유기주석화합물인 tributyltin chloride (TBTC), tributyltin oxide (TBTO)와 triphenyltin chloride (TPTC)를 넙치 간장으로 만든 미크로좀에 in vitro적으로 노출시켜서 이들 화합물의 대사에 관여하는 mixed function oxidase (MFO) 중 cytochrome P450 (CYP) 농도와 7-ethoxyresorufin deethylase (EROD) 활성의 변화를 조사하였으며, 또한 in vivo 실험에서는 TPTC를 넙치에게 복강주사(7.5 mg $kg^{-1}$ BW)하여 간장의 MFO (CYP농도, NADPH cytochrome c 환원효소 활성, NADH chtochrome b5 환원 효소 활성, EROD 활성) 반응을 경시적으로 조사하였다. 그 결과, in vitro에서는 TBTC, TBTO 및 TPTC가 모두 CYP 농도와 EROD 활성을 저해하였으며, 저해력은 TPTC가 가장 컸고 이어서 TBTO, TBTC의 순이었다. 유기주석화합물의 노출농도와 노출시간과 비례하면서 저해정도가 커졌으며, 특히 EROD활성의 저해는 노출농도에 크게 의존적이었다. 그리고 in vivo실험에서도 유기주석 화합물은 CYP농도, NADPH cytochrome c 환원효소 활성, NADH cytochrome b5 환원효소 활성, EROD 활성을 억제하였다. EROD 활성은 오염물질에 의한 반응이 민감하고 재현성도 있어 바람직한 측정지표로 이용될 수가 있을 것이다.
유기주석화합물은 독성이 강하고 잔존력이 감하여 수계환경으로 유입되면 해양생태계에 오랫동안 영향을 미친다 이들 화합물이 해양생불에 미치는 영향에 관해서는 어류나 패류 등의 산업적 가치가 큰 생물종을 대상으로 한 연구는 적지 않지만, 해양생태계에서 먹이사슬의 가장 하부에 위치하며 기초생산을 담당하는 플랑크톤류에 미치는 영향에 관해서는 잘 알려져 있지 않다. 따라서 본 연구에서는 TBT류의 TBTC, TBTO, TBTA, TBTB를 비롯하여 TPT류의 TPTC, TPTF, TPTH가 기수산 rotifer의 생존에 미치는 독성(96 hr-LC$_{50}$)을 조사.비교하였다. 그 결과, TBT류에서는 TBTA(1.1 ppb)가 가장 강하였고 TBTC (2.0), TBTB (3.3), TBTO (5.6)의 순이었으며, TPT류에서는 TPTF (1.0), TPTC (1.1), TPTH(1.6)의 순이었다. 이 결과는 TPT류가 전반적으로 TBT류에 비해 독성이 강하다는 것을 보여준다.다.
수리조선소에서 발생하는 TBT 함유 선박세척폐수의 용매추출 처리기술을 개발하기 위한 기초연구로서 인공 선박세척폐수를 이용하여 선박용 및 자동차용 디젤, 벙커 B유, 신너, 톨루엔, 에테르 등의 여러 가지 용매들의 TBT 추출효율을 비교하였으며, 추출효율에 대한 추출용매의 양 및 교반시간, 강도, pH 등의 추출조건의 영향을 평가하였다. 선박용 경유는 신나, 병커B 등에 비해 상대적으로 우수한 TBT 추출효율을 보였으며, 적정 추출용매 주입량은 폐수 IL 당 용매 10mL로 평가되었다 TBT 추출을 위한 교반강도가 50rpm에서 250rpm으로 증가함에 따라 잔류 TBT 농도는 약 120ppb에서 2.8ppb로 크게 감소하였다 잔류 TBT는 추출 1시간이후 크게 감소하였으며, 5시간 이후부터는 다시 증가하였다. 추출효율에 대한 Ph의 영향은 크지 않았으나, pH 6∼7의 약산성영역에서 양호한 추출효율을 보였다.
Arkshell clams, Scapharca broughtonii, are economically important edible bivalves and widely cultivated in the Southern coast of Korea. Recently, the production of S. broughtonii has been dramatically decreased and various reasons including chemical pollution were suspected to be related to the production declines. However, it remains unknown whether the chemical pollution levels of the surrounding environments were high enough for the biological and ecological disturbance for the population of S. broughtonii, because no systematic toxicological study using S. broughtonii has been conducted previously. In the present study, we exposed arkshell clams, S. broughtonii to various waterborne pollutants including heavy metals (Cd, Cu and Hg), ammonia and organotins (tributyltin and triphenyltin) to determine the effect concentrations of these pollutants for the survival of S. broughtonii for 20 days. The median lethal concentrations ($LC_50$) of S. broughtonii were 2.1 mg/l for Cd, 0.065 mg/l for Cu, 0.40 mg/l for Hg, 79.4 mg/l for total ammonia (1.9 mg/l for unionized ammonia), 0.5 ${\mu}$g/l for TBT, and 14${\mu}$g/l for TPhT. Lethal toxicity of the most pollutants increased with both exposure duration and concentration. The toxicity of TBT was greatest for S. broughtonii, followed by TPhT > Cu > Hg > Cd > ammonia. The sensitivities of S. broughtonii to heavy metals and TBT were comparable to those of other aquatic organisms, but they were relatively tolerable to ammonia. The environmental concentrations of the tested pollutants were compared with the effect concentrations of those for the survival of S. broughtonii to assess the potential risks of the pollutants in the field conditions.
A gas chromatography/mass spectrometric (GC/MS) method has been developed for the determination of trace mono-n-butyltin (MBT), di-n-butyltin (DBT), and tri-n-butyltin (TBT) compounds in sediments. Samples were extracted by 10% acetic acid in methanol containing 0.03% tropolone and were then derivatized for GC/MS analysis. Ethylation by sodium tetraethylborate and phenylation by sodium tetraphenylborate were evaluated as a derivatization reaction of the organotins in sample extract. n-Hexane was added into reaction media in the beginning of the reaction for the continuous extraction of derivatized organotins. Ethylation requires less than 2 hours to get proper derivatization yields for MBT, DBT, and TBT altogether and produces relatively low amounts of side reaction products. Compared to ethylation, phenylation requires much longer time but provides relatively lower yield and produces considerable amounts of side reaction products. Therefore, the ethylation reaction was applied for the analysis of organotin compounds in sediment. An isotope dilution mass spectrometric (IDMS) method based on GC/MS has been applied to the accurate determination of DBT compounds in the sediments. The IDMS results from the analyses of sediment samples showed a reasonable repeatability and a good agreement with the values obtained by IDMS based on liquid chromatography/induced coupled plasma/mass spectrometry.
본 논문은 국제해사기구-해양환경보호위원회 제 46차(외교회의 결정 2001년 10월 5일)회의에서 유기주석계 방오도료 사용금지(2003년 1월 1일 선체 사용금지, 2008년 1월 1일 선체 잔존금지)에 따른 TBT함유 페인트 폐기물 다량 발생에 대한 처리기술의 개발로 방오 도료 페인트의 최적 처리시스템을 연구하였다. 열분해 반응장치를 이용하여 TBT함유 페인트 폐기물의 열분해 특성 및 처리 성능을 평가하였다. TBT함유 페인트 폐기물을 열분해 반응조에서 온도를 100$0^{\circ}C$, 반응시간을 1시간동안 처리했을 때 유기주석이 99% 제거되어 처리효율이 뛰어났다.
기후변화에 따른 해충개체군 증감모형은 해충방제를 위한 초발생예찰과 연속적 해충변동 양상의 파악에 매우 중요하다. 이러한 예측은 농약사용의 효율성을 높이고, 환경에 적은 영향을 줄 수 있으므로, 현대 해충방제전략의 화두로 볼 수 있다. 본 연구는 온도변화에 따른 해충의 농약효과에 따른 사충률의 변화를 개체군 모형과 결합시켜 모의했다. 감수성 점박이응애를 강낭콩을 기주로 20, 25, 30, $35^{\circ}C$에서 Acrinathrin-Spiromesifen 혼합제와 Azocyclotin 유기주석계 농약에 노출시켰다. 생물검정 결과 점박이응애의 사충률은 온도와 농약의 종류에 따라 유의한 차이가 발생했다. 점박이응애의 개체군 밀도변동 모의는 DYMEX를 이용했으며, 모의결과 농약의 종류별로 기후변화에 따른 초기방제 시기와 방제횟수에 차이가 나타날 것으로 예측됐다. 본 연구결과는 미래의 기후변화에 대응한 해충방제 전략과 농약 선발에 있어 중요한 시사점을 제공할 것으로 사료된다.
This study was conducted to find out biological responses of bivalves exposed to organotin compound.The results of the study confirmed that tribultyltin chloride (TBTCl) induce reduction of survival rate andburrowing activity, and histopathological feature in the foot structure of the equilateral venus, Gomphinaveneriformis. The experimental period was 36 weeks. The experimental groups consisted of a control and 3TBTCl exposure groups (0.4, 0.6, 0.8 ym TBTCl L'). The survival rate and burrowing activity were record-ed daily. For histological analysis, foot tissues were fixed in Bouin' s fluid and then stained H-E stain, AB-PAS (PH 2.5) reaction and Masson's trichrome stain after having serially sectioned the tissue by paraffinmethod at thickness of 4-6 ym. The survival rate was not significantly different between the control andexposure groups for 20 weeks, but in 0.8 Um TBTCl L', it was on the decreased ever since the exposure. Theburrowing activity was not significantly different in the exposure group compared to the control up to 12weeks, but in 0.6 and 0.8 ym TBTCl L', it measured the lowest level after 20 weeks. The foot is composedof the epidermal layer, connective tissue, and muscular layer. The epidermal layer is composed of simplecolumnar, cuboidal epithelia and mucous cells. The cilia were well developed on the apical surface ofepithelium, Circular, longitudinal and transverse muscle bundle were well developed in the muscular layer.The majority mucous cells showed blue color (542c) when it subjected to AB-PAS (PH 2.5) reaction. Nohistopathological alterations in the foot were observed up to 12 weeks. After 20 weeks of exposure to 0.8 (anTBTCl L'', the foot samples of exposed G. veneriformis showed disappearance of cilia and striated borderpartially and extension of hemolymph sinus. The mucous cell increased in the marginal of foot. At 28-weekof exposure to 0.4 ym TBTCl L', it observed weekly acid (564c), neutral (264c) and mixed mucous cell. At36-week of exposure to 0.6 ym TBTCl L', it showed fragmentation of the muscle and collagen fiber bundle,and also diappearance of cilia on epithelia and edema of epithelium in 0.8 ym TBTCl L''.
강원 북부연안에 많이 서식하는 명주조개 (C. antiquafa)를 대상으로 중장선의 미크로좀을 in vitro로 유기주석화합물 (TBTO, TBTC, TPTC)과 배양하여 약물대사효소계의 cytochrome P450 (CYP)과 7-ethoxyresorufin-O-deethylase (EROD)의 변화를 조사하였다. 그 결과, 이들 화합물은 모두 명주조개의 약물대사효소계를 짧은 시간 내에 저해한다는 것을 확인하였다. 즉,미크로좀을 0.4 mM 농도의 TBTC, TBTO 및 TPTC와 20분간 배양한 후의 CYP 함량은 첨가하기 전에 비해 각각 $52\%$, $72\%$ 및 $40\%$로 줄었는데, 이것으로 화합물의 종류에 따라서 저해 정도는 차이가 있었고 butyltin화합물보다는 phenyltin화합물의 저해 정도가 더 컸다. 그리고 EROD 활성의 경우도 0.4 mM의 TBTC, TBTO 및 TPTC와 20분 간 배양하였더니 각각 $100\%$, $92\%$ 및 $85\%$로 butyltin 화합물보다 는 phenyltin 화합물의 저해가 더 컸다. 한편, TBTC, TBTO 및 TPTC 모두는 패류 중장선의 CYP와 EROD 활성을 농도의존적으로 저해하였으며, 그리고 두 효소는 모두 오염물질에 노출된 패류의 좋은 생체지표 (bioindicator)로 활용할 수 있을 것이라 여겨진다.
해수와 퇴적물, 그리고 생물체내의 유기주석화합물의 농도는 양식장이 밀집되어 있으며 선박의 출입과 정박이 잦고 해수교환이 원활치 못한 내만쪽 정점이 ($K-1{\sim}K-6, K-18)$ 외해쪽 정점에 ($K-8{\sim}K-10$) 비해 유기주석화합물의 농도가 높았다. 퇴적물의 조성에 있어 모래와 mud가 섞여있는 수로쪽 정점들에 비해 mud가 우세 한 내만의 정점에서는, mud에 강하게 흡착하는 TBT의 특성에 의해 TBT의 잔류농도가 내만에서 높게 나타났다. 유기주석화합물은 퇴적물에서 뚜렷한 계절적인 변화를 보였다 퇴적물 중 TBT의 농도가 7월 중 가장 높게 즉정된 현상은 봄철 증식이후 퇴적층 표면에 침강한 식물성 플랑크톤의 사체로 이루어진 입자물질의 공급으로 인한 유입량의 증가가 하나의 요인으로 생각된다. 퇴적층에 가까운 저층수의 해양환경요인 중에 7월에 수온과 용존산소값이 산화에 불리한 저온과 낮은 용존산소, 높은 화학적 산소요구량도 이와 같이 축적된 TBT를 보존시키는데 유리한 환경을 제공한 것으로 추정된다. 생물농축인자로 본 굴과 바지락의 주변 해수로부터의 농축 정도는 퇴적물내에 서식하는 바지락이 약 $20\%$ 정도 높게 나타났다. TBT 유기주석화합물의 참굴과 바지락에 대한 계절적인 변화는 광양만에서 이들의 산란시기와 일치한다. 즉, 방란$\cdot$ 상정이 생물 체내 유기주석화합물의 제거 기작의 하나의 요인으로 작용한 것으로 보인다. 방란이 일어나기 직전인 4월에 TBT의 농도가 2월에 비해 $50\%$ 이상 증가하였다가, 방란, 방정이 끝난 후 7월에 4월 평균치의 $25\%$ 이하로 감소하였다는 사실이 이와 같은 생물의 체외 방출기작이 작용했음을 말해 준다 TBT/DBT 농도비는 해수<생물<퇴적물 순으로 증가하여 해수에서 가장 활발한 분해작용이 일어나고 있음을 알 수 있고, 생물은 그 다음 순서로 분해작용을 하며, 퇴적물내에서는 TBT의 분해가 가장 저조하게 일어나고 있음을 알 수 있었다 해수와 퇴적물에서 관찰된 계절별 분배계수 ($K_d$)의 변화는 7월에 분배계수가 증가된 양상을 보여, 해수 중TBT가 퇴적층으로 효과적으로 제거되고 있음을 보여 주었다. 따라서, 봄철 이후 해수중 유기주석화합물이 입자물질의 표면에 흡착되거나 생물 체내에 방란 방정과 같은 기작을 통해 퇴적층으로 유입되고 있으며, 비교적 안정된 퇴적환경에서 해수나 생물체내에 비해 분해가 활발하지 않아 잘 보존되고 있음을 알 수 있었다. 이러한 현상은 해수 중 생물뿐 아니라, 저질에 살고 있는 생물들이 여름철에 퇴적층 표면에 농축된 유기주석화합물의 악영향을 가장 크게 받게 될 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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