수소 에너지는 환경 문제를 최소화하고 고갈되는 화석연료를 대체할 수 있는 에너지원으로 각광을 받고 있다. 수소연료전지는 이러한 수소를 에너지원으로 사용하고 수소를 전기에너지로 전환하여 그 부산물로 물을 만드는 대표적인 친환경 전기화학 장치이다. 고분자 전해질막 연료전지는 수소이온교환 특성을 갖는 고분자막을 전해질로 사용하는 연료전지로 막전극집합체의 전극층은 촉매가 포함된 고분자 전해질막 연료전지의 주요 요소 중의 하나이다. 소재개발 측면에서 고분자 전해질막 연료전지 전극층 핵심 소재의 물성 발현 원리 등을 이해하고 최적화된 소재 설계를 위해서는 원자레벨에서의 소재 설계 접근법이 필요하다. 따라서 실험적인 연구가 어려운 부분과 원자단위에서의 물질 현상에 대한 이해 그리고 연구 개발의 효율성 증진을 위해 전산재료과학(computational materials science) 기술이 광범위하게 활용될 수 있다. 본 기고문에서는 고분자 전해질막 연료전지에서의 전극층 소재에 대한 분자동역학 기반의 전산모사 활용과 연구동향에 대하여 소개하고자 한다.
저온에서 양이온 고분자막을 사용하는 고분자 연료전지의 경우 뛰어난 성능과 다양한 응용분야로 인해 많은 연구와 실증이 이루어지고 있지만 공기극에서의 느린 산소 환원반응으로 인해 백금과 같은 귀금속의 사용이 불가피하고 백금의 제한된 매장량과 높은 가격으로 인해 상용화가 늦어지고 있다. 그래서 많은 연구자들이 합금 촉매 또는 비귀금속 촉매를 이용한 전극 개발에 집중하고 있다. 알칼리 분위기에서 저가의 전이 금속들이 백금과 비슷한 활성을 보이고 고체 음이온 교환막이 개발됨에 따라 최근 알칼리 연료전지가 다시금 큰 주목을 받고 있다. 그러나 고분자 연료전지와는 달리 아직 촉매나 전해질막, 이오노머의 특성 및 메커니즘에 관해 별로 알려진 것이 없다. 본 연구에서는 직접 개발한 세공충진막 형태의 탄화수소계의 음이온 교환막과 비귀금속 공기극 촉매를 이용하여 막전극접합체(MEA)를 개발하였고 촉매 및 이오노머 함량과 같은 전극 조성, 막전극접합체의 제조 및 체결, 가습이나 가스조성 등의 단위전지 운전조건과 같은 다양한 변수에 대해에 최적 조건을 도출하고자 하였다. 공기극 촉매는 Cu-Fe/C를 이용한 상용 촉매를 이용하였고 이오노머의 경우는 탄화수소계의 상용 제품을 사용하였으며 음이온 교환막에 전극층을 형성하기 위해서는 스프레이 공정을 이용하였다. 단위전지를 통해 성능을 확인하였고 임피던스 및 CV를 통해 전기화학적인 특성을 규명하였다. 조건의 최적화를 통해 상당한 성능 향상을 이루었으나 추가적인 성능 향상 및 내구성 확보 등에 대해 계속적인 실험을 진행할 예정이다.
The micro emulsion method has been successfully used for preparing perovskite LaCoO3 with uniform, fine-shaped nanoparticles showing high activity as electro catalysts in oxygen reduction reactions (ORRs). They are, therefore, promising candidates for the air-cathode in metal-air rechargeable batteries. Since the activity of a catalyst is highly dependent on its specific surface area, nanoparticles of the perovskite catalyst are desirable for catalyzing both oxygen reduction and evolution reactions. Herein, LaCoO3 powder was also prepared by sol-gel method for comparison, with a broad particle distribution and high agglomeration. The electro catalytic properties of LaCoO3 and LaCoO3-carbon Super P mixture layers toward the ORR were studied comparatively using the rotating disk electrode technique in 0.1 M KOH electrolyte to elucidate the effect of carbon Super P. Koutecky-Levich theory was applied to acquire the overall electron transfer number (n) during the ORR, calculated to be ~3.74 for the LaCoO3-Super P mixture, quite close to the theoretical value (4.0), and ~2.7 for carbon-free LaCoO3. A synergistic effect toward the ORR is observed when carbon is present in the LaCoO3 layer. Carbon is assumed to be more than an additive, enhancing the electronic conductivity of the oxide catalyst. It is suggested that ORRs, catalyzed by the LaCoO3-Super P mixture, are dominated by a 2+2-electron transfer pathway to form the final, hydroxyl ion product.
Recently light emitting diodes (LEDs) have been expected as the new generation light sources because of their advantages such as small size, long lifetime and energy-saving. GaN, as a wide band gap material, is widely used as a material of LEDs and GaN nanorods are the one of the most widely investigated nanostructure which has advantages for the light extraction of LEDs and increasing the active area by making the cylindrical core-shell structure. Lately GaN nanorods are fabricated by various techniques, such as selective area growth, vapor-liquid-solid (VLS) technique. But these techniques have some disadvantages. Selective area growth technique is too complicated and expensive to grow the rods. And in the case of VLS technique, GaN nanorods are not vertically aligned well and the metal catalyst may act as the impurity. So we just tried to grow the GaN nanorods on Si substrate without catalyst to get the vertically well aligned nanorods without impurity. First we deposited the AlN buffer layer on Si substrate which shows more vertical growth mode than sapphire substrate. After the buffer growth, we flew trimethylgallium (TMGa) as the III group source and ammonia as the V group source. And during the GaN growth, we kept the ammonia flow stable and periodically changed the flow rate of TMGa to change the growth mode of the nanorods. Finally, as the optimization, we changed the various growth conditions such as the growth temperature, the working pressure, V/III ratio and the doping level. And we are still in the process to reduce the diameter of the nanorods and to extend the length of the nanorods simultaneously. In this study, we focused on the shape changing of GaN nanorods with different growth conditions. So we confirmed the shape of the nanorods by scanning electron microscope (SEM) and carried out the Photoluminescence (PL) measurement and x-ray diffraction (XRD) to examine the crystal quality difference between samples. Detailed results will be discussed.
Carbon-encapsulated Ni catalysts are synthesized by an electrical explosion of wires (EEW) method and applied for CO2 methanation. We find that the presence of carbon shell on Ni nanoparticles as catalyst can positively affect CO2 methanation reaction. Ni@5C that is produced under 5 % CH4 partial pressure in Ar gas has highest conversions of 68 % at 350 ℃ and 70 % at 400 ℃, which are 73 and 75 % of the thermodynamic equilibrium conversion, respectively. The catalyst of Ni@10C with thicker carbon layer shows much reduced activity. The EEW-produced Ni catalysts with low specific surface area outperform Ni catalysts with high surface area synthesized by solution-based precipitation methods. Our finding in this study shows the possibility of utilizing carbon-encapsulated metal catalysts for heterogeneous catalysis reaction including CO2 methanation. Furthermore, EEW, which is a highly promising method for massive production of metal nanoparticles, can be applied for various catalysis system, requiring scaled-up synthesis of catalysts.
Three activation methods (constant voltage, current cycling, and hydrogen pumping) were applied to investigate the effects on the performance of the membrane electrode assembly (MEA) loaded with PtCo/C catalyst. The current cycling protocol took the shortest time to activate the MEA, while the performance after activation was the worst among the all activation methods. The constant voltage method took a moderate activation time and exhibited the best performance after activation. The hydrogen pumping protocol took the longest time to activate the MEA with moderate performance after activation. According to the distribution of relaxation time analysis, the improved performance after the activation mainly comes from the decrease of charge transfer resistance rather than the ionic resistance in the cathode catalyst layer, which suggests that the existence of water on the electrode is the key factor for activation.
본 연구에서는 지속적으로 심각한 대기오염의 문제로 실내 공기청정의 중요성이 대두되는 점을 감안하여 광촉매 단위기술을 개발하고자 건식 박막 공정 중 일반적으로 사용되어지는 RF 마그네트론 스퍼터링을 이용하여 $WO_3$ 단층막을 증착하였다. 초기 진공도는 $1.8{\times}10^{-6}$ [Torr]를 기준하여 최적의 스퍼터링 공정조건인 RF 100[W], 7[mTorr]진공 조건에서 Ar:$O_2$ 반응가스의 비율을 70[sccm] : 2[sccm]으로 하여 제작된 $WO_3$ 단층막은 380[nm]-780[nm]의 가시광 영역에서 80% 이상의 높고 일정한 광투과 특성을 확인하였다. 공기 청정 효과를 확인 위해 제작된 $WO_3$ 박막의 광촉매 특성을 조사하기 위해 메틸렌블루 내에서의 흡광도 및 농도변화를 광조사 시간 변화에 따라 측정하였다. 그 흡광도 측정결과 시간에 따라 흡광도 특성이 보임을 확인하였고, 5시간 경과 후 기존 메틸렌블루 농도 대비 80% 수준의 농도로 낮아지는 것을 확인하였다. 이런 결과로 부터 스퍼터링법에 의해 제작된 기능성 $WO_3$박막의 광분해 특성을 통해 형광등의 반사갓 혹은 LED등의 렌즈에 활용 된다면 차세대 조명원의 공기청정 효과를 증진시킬 수 있는 박막을 개발하였다.
In this study, we propose a catalyst structure including enzyme and metal nano rod for glucose sensing. In the catalyst structure, glucose oxidase (GOx) and gold nano rod (GNR) are alternatingly immobilized on the surface of carbon nanotube (CNT), while poly(ethyleneimine) (PEI) is inserted in between the GOx and GNR to fortify their bonding and give them opposite polarization ($[GOx/GNR]_nPEI/CNT$). To investigate the impact of $[GOx/GNR]_nPEI/CNT$ on glucose sensing, some electrochemical measurements are carried out. Initially, their optimal layer is determined by using cyclic voltammogram and as a result of that, it is proved that $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$ is the best layer. Its glucose sensitivity is $13.315{\mu}AmM^{-1}cm^{-2}$. When it comes to the redox reaction mechanism of flavin adenine dinucleotide (FAD) within $[GOx/GNR/PEI]_2/CNT$, (i) oxygen plays a mediator role in moving electrons and protons generated by glucose oxidation reaction to those for the reduction reaction of FAD and (ii) glucose does not affect the redox reaction of FAD. It is also recognized that the $[GOx/GNR/PEI]_3/CNT$ is limited to the surface reaction and the reaction is quasi-reversible.
물 관리는 저온에서 작동하는 고분자전해질 연료전지의 성능에 큰 영향을 미친다. 가스확산층(gas diffusion layer, GDL)은 반응 가스를 촉매층의 반응영역으로 확산시키는 역할을 한다. 연료전지의 작동온도가 $60{\sim}80^{\circ}C$이기때문에, 고전류 밀도에서 생성된 물은 액적을 형성한다. 만약 생성된 물이 적절하게 제거되지 않는다면, GDL 내의 기공을 막게 되고 연료전지 성능이 저하된다. 본 연구에서는 플러딩 현상을 막기 위해 마이크로채널 GDL 을 제안하였다. 기존 GDL과 마이크로채널 GDL을 3차원으로 구현하여 공기 속도, 물속도, 접촉각의 변화에 따른 물의 이송을 연구하였다. 전산해석 결과를 통해 마이크로채널 GDL에서는 낮은 유동 저항으로 인해 물이 빠르게 제거되는 것으로 나타났다. 그러므로, 마이크로채널 GDL이 가스채널과 GDL 내부의 물 제거에 효율적임을 알 수 있다.
NiO catalysts/$Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam for hydrogen production was prepared using atomic layer deposition (ALD) and subsequent dip-coating methods. FeCrAl alloy foam and $Al_2O_3$ inter-layer were used as catalyst supports. To improve the dispersion and stability of NiO catalysts, an $Al_2O_3$ inter-layer was introduced and their thickness was systematically controlled to 0, 20, 50 and 80 nm using an ALD technique. The structural, chemical bonding and morphological properties (including dispersion) of the NiO catalysts/$Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam were characterized by X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, field-emission scanning electron microscopy and scanning electron microscopy-energy dispersive spectroscopy. In particular, to evaluate the stability of the NiO catalysts grown on $Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam, chronoamperometry tests were performed and then the ingredient amounts of electrolytes were analyzed via inductively coupled plasma spectrometer. We found that the introduction of $Al_2O_3$ inter-layer improved the dispersion and stability of the NiO catalysts on the supports. Thus, when an $Al_2O_3$ inter-layer with a 80 nm thickness was grown between the FeCrAl alloy foam and the NiO catalysts, it indicated improved dispersion and stability of the NiO catalysts compared to the other samples. The performance improvement can be explained by optimum thickness of $Al_2O_3$ inter-layer resulting from the role of a passivation layer.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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