2007년부터 국내 광해방지기본계획이 추진되어 광해발생 광산에 대한 광해방지사업이 진행되어 왔으며 2011년부터 2015년까지 254개 광산에서 발생된 광해를 처리 및 복구하였다. 그러나 추가적인 광해 발생 발견으로 오염갱내수 유출량이 지속적으로 증가함에 따라 보다 효율적이고 경제적인 처리기술이 요구되고 있다. 따라서 본 연구에서는 정수처리장의 슬러지 폐기물을 활용해 제조한 알럼 슬러지 흡착제(Alum based adsorbent, ABA-500)와 과립상 철수산화물 흡착제(Granular ferric hydroxide, GFH)를 광산배수 내 오염물질인 비소를 대상으로 각각의 흡착특성을 비교 및 분석했다. 이들 흡착제의 주요 구성 성분은 각각 알루미늄/규소 계열의 광물과 비정질 철수산화물이었다. 고형첨가방법으로 흡착제의 영전하점을 분석한 결과 ABA-500, GFH 각각 pH 5.27, 6.72에서 표면전하량이 0이 되었다. BET 분석을 통한 질소 등온 흡탈착 결과 세 흡착제 모두 메조기공이 발달해 있었고, GFH의 비표면적은 257 m2·g-1으로 126~136 m2·g-1인 ABA-500 보다 매우 높은 값을 보였다. 세 종류의 흡착제로 비소 흡착 회분식 실험을 진행했으며, 반응시간과 초기 비소농도, pH 및 온도에 따라 흡착효율을 비교했다. 동적흡착실험 결과 GFH, ABA-500(granule), ABA-500(3mm) 순으로 빠르게 비소를 흡착했고 세 흡착제 모두 유사 2차 반응속도 모델을 따르는 것으로 나타났다. 또한 세 흡착제 모두 낮은 pH와 높은 온도에서 비소 제거율이 증가했으며, GFH가 가장 뛰어난 비소 흡착능을 보였다. 흡착제 ABA-500(granule)과 GFH를 초기 농도에 따라 1시간 반응시킨 경우 0.2와 1 mg·g-1 이하 조건에서 비소를 국내 음용수 기준치 이하로 제거할 수 있었다. 따라서 정화대상지의 비소 오염 정도가 낮은 경우 경제성을 고려해 ABA-500(granule)을 흡착매질로 적용할 수 있을 것으로 기대된다.
구리는 우수한 특성, 특히 높은 전도성과 낮은 저항으로 인해 전기/전자 제조 산업에 널리 사용되는 비철금속 중 하나이다. 이러한 산업의 표면 처리 공정에서는 구리 함량이 높은 폐수가 발생하며, 직간접적으로 수계로 배출된다. 이는 심각한 환경 오염을 일으키고 또한 귀중한 유용금속의 손실을 초래한다. 이러한 문제를 극복하기 위하여, 효율적이고 저렴하며 친환경적인 흡착제를 찾기 위한 목적으로 흡착 분야에서 전 세계적으로 지속적인 연구개발이 진행되고 있다. 이러한 점을 고려하여, 본 연구에서는 위와 같은 폐수로부터 구리 흡착을 위한 바이오 흡착제로서 식물뿌리(Datura 뿌리 분말)의 성능을 합성 흡착제(Tulsion T-42)와 비교하였다. 실험은 흡착제 투여량, 접촉시간, pH, 주입액 농도 등의 변수들을 최적화하기 위하여 회분식으로 수행되었다. 초기구리농도가 100 ppm이고 pH가 4인 주입액에서, 0.2 g Datura 뿌리 분말을 15분간 접촉하였을 때 구리 흡착율은 95%이었으며, 0.1 g Tulsion T-42은 30분간 접촉에서 95%의 흡착율을 나타내었다. 두 흡착제의 흡착 데이터는 Freundlich 등온선과 잘 일치하였으며, 유사 2차 속도식을 따르는 것을 나타내었다. 전체 결과는 본 연구의 바이오 흡착제가 표면처리 공정의 폐액 또는 폐수로부터 금속 회수에 적용될 가능성을 보여주고 있다.
본 연구에서는 Cs, Sr, Co이온과 5가지 유형의 제올라이트(A, 13X, Y, Mordenite, Chabazite)를 대상으로 낮은 이온농도(0.01N과 0.005N)의 수용액 중에서 이온평형 isotherm과 총 이온교환용량을 측정하고, 그 결과를 이용하여 이온교환반응에 따르는 자유에너지변화(${\Delta}G^0$)와 엔탈피변화(${\Delta}H^0$)를 계산하였다. 또 이들 5종의 제올라이트 중 이온교환특성이 뛰어난 3종을 대상으로 3종의 이온이 공존할 경우의 이온교환평형을 측정하여 그 결과를 삼성분계 도표에 나타내었다. 실험결과, 이온선택도와 이온교환반응에 따르는 자유에너지변화(${\Delta}G^0$)의 크기 순서가 일치하며, ${\Delta}G^0$크기의 차이가 선택도 크기의 차이와도 상관관계가 있다는 사실을 확인하였다. 그리고 Cs이온의 흡착에는 Chabazite가 적합하고, Sr과 Co이온의 흡착에는 제올라이트-A와 13X가 효과적인 것으로 나타났다.
본 연구는 방사성 폐액의 처리를 목적으로 화학처리와 한외여과막의 결합공정에 의해서 Cs과 Co이온의 제거 특성을 조사하였다. 실험은 회분식 UF Stirred Cell을 이용하였고, 화학결합제로서 Cs에 대해서는 시안화철구리화합물, 그리고 Co에 대해서는 Polyacrylic Acid(PAA)를 주입하여 Cs이온과 Co이온의 제거 거동을 조사하였다. Cs의 결합특성은 Langmuir Isotherm형태의 식으로 나타내어 평가하였으며, Cs/K$_2$Cu$_3$(Fe(CN)$_{6}$)$_2$의 몰비가 1.5에서 효율적인 조건임을 알 수 있었다. Co의 제거효율은 용액의 pH, PAA및 Co이온의 몰비에 의해서 결정되었다. Co의 제거거동은 리간드와 Co와의 결합,용액의 pH및 Co농도와의 상호작용에 의한 평형관계식에 의해서 평가하였으며, 이때 90%의 제거율을 얻기 위한 조건은 몰비가 2($\beta$=2)이고 pH가 5.6이었다. 이의 결과로부터 Cs과 Co의 동시제거을 위한 화학첨가제의 주입방법에 대한 제거성능을 평가하였다.
등온흡습곡선측정시의 건제품이 주어진 대상습도에서 평형에 이르는 시간을 단축시키기 위하여 조절기류를 이용하는 장치를 만들고, 이를 이용하여 $25^{\circ}C$에서 말쥐치 건제품의 등온흡습곡선을 측정하였다. 1. 조절기류를 이용함으로써 주어진 수분활성에서보다 높은 수분활성에 이르는 시간을 평균 45 시간으로 단축시킬 수 있었다. 2. 단분자의 수분함양은 고형물 1kg당 0.092kg이었으며, 건조말쥐치의 제품에 대하여 $8.42\%$였다. Symbols used in the text A : surface, $m^2$$a_w$: water activity $A_s$ : specific surface, $m^2/kg$ dry matter C : constant related to the heat of adsorption $K_g$ : gas film coefficient of mass transfer, $kg water/hr{\cdot}Pa{\cdot}m^2$ n : number of molecular layers $n_s$ : moisture content, kg water /kg dry matter $n_{sa}$ : mean moisture content, kg water/kg dry matter $n_{se}$ : equilibrium moisture content, kg water/kg dry matter $n_{sm}$ : moisture content for monolayer, kg water/kg dry matter $P_g$ : saturated vapor pressure at wet-bulb temperature, Pa $P_a$ : partial vapor pressure of water in air, Pa $R_d$ : resistance factor against diffusion, $m^2{\cdot}hr/kg$ dry matter $R_s$ : resistance factor against drying, $m^2{\cdot}hr/kg$ dry matter R.H. : relative humidity, $\%$$\varphi$ : R.H./100
토양의 규산흡착 지표인 C-type slope에 영향하는 토양 특성을 탐색하고자, 모재가 상이한 8개 토양에 대하여 pH 5, 6, 7 및 8의 4개 수준에서 등온흡착실험을 하였다. 등온흡착실험결과 규산흡착량은 같은 평형농도에서 pH 증가에 따라 큰 폭으로 증가하였다. 같은 pH조건에서 규산흡착량은 평형농도의 증가에 따라 직선적으로 증가하였으며, 규산의 등온흡착형태는 C-type이었다. 등온흡착의 직선회귀 기울기인 C-tyre slope는 모든 토양에서 pH 증가에 따라 지수 함수적으로 증가하였다. Log(C-type slope)는 pH가 높아짐에 따라 모든 토양에서 고도의 유의성이 있게 직선적으로 증가하였으며, 토양별 직선회귀 기울기가 사촌통과 종곡통 외에는 0.29-0.34 범위로 유사하였다. 각 토양의 pH 변화에 따른 Log(C-type slope)의 직선회귀 기울기들은 대부분 토양특성들과 상관관계를 보이지 않았다. pH 7에서의 Log(C-type slope)와는 $Fe_o$ (oxalate 추출 Fe)만이 유의성이 있는 상관관계가 있었으며, 다중회귀 분석 결과도 여러 가지 토양특성들 중에서 $Fe_o$만이 유의성이 있는 기여도를 나타내었다.
대하천의 조류문제에 대한 해결책을 찾기 위해 다목적 여과저류지를 활용하는 방안을 연구하였다. 문헌조사를 통해 용존 인의 흡착제거에 우리나라에서는 굴패각이 적합함을 알 수 있었고, 이를 흡착제로 활용한 등온흡착실험과 칼럼실험을 수행하였다. 등온흡착실험결과 흡착에 의해 하천수의 용존 인을 모두 제거하여 대하천에서의 조류발생을 방지하는 것은 어렵다는 것을 알 수 있었고, 칼럼실험결과 제한적인 조건에서는 굴패각을 흡착여재로 활용하는 방안이 가능함을 알 수 있었다. 실험결과를 근거로 이미 발생한 조류를 여과저류지를 이용하여 제거하는 방안을 제시하였으며, 인공하천의 하상표층에 형성된 슬러지 케익을 기계적으로 제거하여 하류의 농축부에 모아 최종제거하고 또한 농축부에서 흡착재로 굴패각을 사용함으로써 농축부의 사멸조류에 의한 인의 재방출을 억제하는 것이다.
$10^{-6}{\sim}10^{-3}mol/{\ell}$ 농도범위에서 PO가 먼저 부가된 sodium poly(oxyethylene(EO), oxyisopropylene(PO)) dodecyl ether sulfates의 표면장력은 EO가 부가된 화합물보다 낮게 나왔다. 그리고 대체적으로 일반적인 음이온성계면활성제보다도 낮게 나왔다. PO가 먼저 부가된 화합물에 대하여 Gibbs' 흡착등온선으로 계산한 흡착능(${\Gamma}=2.2{\times}10^{-10}mol/cm^2$)은 EO가 부가된 화합물보다는 높지만 sodium dodecyl ether sulfate(${\Gamma}=3.2{\times}10^{-10}mol/cm^2$)보다는 낮다. 이러한 현상은 PO가 부가된 화합물의 분자량이 크기 때문으로 사료된다. 기포력, n-hexane과 benzene에 대한 유화력, 돼지기름과 소기름에 대한 세정력 그리고 산화철에 대한 분산성은 PO 화합물이 EO 화합물보다 우수하게 나타났다. 이러한 현상들은 친수성과 소수성 부분이 각각 따로 따로 존재할 때 계면활성이 높음을 의미한다. 수계에서 n-hexane과 benzene에 대한 유화력 측정결과는 n-hexane보다 benzene에 대하여 높게 나왔으며, 불규칙적인 분산특성을 나타내었다.
본 연구에서는, 전기방사법을 이용하여 산화철-산화그래핀($Fe_3O_4/GO$, metallic graphene oxide; MGO)이 도입된 PVdF/MGO 복합나노섬유(PMG)를 제조하였으며, 이를 활용하여 비소제거에 대한 특성 평가를 진행하였다. MGO의 경우 In-situ-wet chemical 방법으로 제조하였으며, FT-IR, XRD분석을 진행하여, 형태와 구조를 확인하였다. 나노섬유 분리막의 기계적 강도 개선을 위하여 열처리과정을 진행하였으며, 제조된 분리막의 우수한 기계적 강도 개선 효과를 확인할 수 있었다. 그러나, PMG 막의 경우, 도입된 MGO의 함량이 증가할수록 기계적 강도가 감소되는 경향성을 보여주었으며, 기공크기 분석결과로부터, $0.3{\sim}0.45{\mu}m$의 기공크기를 가진 다공성 분리막이 제조되었음을 확인할 수 있었다. 수처리용 분리막으로의 활용 가능성 조사를 위해, 수투과도 분석을 실시하였다. 특히, PMG2.0 샘플의 경우 0.3 bar 조건에서, PVdF 나노섬유막($91kg/m^2h$)에 비해 약 70% 향상된 결과값($153kg/m^2h$)을 나타내었다. 또한, 비소 흡착실험 결과로부터, PMG 막의 경우, 비소3가와 5가에 최대 81%, 68%의 높은 제거율을 보여주었으며, 흡착등온선 분석으로부터, 제조된 PMG 막의 경우 비소3가, 5가 모두 Freundlich 흡착거동을 따른다는 것을 확인하였다. 위 모든 결과로부터, PVdF/MGO 복합 나노섬유 분리막은 비소제거 및 수처리용 분리막으로 충분히 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구는 원자력 중대 사고 시, 환경에 유출된 방사성 세슘의 확산을 억제하기 위해 충북 영동지역 일라이트의 활용 가능성을 평가하였다. 영동 일라이트는 운모질 편암의 열수변질 작용에 의해 형성되었으며, 주요 구성 광물은 석영, 장석, 일라이트이다. 저농도 세슘 용액을 사용한 회분식 흡착 실험 결과, 영동 일라이트의 흡착 분배 계수($K_d$)는 약 $4,200L\;kg^{-1}$으로 다른 점토 광물에 비해 비교적 높은 값을 가지며, 이는 일라이트에 존재하는 풍화된 모서리면(FES)의 영향으로 판단된다. 영동 일라이트와 세슘의 흡착등온선은 비선형 흡착 특성을 나타내며 단일 표면 한계 흡착 능력이 $250,000{\mu}g\;kg^{-1}$으로 우수한 흡착능을 보여주어 방사성 세슘 흡착제로서의 사용 가능성을 입증하였다. 이러한 결과는 추후 방사능 누출 사고 등의 긴급 상황 발생 시, 영동 지역 일라이트를 오염 확산 방지 및 정화작업에 사용하기 위한 평가 자료로 활용될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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