We applied column experiments to investigate the environmental fate and transport of silver nanoparticles(AgNPs) in fully saturated conditions of porous media. These column experiments were performed to emphasize oxidation method with $H_2O_2$ concentration and acidic conditions. The mobility of AgNPs was decreased with the increasing ionic strength that the surface charge of AgNPs(zeta potential) was neutralized with the presence of positive ions of $Na^+$. Additionally, it was also affected due to that not only more increased aggregated size of AgNPs and surface charge of quartz sand. The decreased breakthrough curves(BTCs) of bisphenol-A(BPA) and $17{\alpha}$-ethynylestradiol(EE2) were removed approximately 35.3 and 40%. This is due to that endocrine disrupting chemicals(EDCs) were removed with the release of $OH{\cdot}$ radicals by the fenton-like mechanisms from acidic and fenton-like reagent presenting. This results considered that higher input AgNPs with acidic conditions is proved to realistic in-situ oxidation method. Overall, it should be emphasized that a set of column experiments employed with adjusting pH and $H_2O_2$ concentration in proved to be effective method having potential ability of in-situ degradation for removing organic contaminants such as BPA and EE2.
본 연구는 축산폐수 중 COD$_{Cr}$을 응집공정 후 Photo-Fenton 공정에 의해 산화분해 최적조건 및 제거 예측식에 수립에 관한 연구이다. 본 연구는 축산폐수 중 COD$_{Cr}$에 대한 Photo-Fenton 산화반응을 이용하여 이들 분해특성을 2차원 반응모델로 추정하기 위해 중심합설계법 대안으로 많이 사용되고 있는 박스-벤켄법(Box-Behnken method)을 이용하였다. 최적조건 수립을 위한 입력변수, 즉 3가지 변수(Fe(II)(x$_1$), $H_2O_2(x_2)$, pH(x$_3$)) 등을 램덤화, 반복화 및 블록화 원리에 따라 실험설계하여 반응값에 대한 예측식을 수학적으로 산출하였다. 수학적 및 통계적으로 산출된 예측식은 Y = 79.3 + 15.61x$_1$ - 7.31x$_2$ - 4.26x$_3$ - 18x$_1{^2}$ - 10x$_2{^2}$ - 11.9x$_3{^2}$ + 2.49x$_1x_2$ - 4.4x$_2x_3$ - 1.65x$_1x_3$와 같이 얻을 수 있었고 COD$^{Cr}$ 제거율(%)의 실측치에 대한 예측치의 적합도(goodness of fit) 검증시 결정계수(coefficient of determination: R$^2$) 0.96으로 에측식을 충분히 설명할 수 있었다. 예측 모형에 대한 최소제곱추정법으로 적합된 반응표면에서 1차 선형항(linear term)은 Fe(II)(x$_1$), $H_2O_2(x_2)$, 그리고 pH(x$_3$)은 상승작용(synergistic effect)으로 반응모델에 유의한 차이를 보였으며(p < 0.001) 그러나 교호항(cross-product term)은 $H_2O_2$$\times$ pH(x$_2x_3$)와 순수이차항(quadratic terms)의 Fe(II) $\times$ Fe(II)(x$_1{^2}$), $H_2O_2$$\times$ H$_2O_2$(x$_2{^2}$) 그리고 pH $times$ pH(x$_3{^2}$) 등은 대립적인(감쇠)(antagonistic effect) 작용으로 반응모델에 유의한 차이를 보였다(p < 0.01). 반응 모델에 대한 예측식 수립 후 COD$_{Cr}$ 제거율(%)의 최적조건을 도출하기 위해 정준분석(canonical analysis)와 능선분석(ridge analysis)에 이용한 결과 반응값(결과값: Y)은 84 $\pm$ 0.95%, COD$_{Cr}$ 최적처리를 위한 변수들의 조건은 Fe(II)(X$_1$) = 0.0146 mM, $H_2O_2$(X$_2$) = 0.0867 mM 그리고 pH(X$_3$) = 4.704 등의 결과를 얻을 수 있었다. 또한 이들 최적조건을 이용하여 재현성을 통한 모델검증 결과 높은 신뢰성을 보였다.
중금속과 총 석유 탄화수소(TPH)로 동시 오염된 복합오염 토양을 정화하기 위해 펜톤 산화와 토양 세정법에 활용되고 있는 $H_2O_2$와 sodium dodecyl surfate (SDS)를 활용하여 강화된 동전기를 연구하였다. 또한, 토양 고유의 특성 차이 및 전극액 농도에 따른 정화 효율의 영향을 확인하기 위해 토양과 농도를 달리하여 실험하였다. 인공적으로 오염시킨 토양에서 10% $H_2O_2$와 20mM SDS를 활용한 실험에서 중금속 정화 효율이 가장 높게 나타났으며, 반면에 같은 농도의 용산 토양 실험에서 토양 고유의 높은 산 완충능력으로 중금속 정화 효율이 떨어졌다. 20% $H_2O_2$와 20mM SDS으로 전극액 농도를 높인 실험을 통해 높은 전류는 토양의 pH에 영향을 주었으며, 이로 인해 중금속 정화에 영향을 미쳤다. TPH의 정화 효율의 경우 용산토양의 높은 산 완충능력과 유기물 함량으로 인해 인공적으로 오염시킨 토양에 비해 산화 효율이 저하되었다. 게다가 40mM의 sodium dodecyl surfate (SDS)의 농도가 주입될 경우, SDS의 scavenger 영향 때문에 TPH 정화에 악영향을 주었다. 토양 고유의 구성성분 및 전극액 농도가 동전기-펜톤 공정의 전기화학적 현상 및 전기삼투유량, 오염물질 정화에 매우 큰 영향을 주는 인자로 판명되었다.
전세계적으로 플라스틱에 대한 수요가 늘어감에 따라 플라스틱 폐기물의 양이 증가하고 있다. 수계 내에서의 미세플라스틱의 위해성에 대한 평가 기준에 대해서는 아직 많은 연구가 필요하지만 대체적으로 미세플라스틱을 성질 개선을 위해 첨가하는 화학물이 유독하다는 사실은 여러 문헌을 통해 증명되어있다. 하수처리장(MWTP)은 오수를 처리하는 시설로서 가정에서 발생하는 미세플라스틱이 모이는 미세플라스틱이 모이는 장소이다. 따라서 MWTP 에서의 미세플라스틱 분석이 필요한 상황이지만 이를 진행하기 위해 표준화된 방법이 아직은 없다. 따라서 본 연구에서는 MWTP에서 미세플라스틱 검출을 위한 하수 시료에 적용할 수 있는 최적의 방법론을 조사해보고자 한다. 본 연구에서는 J 하수 처리장에서 수집한 유입수 샘플로부터 미세플라스틱을 분석하는 다양한 전처리 방법 중에서 하수처리장 샘플에 가장 널리 사용되는 펜톤산화와 H2O2 산화법을 선정하였다. 각 전처리 방법별로 측정에 오차를 발생시킬 요소들이 있었으며, 이를 극복하기 위해 펜톤산화 전처리의 경우 밀도분리법 대신 여과를 진행하여 분석을 진행하는 것이 추천되며, H2O2 산화법의 경우 반응 이후 증류수로 세척하는 과정이 필요해 보인다. 분석 결과 미세플라스틱의 농도는 H2O2 산화법을 이용한 샘플의 경우 2.75 ea/L, 펜톤산화법을 이용한 샘플의 경우 3.2 ea/L 로 측정되었으며 대부분 섬유형태로 존재하였다. 또한 정량분석을 현미경을 이용해 육안으로 진행하기 때문에 측정 결과에 대한 신뢰성을 보장하기가 어렵다고 판단해 검정곡선을 만들었다. 총 3개의 검정곡선이 그려졌으며 해당 검정곡선들을 분석한 결과 R2 값이 전부 0.9 이상이였으며 이는 정량분석에 대해 높은 신뢰성을 보장한다. 정성분석으로 MWTP에 유입되는 미세플라스틱의 계열에 대해선 판단할 수 있었지만 각 미세플라스틱의 화학적인 조성에 대해선 확인할 수 없었다. 향후 MWTP에 유입되는 미세플라스틱의 화학적 조성에 대해서 확인하기 위해서 이번 연구를 활용할 수 있을 것이다.
과산화수소를 이용한 펜톤(Fenton)산화법은 수처리 및 토양 복원분야에서 활용되는 친환경 산화방법이다. 이 방법으로 오염물질을 제거할 때, 오염물의 농도에 따라 과산화수소의 농도를 적절하게 조절하는 것이 상당히 중요하다. 이에 본 연구에서는 HRP (horseradish peroxidase) 효소를 이용한 전기화학적 바이오센서를 제조하고 효소의 활성과 과산화수소의 검출 특성에 대한 연구를 수행하였다. SPCE (Screen Printed Carbon Electrode)의 작업 전극 표면에 키토산과 AuNP를 이용하여 HRP를 전착하였다. 이 후, 전위주사법(CV)과 전기화학적 임피던스 분광법(EIS)을 이용하여 효소의 고정화를 확인하였다. 또한 시간대전류법(CA)과 UV 분광법으로부터 HRP 효소의 활성을 확인하였다. 본 연구에서 제조한 바이오센서를 PBS 전해질에 담그고 과산화수소를 적정하여 CA 분석으로부터 전극에서 발생하는 전류를 측정하였다. 발생 전류는 과산화수소의 농도에 대하여 선형적으로 증가하였으며, 전류로부터 과산화수소의 농도를 예측할 수 있는 검정곡선을 도출하였다.
The Fe-ACF/$TiO_2$ composites were prepared by a sol-gel method and were characterized by nitrogen adsorption, Scanning Electron Microscopy (SEM), X-ray Diffraction (XRD), and Energy Dispersive X-ray (EDX). The Fe-ACF/$TiO_2$ composites were developed for the decomposition of organic dyes by using a UV lamp. The decomposition effect was investigated under various conditions, such as three selected non-biodegradable organic dyes like Methylene Blue (MB), Methyl Orange (MO), Rhodamine B (Rh.B), and in the presence of Fe and hydrogen peroxide ($H_2O_2$). The photocatalytic activity was derived from possible combination effects, such as (1) adsorption of ACF, (2) generation of electron/hole by $TiO_2$, (3) photo-Fenton reaction of Fe, and (4) oxidation of $Fe^{2+}\;to\;Fe^{3+}\;by\;H_2O_2$.
본 연구는 제강분진/${H_2}{O_2}$ 시스템을 이용한 매립지 침출수의 화학적 산화처리 효과를 알아보고자 하였다. 먼저 회분식 실험을 통해 산화촉매로서의 제강분진의 활용 가능성을 확인하였으며, 반응의 주요 변수인 pH, 제강분진과 과산화수소의 주입농도, 그리고 과산화수소의 분할주입 등의 조건변화에 따른 매립지 침출수의 처리효율과 최적 반응조건을 알아보았다. 최적 ${H_2}{O_2}$와 제강분진의 주입조건인 20g/L dust +2,000mg/L ${H_2}{O_2}$에서 반응시간 60분내에 초기 TOC 농도(250mg/L)의 75%가 제거되었으며, 이 때 ${H_2}{O_2}$/dust 시스템의 최적 반응 pH는 3-4였다. 철염을 반응촉매로 사용하는 펜톤산화반응과 비교하였을 때, 제강분진을 반응촉매로 사용하는 경우가 반응성과 경제성에서 더 유리한 것으로 나타났다.
식용색소 및 공업용 염료의 인공적 착색여부를 조사한 결과, 심황색소, 식용희석황색소, 마리골드색소, 식용황색 4호, 안나토색소, 카로틴색소는 유사한 색으로 착색되었으며 다른 색소는 착색되지 않았다. 물에 의한 추출시험에서는 참조기 색소와 식용색소황색 제4호는 물에서 용출되지 않았다. 착색 후 색소의 물성실험을 한 결과 물 젖은 가제수건이나 휴지로 색소부위 표피를 문지를 경우 참조기 색소는 표면에 전혀 묻어 나오지 않으나 인공적으로 착색된 색소의 경우에는 물에 의해 색이 뚜렷하게 묻어 나왔으며 참조기의 착색 부위 표피를 아세톤으로 추출할 경우 참조기 색소는 아세톤에 옅은 황색용액으로 추출되었다. 또한, 참조기의 색소처럼 물에 용출되지 않도록 염착이 가능한 공업적 합성염료인 반응성 염료와 분산염료의 착색거동에 대해 실험한 결과, 반응성 염료는 조기에 착색되지만 물 젖은 휴지로 착색부위를 문지를 경우 색소가 용출되었고, 아세톤에는 추출되지 않아 참조기 색소와는 쉽게 판별되었으며 분산염료는 염료가 고르게 착색되지 않고 염료가 입자를 형성하며, 물 적신 휴지로 색소부위를 문지를 경우 색소가 용출됨을 알 수 있었다. 카로틴색소(참조기 색소와 구조가 유사한 색소)와 azo염료의 산화 환원 반응에 따른 소색 반응에서는 산화반응에서 azo염료는 sodium percarbonate와 peracetic acid에서는 소색이 되지 않았으나, fenton시약에서는 1시간 후 소색되었고, sodium hypochlorite에서는 바로 소색되었다. 이에 비하여 카로틴색소는 sodium percarbonate 및 fenton시약에서는 소색되지 않았으나, sodium hypochlorite에서는 2시간 후 소색되었고, peracetic acid에서는 바로 소색되었다. 또한, sodium hydrosulfite, sodium carbonate를 사용한 환원반응시험에서는 azo염료는 소색되었으나, 카로틴색소는 소색되지 않았다. 이러한 결과를 통해 두 색소의 특징적 group을 제거할 때 나타나는 소색 결과를 토대로 진품참조기와 모조참조기의 판별에 이용할 수 있을 것으로 사료된다.
본 연구는 Streptomyces sp. BH-405의 배양액으로부터 유기용매로 추출하여 지질과 산화에 대한 항산화 효과를 실험하였다. Streptomyces sp. BH-405의 배양액을 ethylether로 추출한 후 silica gel column(100$\times$10 cm) chromatography로 분획한 획분을 POV로 측정한 결과 fraction 3에서 향산화 활성이 가장 높았다. 항산화 활성이 높은 fraction 3 획분을 다시 preparative TLC와 column chromatography로 더욱 정제하여 band 2를 얻었다. Band 2의 항산화 효과를 알아보기 위해 기존의 항산화제와 비교한 결과 이-$\alpha$-tocopherol, BHA보다 산화억제 효과가 높았으며 DPPH에 의한 수소 공여능은 실험결과가 우수하였다. 한편 band 2는 쥐 간의 microsome에 있어서 유리기의 소거기능이 있었고 NADPH 및 Fenton 시액에 위한 효소적 과산화 지질의 생성을 억제하였다. 그리고 mitochondria와 리놀산의 과산화 유도계에서도 지질의 과산화 과정에 생성하는 유리기의 형성을 차단하였다. 결론적으로 Streptomyces sp. BH-405의 배양액에서 얻은 획분인 band 2는 산화를 억제하는 활성이 있었다.
The improved MLE (modified Ludzack-Ettinger) process was operated for piggery waste treatment in full-scale public livestock waste treatment plant. The treated waste from bioreactor was suitable for the strict effluent standard of 200 mgCOD/L and 60 mgTN/L as it was dewatered chemically without settling tank and passed through filtration process. Though this treatment method produced a great deal of sludge ($6.4m^3\;per\;m^3$ dewatered piggery waste) it was able to accomplish predominant effluent quality by removing non-biodegradable COD and color without advanced oxidation process as ozone, fenton and etc.. The nitrogen removal efficiency of bioreactor was rapidly declined from March to May (from 0.016 to 0.005 kgN/kgVSS-day) when disinfection is in earnest as well as from warm season when reactor temperature rises higher than $35^{\circ}C$(from 0.016 to 0.008 kgN/kgVSS-day). This study proves that counterplanes for infection residuals, bioreactor temperature and dewatering sludge reduction are necessary for piggery waste treatment.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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