The effect of cycling on the absorption and desorption characteristics of the 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm system was investigated. The material was made by Hydrogen Combustion Synthesis. The cycling experiment was performed at 298 K, 30 atm for 15 min. During the reaction time, the amount of absorption was fully desorbed. After the full activation, the hydrogen storage capacity was 1.57 wt% and the capacity was maintained until 50 cycles. And the reaction rate does not change with an increase in the number of cycles. This material has good durability and reversible feature.
금속수소화물 $LaNi_5$와 $LaNi_{4.5}Al_{0.5}$을 화학적 합성법으로 제조하여, 합성된 금속수소화물의 물성을 다양한 방법으로 확인하였다. $LaNi_5$와 $LaNi_{4.5}Al_{0.5}$은 2회 정도 수소화/탈수소화 반응을 시키면 활성화되었으며, 압력-농도-온도 곡선을 측정한 결과 각각 6개와 5.5개의 수소원자가 저장되었다. $LaNi_{4.5}Al_{0.5}$의 경우 수소화 반응속도를 초기속도법으로 구한 결과 비반응 수축핵모델이 잘 적용되었으며, 수소화반응의 율속단계는 $LaNi_{4.5}Al_{0.5}$의 표면에서 수소분자의 해리화학흡착임을 알 수 있었다. $LaNi_{4.5}Al_{0.5}$의 수소화반응 활성화에너지는 $9.506kcal/mol-H_2$이었으며, 반응속도식은 273~343K와 $P_o-P_{eq}=0.25{\sim}0.66atm$의 범위에서 아래와 같이 표시되었다. $\frac{dX}{dt}=4.636(P_o-P_{eq})$ exp$\frac{-9506}{RT}$).
A 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ sample was prepared by mechanical milling under $H_2$ (reactive mechanical grinding). Its hydriding and dehydriding properties were then examined. Activation of the 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ sample was not required. At n=1, the sample absorbed 3.11 wt% H for 2.5 min, 3.55 wt% H for 5 min, 3.86 wt% H for 10 min, and 4.23 wt% H for 30 min at 593K under 12 bar $H_2$. At n=1, the sample desorbed 0.17 wt% H for 5 min, 0.74 wt% H for 10 min, 2.03 wt% H for 30 min, and 2.81 wt% H for 60 min at 593K under 1.0 bar $H_2$. The XRD pattern of the 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ after reactive mechanical grinding showed Mg, ${\beta}-MgH_2$ and small amounts of ${\gamma}-MgH_2$, $NbH_2$, $MgF_2$ and $NbF_3$. The XRD pattern of the 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ dehydrided at n=3 revealed Mg, ${\beta}-MgH_2$, a small amount of MgO and very small amounts of $MgH_2$ and $NbH_2$. The 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ had a higher initial hydriding rate and a larger quantity of hydrogen absorbed for 60 min than the 90 wt% Mg-10 wt% MnO and the 90 wt% Mg-10 wt% $Fe_2O_3$, which were reported to have quite high hydriding rates and/or dehydriding rates. The 90 wt% Mg-10 wt% $NbF_5$ had a higher initial dehydriding rate (after an incubation period) and a larger quantity of hydrogen desorbed for 60 min than the 90 wt% Mg-10 wt% MnO and the 90 wt% Mg-10 wt% $Fe_2O_3$.
This study investigated the hydrogen storage properties of Zr-Based $AB_{2-x}M_x$ metal hybride made by HCS (Hydriding Combustion Synthesis). The materials were prepared by HCS 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm, HCS 80 wt% $AB_2$-20 wt% Mg and pure Zr-Based $AB_2$, These materials were activated at 298 K under 20 bar. Both HCS 80 wt% $AB_2$-20 wt% Mg and HCS 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm were absorbed within 1 minute. In the case of the $AB_2$, it was perfectly absorbed within 6 minutes. Then, the materials were evaluated to obtain P-C-T (Pressure-Composition-Temperature) curves at 298K. As a result, the hydrogen storage capacity of HCS 80 wt% $AB_2$-20 wt% Mg, HCS 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm and pure Zr-Based $AB_2$ were determined to be 1.2, 1.6 and 1.74 wt%, respectively. The activation energy and rate controlling step were calculated by the Johnson-Mehl Avrami equation. The activation energies of HCS 80 wt% $AB_2$-20 wt% Mg, HCS 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm and pure Zr-Based $AB_2$ were 26.91, 20.45, and 60.41 kJ/mol, respectively. Also, the values of ${\eta}$ in the Johnson-Mehl Avrami equation for HCS 80 wt% $AB_2$-20 wt% Mg, HCS 80 wt% $AB_2$-15 wt% Mg-5 wt% Mm and pure Zr-Based $AB_2$ are 0.60, 0.51, and 0.44. So, the rate controlling steps which indicate hydrogen storage mechanism are an one dimensional diffusion process.
During normal operation, some parts of the fission product in the defective fuel rods can release into the primary loops in PWR and the escape rate coefficients are widely used to assess quantitatively the release behaviors of fission products in the industry. The escape rate coefficients have been standardized and have been validated by some drilling experiments before the 1970s. In the paper, the model to determine the escape rate coefficients of fission products has been established and the typical escape rate coefficients of noble gas and iodine have been deduced based on the measured radiochemical data in one operating PWR. The result shows that the apparent escape rate coefficients vary with the release-to-birth and decay constants for different fission products of the same element. In addition, it is found that the escape rate coefficients from the defective rod with large defects are much higher than the standard escape rate coefficients, i.e., averagely 4.4 times and 1.8 times for noble gas and iodine respectively. The enhanced release of fission products from the severe secondary hydriding of several defective fuel rods in one cycle may lead to the potential risk of the temporary shutdown of the operating reactors.
Global energy shortage problem is expected to increase driven by strong energy demand growth from developing countries. Nuclear fusion power offers the prospect of an almost infinite source of energy for future generations. Hydrogen isotope storage and delivery system is a important subsystem of a nuclear fusion fuel cycle. Metal hydride is a method of the high-density storage of hydrogen isotope. For the safety storage of hydrogen isotope, depleted uranium (DU) has been widely proposed. But DU needs a safe test because It is a radioactive substance. The authors studied a small-scale DU bed and a medium-scale DU bed for the safety test. And then we made a large-scale DU bed and stored hydrogen isotopes in the bed. Before the hydriding/dehydriding, we tested it's heating and cooling properties and carried out an activation procedure. As a result, Reaction rate of DU-$H_2$ is more rapid than the other metal hydride ZrCo. Through the successful storage result of our large bed, the development possibility of the hydrogen isotope storage technology seems promising.
Activation behavior, hydriding rate and disintegration were tested for hydrogen storage alloy particles fixed in an adhesive after treating with inorganic solution. Commertial adhesive as a binder was used. Chemical-treated particles showed the best characteristics for activation and a little effect of prevention the break down of the powders themselves after several repeated operations. Furthermore activation characteristics were found to show a similar trend to chemical-treated powders even in the fixed one with an adhesive, except for a slight decrease in reaction velocity.
The hydrogen absorption and desorption characteristics of microencapsulated (CFM)$Ni_{4.7}Al_{0.2}Fe_{0.1}$ and $MmNi_4Fe$ powder with Ni and/or Cu by means of chemical plating method have been investigated. Initial hydrogen absorption rate and activation property were increased remarkably by encapsulation and subsequent compacting. Pellets abtained by compacting of Cu-encapsulated fine powder have fairly good strength even after 30 cycles of hydriding and dehydriding. Encapsulated alloy powder and their compacts show a good resistance to degradation by $O_2$ or CO in hydrogen.
To investigate the effect of microstructure on the formation of the desorption peak, the volumetric thermal analysis technique (VTA) was applied to the Mg-13.5 wt% Ni hydride system. The sample made by the HCS (hydriding combustion synthesis) process had two kinds of Mg microstructures. Linear heating was started with various constant heating rates. Only one peak was appeared in the case of the small initial hydrogen wt% (0.83 wt%). Yet, two peaks were appeared with increasing initial hydrogen wt% (1.85 and 3.73 wt%) when only Mg was hydrogenated. The first peak was formed through the evolution of hydrogen from $MgH_2$, made by eutectic Mg. The second peak was formed through the evolution of hydrogen from $MgH_2$, made by primary Mg. Therefore, this result shows that the microstructure also has a considerable effect on forming the desorption peak. We have also derived the hydrogen desorption equations by VTA to get apparent activation energy when the rate-controlling step for the desorption of the hydrided system is the diffusion of hydrogen through the ${\alpha}$ phase and the chemical reaction ${\beta}{\rightarrow}{\alpha}$.
It is necessary to store and supply hydrogen isotopes for Tokamak operation. A storage and delivery system (SDS) is used for storing hydrogen isotopes as a metal hydride form. We designed and fabricated a depleted uranium (DU) bed to store hydrogen isotopes. The rapid storage of hydrogen isotopes is very important not only for safety reasons but also for the economic design and operation of the SDS. The delivery rate at the desorption temperatures without the operation of a dry pump was analyzed in comparison with that with the operation of the dry pump. The effect of the initial desorption temperatures on the dehydriding of the DU without the operation of the dry pump was measured. The effect of the initial desorption temperatures on the dehydriding of DU with the operation of the dry pump was also measured and analyzed. The primary pressure on the desorption temperatures without the operation of the dry pump was analyzed in comparison with that with the operation of the dry pump. The temperature gradient of the coil heater and the primary vessel was also analyzed. Our results will be used to develop pilot scale hydrogen isotope processes. It was confirmed that dehydriding of a medium-scale DU bed has enabled without the operation of the dry pump.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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