, and first order reversible reaction. The results showed that the adsorption of MB and phenol occurs complexed process including external mass transfer and intraparticle diffusion. The maximum adsorption capacity obtained from Langmuir isotherm was 461.0 mg/g for MB and 194.6 mg/g for phenol, respectively. The values of activation parameters such as free energy (${\Delta}G^0$), enthalpy (${\Delta}H^0$), and entropy (${\Delta}S^0$) were also determined as -19.0~-14.9 kJ/mol, 25.4 kJ/mol, and 135.2 J/mol K for MB and 51.8~54.1 kJ/mol, -29.0 kJ/mol, and -76.4 kJ/mol K for phenol, respectively. The MB adsorption was found to be endothermic and spontaneous process. However, the CV adsorption was found to be exothermic and non-spontaneous process.
오존/활성탄 공정 및 오존/촉매 공정과 같은 고급산화공정을 사용하여 페놀의 분해를 비교하였다. 촉매는 조립 활성탄에 팔라듐(Pd/AC), 망간(Mn/AC), 코발트(Co/AC) 및 철(Fe/AC)을 담지하여 제조하였다. 1 h 동안의 반응결과, 포화 오존농도(1.48 mg/L)에서 용존 오존의 분해율은 Mn/AC (45%) > Pd/AC (42%) > Co/AC (33%) > AC (31%) > Fe/AC (27%)의 순서로 감소하였으며, 페놀의 제거효율은 Mn/AC (89%) > Pd/AC (85%) > Co/AC (77%) > AC (76%) > Fe/AC (71%)의 순서로 감소하였다. 총유기탄소(TOC)의 잔존 비율(C/Co)은 Pd/AC (0.29) < Mn/AC (0.36) < AC (0.40) < Co/AC (0.49) < Fe/AC (0.51)의 순서로 증가하였다. Co/AC 및 Fe/AC 공정은 오존/활성탄 공정과 비교하여 촉매효과가 거의 없었다. 또한 페놀이 분해되면서 생성되는 중간물질인 하이드로퀴논과 카테콜의 최대 농도는 Mn/AC > AC > Co/AC > Fe/AC > Pd/AC 공정의 순서로 감소하였으며, Pd/AC 공정의 경우, 1 h 동안 반응 후, 이러한 중간물질들이 검출되지 않았다.
Repeated phenol spill in the Nakdong River has been a big issue in Korea since 1991. In this study, treatment of phenol in each water treatment process and total water treatment system is evaluated. Phenol was highly volatile, easily oxidized by ozone, and readily absorbed onto GAC. When there was phenol of 0.3mg/L in water, by ozonation of 1mg/L or by GAC adsorption with EBCT of 10minutes or longer, it could be treated to lower than 0.005mg/L, the national drinking water standard of phenol. Even when a sufficient contact time(70minutes) was allowed, only 35 to 40% of phenol could be removed by powdered activated carbon(PAC). Based on the test results, it can be concluded that 1.0mg/L or less concentration of phenol can be treated at the plants adopting the combination process of ozone and GAC down to the safe level. In this study, removal characteristics for phenol were evaluated with the existing pilot plant and demo plant in different advanced water treatment processes(AWTPs). In the future, studies on changes in oxidation and adsorption characteristics caused by competitive matters such as DOC and removal characteristics by other various AWTPs including ozone/filter adsorber need to be performed.
Based on the previous results of the equilibrium and batch adsorptions, the removal efficiency of the two-step surface-modified activated carbon ($2^{nd}AC$) for heavy metal ions such as Pb, Cd, and Cr in fixed column was evaluated by comparing with that of the as-received activated carbon (AC) and the first surface-modified activated carbon ($1^{st}AC$). The order of metal removal efficiency was found as $2^{nd}AC$ > $1^{st}AC$$\gg$ AC, and the efficiency of the $2^{nd}AC$ maintained over 98% from the each metal solution. Increase of the removal efficiency by the second surface modification was contributed to maintain favorable pH condition of bulk solution during adsorption process. The removal of the heavy metals on the $2^{nd}AC$ was selective with Pb being removed in preference to Cr and Cd in multicomponent solutions and slightly influenced by phenol as the organic material.
본 연구에서는 전기이중층 커패시터의 전극 활물질로 사용되는 페놀계 활성탄소의 비 정전용량의 증가를 위하여 붕산을 이용하여 표면처리를 수행하였다. 또한, 붕산 처리가 전기화학 특성에 미치는 영향에 대하여 고찰하였다. 활성탄소의 붕산 처리는 활성탄소의 표면에 전기화학적 특성 향상에 도움이 되는 퀴논형 관능기(O=C)의 비율을 효과적으로 증가시켰으며, 비표면적과 총 기공 부피 및 미세공 부피를 증가시켰다. 최적의 조건으로 붕산 처리된 활성탄소는 미처리활성탄소에 비해 비 정전용량이 약 20% 증가하였다. 이러한 결과로부터 활성탄소의 붕산 처리는 활성탄소의 비 정전용량을 효과적으로 증가시킬 수 있다고 사료된다.
In polymer precursor based activated carbon, the structure of starting material is likely to have profound effect on the surface properties of end product. To investigate this aspect phenolic resins of different types were prepared using phenol, mcresol and formaldehyde as reactants and $Et_3N$ and $NH_4OH$ as catalyst. Out of these resins two resol resins PFR1 and CFR1 (prepared in excess of formaldehyde using $Et_3N$ as catalyst in the basic pH range) were used as raw materials for the preparation of activated carbons by both chemical and physical activation methods. In chemical activation process both the resins gave activated carbons with high surface areas i.e. 2384 and 2895 $m^2/g$, but pore size distribution in PFR1 resin calculated from Horvath-Kawazoe method, contributes mainly in micropore range i.e. 84.1~88.7 volume percent of pores was covered by micropores. Whereas CFR1 resin when activated with KOH for 2h time, a considerable amount (32.8%) of mesopores was introduced in activated carbon prepared. Physical activation with $CO_2$ leads to the formation of activated carbon with a wide range of surface area (503~1119 $m^2/g$) with both of these resins. The maximum pore volume percentage was obtained in 3-20 ${\AA}$ region by physical activation method.
방향족화합물들로 오염되어있는 토양 및 산업폐수를 포함한 각종 시료로부터 phenol에 분해활성이 높은 56균주를 순수분리 하였으며, 이들 분리 균주 중 균체생육과 phenol 분해활성이 가장 높은 균주인 GN13을 선별하였다. 분리균주 GN13은 형태학적, 생리학적 및 생화학적 특성을 조사한 결과 Neisseria 속 세균과 유사한 것으로 판명되어 최종적으로 Neisseria sp. GN13으로 명명하였다. 분리균주 Neisseria sp. GN13의 균체생육 및 phenol 분해를 위한 최적온도와 최적 pH는 각각 $32^{\circ}C$와 7.0였다. 유일 탄소원으로 phenol 1,000 mg/l를 포함하여 최적화된 배지를 사용한 jar-fermentor 배지에서 배양 30시간에 균체생육이 최대에 이르렀으며 배양 27시간째 거의 모든 phenol이 분해되었으며, catechol deoxygenase 활성측정에 의하여 Neisseria sp. GN13은 meta-와 ortho-pathway를 통하여 catechol 분해가 일어났다. Neisseria sp. GN13은 phenol 함유 인공폐수에서의 phenol 분해율은 배양 30시간 만에 97%의 phenol이 분해되는 것으로 나타났으며, 인공폐수에 대한 Neisseria sp. GN13과 활성슬러지 처리구에서의 TOC 제거효율은 각각 83%와 78%였다. 석유화학폐수에 대한 Neisseria sp. GN13의 COD 제거율은 활성슬러지만을 포함한 대조구보다 약 1.3배 높은 효율을 나타내었다. 이러한 결과로 미루어 분리균주 Neisseria sp. GN13은 phenol을 함유하고 있는 여러 폐수에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 생각된다.
고비표면적의 활성탄소섬유(ACF: activated carbon fiber)를 분극성 전극으로 이용한 전기이중층 캐패시터(electric double layer capacitor)의 단위 cell test를 통하여, ACF의 비표면적, 세공의 크기 및 전기전도도가 캐패시터의 비축전용량에 커다란 영향을 미치고 있음을 확인할 수 있었고, 전해질은 $H^+$ 이온을 함유한 $H_2SO_4$이 가장 좋은 축전용량을 나타내었으나, 집전체 부식 등의 문제로 인하여, 실용화에 있어서는 우수한 충방전 거동을 나타낸 KOH계 전해질이 적당한 것으로 확인되었다. 분극성 전극으로 사용되는 ACF를 탄화 또는 후활성화 등이 후처리를 통하여 비축전용량을 급격히 증가시킬수 있었고, 3만회까지의 연속 충방전 실험에서 전기이중층 캐패시터는 2차전지에서는 찾아 볼 수 없는 매우 높은 충방전 효율과 긴 사용수명을 가지는 것을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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