마이크로 반응기술은 작은 반응기 부피, 높은 열전달, 넓은 반응 면적/부피 및 정확한 반응시간 조절이 가능하기 때문에 화학공정의 고집적화, 반응 선택도의 향상 및 안전도 향상을 꾀할 수 있는 장점이 있다. 이러한 마이크로 반응 기술을 중소형 천연가스 및 국내에서 소규모로 국지적으로 발생하는 메탄의 활용 방안으로서 개발함은 청정 합성유를 제조함으로서 석유 자원의 고갈과 고유가에 대비하여 에너지 자원의 다변화 및 자립을 확보 할 수 있다. 본 연구에서는 마이크로 반응기술을 적용한 미세 유로 반응기(Micro Channel Reactor)를 사용하여 메탄 스팀 개질 반응 특성을 연구하였다. 미세유로 반응기는 내부 홀이 존재하는 plate를 적층함으로 반응기내에 반응가스가 이동할 수 있는 미세유로가 존재하게 하였다. 이러한 미세유로는 반응기의 크기가 작음에도 반응기내에서 반응가스가 충분히 반응할 수 있는 시간과 높은 열전달 효율을 가질 수 있게 한다. 메탄 스팀 개질 반응에 사용된 촉매는 Ni 촉매를 사용하였고, 반응에 필요한 열원으로는 수소 연소에서 발생한 열을 사용하여 반응을 유도하였다. 본 반응기는 외부의 열원을 사용하지 않고, 반응기 내부의 수소 연소에서 발생한 열을 사용함으로 적은 발생 열만으로 메탄 스팀 개질 반응에 필요한 에너지를 얻을 수 있고, 열의 손실이 적다. 또한 메탄 스팀 개질 반응으로 발생한 일부의 수소를 열원으로 이용하여 에너지 사용면에서도 효율적인 반응 공정이다.
The plate reformer consisting of combustion chamber and reforming chamber for 25 kW MCFC stack has been operated and computational fluid dynamics was applied to estimate reactions and thermal fluid behavior in the reformer. The methane air 2-stage reaction was assumed in the combustion chamber, and three step steam reforming reactions were included in the calculation. Flow uniformity, reaction rate and species distribution, and temperature distribution were analyzed. In particular, temperature distribution was compared with the measurements to show good agreement in the combustion chamber, however, inappropriate agreement in the reformer chamber.
The objective of this paper is to describe the experimental and numerical investigation of the analysis of the heat transfer in a solar chemical reactor. These are compared about methane steam reforming process in the solar chemical reactor which was a volumetric absorber consisting of honeycomb and a multilayered catalyst supports. With this high operating temperature, convective heat loss, thermal fracture are important features for designing SCR. In order to estimate the system performance and to design the actual solar reactor with various conditions, CFD analysis was used in this study. The nickel oxide porous metal is inserted inside the solar chemical reactor to increase the conversion rate of the reforming reaction. Simulation has been carried out based on the experimental data. According to the simulation results, the optimum methane-steam mole ratio and thickness and numbers of catalyst supports were obtained.
Performance tests on $Ni/Ce-ZrO_2/Al_2O_3$ catalysts with additives (MgO, $La_2O_3$) were investigated in the combined reforming processes (SCR, ATR, TRM) in order to produce hydrogen and carbon monoxide (it is called "syngas".). The catalyst characterization was conducted using the BET surface analyzer, X-ray diffraction (XRD), SEM, TPR and TGA. The combined reforming process was developed to adjust the syngas ratio depending on the synthetic fuel (methanol, DME and GTL) manufacturing processes. Ni-based catalysts supported on alumina has been generally recommended as a combined reforming reaction catalyst. It was found that both free NiO and complexed NiO species were responsible for the catalytic activity in the combined reforming of methane conversion, and the $Ce-ZrO_2$ binary support employed had improved the oxygen storage capacity and thermal stability. The additives, MgO and $La_2O_3$, also seemed to play an important role to prevent the formation of the carbon deposition over the catalysts. The experimental results were compared with the equilibrium data using a commercial simulation tool (PRO/II).
본 연구에서는 다양한 수소 생산 방법 중 하나인 천연가스 수증기 개질반응(natural gas steam reforming reaction)에 대해 일반적인 충전층반응기와 반응기와 수소분리기가 결합된 새로운 형태의 분리막 반응기에서의 성능에 대한 비교분석을 수행하였다. Xu 와 Froment에 의해 기존에 발표된 실험결과를 바탕으로 상업용 화학공정모사기인 Aspen $HYSYS^{(R)}$ 모델이 개발되었으며, 반응온도, $H_2$ 투과량, Ar 유량 등이 분리막 반응기에서의 반응물의 전환율 및 $H_2$ 수율 향상도에 미치는 영향에 대해 분석한 결과 분리막 반응기에서 보다 많은 양의 수소수율 및 메탄전환율이 확인되었다. 더 나아가, 전체 시스템에서 필요로 하는 열량을 공급하기 위해 요구되는 천연가스의 양에 초점을 맞춰 분리막 반응기에서의 원가절감 가능성을 평가한 결과, 분리막 반응기에서 10.94%의 원가절감이 관찰되었다.
대규모 산업 단지 내에는 다양한 네트워크가 형성되어 있다. 각각의 네트워크들은 네트워크를 구성하는 요소들이 필요로 하는 물질의 생산 및 수송을 통하여 물질의 수요를 충족시킨다. 네트워크 자체적으로 직접 생산을 통하여 각 공장들이 필요로 하는 물질의 수요를 충족시키기도 하며 수요량의 변화나 경제적 요소들로 인하여 네트워크 외부에서 필요로 하는 물질을 구매하여 네트워크 내에서 수송하기도 한다. 특히나 유틸리티 네트워크와 수소 네트워크는 대규모 산업 단지의 대표적인 네트워크들이며 이러한 네트워크들의 비용적 절감 및 네트워크 구성의 최적화와 관련된 많은 연구들이 수행되어 왔다. 하지만 두 네트워크를 연결하여 통합된 네트워크 모델을 구축하여 최적화를 진행한 연구는 진행되어 오지 않았다. 본 논문에서는 유틸리티 네트워크에서 발생되는 여분의 스팀을 수증기 메탄 개질 공정의 원료로 사용하여 수소를 생산한 후, 생산된 수소를 수소 네트워크에 주입하여 수소 네트워크의 수소 수요량을 충족시키는 모델을 개발하였다. 제시된 모델은 유틸리티 네트워크의 유틸리티 수요량과 수소 네트워크의 수소 수요량을 모두 충족시키면서 통합된 네트워크 모델의 최적 설계 및 네트워크 구성도를 결정할 수 있게 하고, 요구되는 전체 비용을 계산 가능하게 한다. 본 연구에서 제시한 모델의 타당성을 평가하기 위하여 국내 최대 규모의 대규모 석유 화학 산업단지를 가지고 있는 여수 석유 화학 단지를 대상으로 사례를 적용해 보았으며 이 사례 연구를 통하여 얻은 결과는 기존의 유틸리티 네트워크와 수소 네트워크를 개별적으로 연구한 결과와 비교하여 더 최적의 결정을 제시할 것이다.
Noncatalytic partial oxidation of methane for producing synthesis gas was studied in a lab-scale experimental apparatus. Partial oxidation developed for high-temperature, fuel-rich combustion and it is exothermic process. but Steam reforming and Caron reforming is highly endothermic process to need much energy. Noncatalytic partial oxidation of methane is affected by temperature and equivalent ratio, so we studied effect about composition of synthesis gas at lab scale reactor. We used electronic heater to control the temperature of reactor. The quality of synthesis gas is improved and reduced heat value to require at Noncatalytic partial oxidation because the reacting temperature is lower at oxy condition.
In this study, the performance of the $5Nm^3/hr$ compact type steam reformer which was developed for application of fuel cell or hydrogen station was evaluated in terms of gas process efficiency. For these purposes, reforming efficiency and total efficiency with system load change were analyzed. The reforming efficiency was calculated from the total molar flow of hydrogen output over total fuel flow input to the reformer and the burner on the higher heating value(HHV). In the case of the total efficiency, recovered heat at the heat recovery exchanger was considered. From the results, it was known that system performance was stable, because methane conversion showed the a slight decline which is about 2% though increasing system load to full. Reforming efficiency was increased from 20% to 58%, respectively as increasing system load from 10% to 90%. It was found that total efficiency was higher then reforming efficiency because of terms of heat recovered. As a results, it was known that total efficiency was increased form 75% to 83% at the 10% and 90% system load, respectively. From these results, it is concluded that compact steam reformer which is composed of stacking plate-type reactors is suitable to on-site hydrogen generator or to fuel cell application because of quick start within 1 hr and good performance.
본 연구에서는 메탄 습식 개질 반응용 Ni/Al2O3 촉매에 첨가된 CexZr1-xO2(CZ)가 촉매 반응 효율에 미치는 효과를 조사하였다. 반응 실험 결과, CZ 조촉매가 첨가된 Ni/Al2O3 촉매는 동일 온도, 동일 steam to carbon ratio에서 Ni/Al2O3 촉매보다 높은 메탄 전환율과 수소 수율을 보였다. 특성 분석 결과, 두 촉매 모두 유사한 기공 구조와 비슷한 Ni 분산도를 가지고 있어 이는 반응 효율에 영향을 미치는 요소가 아님을 확인하였다. 하지만, 라만 분광 분석결과에서 CZ 조촉매 첨가 Ni/Al2O3 촉매는 Ni/Al2O3 촉매와 달리 CZ상에서 oxygen vacancy가 존재하고, 이는 상대적으로 낮은 반응 온도에서 물 활성화를 촉진시키는 것으로 확인되었다. CZ 조촉매 상의 oxygen vacancy에 의한 물 활성화는 저온 영역에서 CZ 조촉매 첨가 Ni/Al2O3 촉매의 습식 개질 반응 성능을 증대시켰다.
Ru이 첨가된 $Ni/Al_2O_3$ 촉매 상에서의 메탄 수증기 개질 반응을 수행하였다. 반응 전에 $H_2$를 사용한 전처리가 필요한 $Ni/Al_2O_3$ 촉매에 비해, $Ru/Ni/Al_2O_3$ 촉매는 별도의 전처리 과정이 없이도 우수한 반응 활성을 나타내었다. $CH_4-TPR$과 반응 후 촉매에 대한 $H_2-TPR$ 결과, 메탄의 분해반응에 의한 $RuO_x$의 환원이 저온($220^{\circ}C$)에서부터 진행되며, 환원된 Ru이 NiO의 환원을 촉진하게 되어 자발적인 환원이 일어나게 된다는 것을 알 수 있었다. 금속 입자의 분산도를 높이기 위하여 $Ru/Ni/Al_2O_3$ 촉매를 $45^{\circ}C$에서 2 h 동안 $7M\;NH_4OH$ 수용액에 담근 후 소성하여 반응을 수행하였다. $NH_4OH$ 수용액으로 처리한 $Ru/Ni/Al_2O_3$ 촉매는 상대적으로 더 높은 반응 활성을 나타내었으며, $H_2$-화학흡착과 XRD, XPS 분석 결과로부터 입자크기가 감소하고 금속의 분산도가 향상되었음을 확인할 수 있었다. $NH_4OH$ 수용액에 의한 촉매의 고분산을 이용하여 Ru의 함량을 감소시켜 소량의 첨가로 높은 반응 활성을 보이고자 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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