Environmental pollution from heavy metal ions (HMIs) is a global concern. Recently, biosorption methods using cellulose sorbents have gained popularity. The objective of this study was to assess the removal efficiency of Cu(II), Pb(II), and Hg(II) ions at low concentration levels (100-700 ppb) from aqueous solutions using three different cellulose fiber-based filter media. Sample A was pure cellulose fiber, Sample B was 10% activated carbon-cellulose fiber, and Sample C was cellulose fiber-glass fiber-30% activated carbon-20% amorphous titanium silicate (ATS). The samples were characterized by several physicochemical techniques. The porosity measurements using N2 sorption isotherms revealed that Samples A and B are nonporous or macroporous materials, whereas the addition of 50% filler materials into the cellulose resulted in a microporous material. The Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area and pore volume of Sample C were found to be 320.34 m2/g and 0.162 cm3/g, respectively. The single ion batch adsorption experiments reveal that at 700 ppb initial metal ion concentration, Sample A had removal efficiencies of 7.5, 11.5, and 13.7% for Cu(II), Pb(II), and Hg(II) ions, respectively. Sample B effectively eliminated 99.6% of Cu(II) ions compared to Pb(II) (14.2%) and Hg(II) (31.9%) ions. Cu(II) (99.37%) and Pb(II) (96.3%) ions are more efficiently removed by Sample C than Hg(II) (68.2%) ions. The X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) wild survey spectrum revealed the presence of Cu(II), Pb(II), and Hg(II) ions in HMI-adsorbed filter media. The high-resolution C1s spectra of Samples A and B reveal the presence of -C-OH and -COOH groups on their surface, which are essential for HMIs adsorption via complexation reactions. Additionally, the ATS in Sample C facilitates the adsorption of Pb(II) and Hg(II) ions through ion exchange.
Paraquat 토양 잔류량을 사과원, 배원, 포도원 및 복숭아원을 대상으로 조사하였다. 대상 과수원은 각 과수별 주산 단지에서 15개소씩을 선정하였다. 한편 과수원별 토양의 paraquat 흡착능을 밀 뿌리 생육 50%를 저해하는 농도(Strong adsorption capacity measured using wheat bioassay, SAC-WB)로 산출하고, 총 SAC-WB (SAC-WB값+paraquat 잔류량)에 대한 paraquat 잔류 수준을 조사하였다. 우리나라 과수원 토양 60개소의 paraquat 결합성 잔류량은 평균 6.9 ppm이었다. 잔류량이 가장 높았던 토양은 사과원 토양의 20.2 ppm이었으며, 사과원 토양의 paraquat 평균 잔류량은 다른 과원 토양의 거의 두 배 정도의 높은 경향을 보였다. 잔류량이 높았던 상위 5개소 양에 대한 치환성 잔류량은 0.5 ppm 검출한계 미만이었다. SAC-WB 값은 평균 276.1 ppm이었으며, SAC-WB 값과 점토 함량, 유기물 함량 및 양이온 치환 용량간에는 상관관계를 인정할 수 없었다. 한편 우리나라 과수원 토양의 총 SAC-WB 값 대비 paraquat 잔류 수준은 평균 2.43%이었다.
무거운 란탄족 금속이온의 전기화학적 거동을 acetonitrile 용액에서 직류 및 펄스차이 폴라로그래피 및 순환전압전류법으로 연구하였다. $Gd^{3+}, Tb^{3+}, Dy^{3+}, Ho^{3+}, Er^{3+}, Tm^{3+} 및 Lu^{3+} 은 0.1M TEAP 지지전해질에서 3전자 전비가역반응이었으며, Yb^{3+}는 단계적인 환원반응으로 나타났다. 순환전압전류법에서 Yb^{3+}의 첫번째 환원반응은(Yb^{3+}$ + $e^-\Leftrightarrow Yb^{2+})$ 유사가역적 거동을 나타냈으며, 두번째 환원반응은 전비가역적 거동을 나타냈다. 환원봉우리전류는 짙은 농도범위에서 주사속도가 저속일수록 흡착특성을 나타냈다. 물-acetonitrile 혼합용매에서 무거운 란탄이온은 물의 부피비가 증가할수록 음전위 이동하였으며 환원전류는 감소하였다. 이같은 현상은 acetonitrile보다 주개수가 큰 물의 용매화 능력이 증가하는 것으로 생각된다. 또한 Yb(Ⅲ)의 첫번째 환원과는 몰 부피비가 증가함에 따라 유사가역적 거동에서 벗어나는 현상이었다.
본 연구는 반변천 상류에 위치한 현동, 산성, 금촌 그리고 금학 지역의 토양을 이용하여 물속에 존재하는 Cu(II), Zn(II) 및 Cd(II)과 같은 중금속 이온의 제거능을 조사하였다. 조사 지역에서 채취한 토양의 pH는 8.8~9.2로서 약알칼리성을 나타냈으며, 토양의 화학적 구성 성분 중 $SiO_2$, $Al_2O_3$ 및 $K_2O$는 양적으로 비슷한 분포를 보였으나, $Na_2O$, $TiO_2$$Fe_2O_3$ CaO 및 MgO는 토양마다 약간의 차이를 나타냈다. 이 지역의 토양을 XRD로 측정 결과, 석영과 장석은 공통된 광물질로 확인되었으나, 카올린, 일라이트, 몬모릴로나이트, 버뮤큘라이트 및 칼사이트는 토양에 따라 다소의 정성적 차이를 나타냈다. 또한 이들 지역의 토양을 사용하여 중금속 제거 실험을 한 결과 Cu(II), Zn(II) 및 Cd(II)의 제거 효율은 98% 이상으로 나타났으며, 특히 다른 중금속에 비하여 Cu(II)의 제거율이 가장 높게 나타났다. 이러한 결과로 보아 본 조사지역의 토양을 폐광과 같은 중금속 상시 유출 지역의 제방 및 복토재로 활용할 경우 폐광 유출수내 중금속을 보다 효율적으로 제거할 수 있을 것으로 사료된다.
탄화온도별로 제조한 신갈나무(Quercus mongolica Fischer)목탄과 낙엽송(Larix leptoepis)수피탄에 의한 유해가스 흡착성능 평가를 하여 본 결과, 탄화온도가 증가하면 비표면적과 탄소함량이 증가하는 경향이 있으나, $600^{\circ}C$이상의 온도에서는 상승폭이 둔화하였다. 또한 신갈나무탄과 낙엽송수피탄에 의한 유해가스 제거율 차이는 뚜렷하지는 않았으나, 탄화온도는 가스흡착성능에 큰 영향을 주는 것으로 나타났다. 즉, $300^{\circ}C$에서 탄화한 저온 목질탄화물은 목탄 또는 수피탄의 종류에 관계없이 50% 이하의 매우 낮은 악취가스 및 VOC 물질 제거율을 나타낸 반면, $600^{\circ}C$이상의 고온 탄화물은 목질의 종류에 관계없이 악취물질인 트리메틸아민, 메틸메르캅탄, 황화수소의 제거율과 VOC물질인 벤젠, 톨루엔, 자일렌 제거율이 거의 100%를 나타낼 정도로 높았으며, 흡착 10분 이내에 흡착평형에 이를 정도로 빠른 흡착성을 나타내었다. 한편 아세틸렌이나 $SO_2$, $NO_2$ 가스 제거율은 고온탄화물이라도 흡착 4시간 후인 흡착평형이 이루어지더라도 40% 이하로 매우 낮아 가스 종류에 따라서 흡착거동에 차이가 있었다. 이와 같이 탄화온도와 가스 종류에 따라 흡착성능이 달라지는 것은 비표면적과 같은 물리적인 요인뿐만 아니라 목탄의 관능기 종류 및 양에 의한 화학적 변화가 영향을 미치는 것으로 판단되며, 화학적 요인에 대한 구명이 필요할 것으로 생각된다.
매립가스의 자원화를 저해하는 전처리 대상물질 중 하나인 유기규소화합물(실록산)에 대한 흡착제의 제거특성을 확인하기 위하여 실제 매립가스를 대상으로 야자계 활성탄, 석탄계 활성탄, 실리카겔, 탈황제, 슬러지탄화물, molecular sieve 13X의 여섯 가지 상용 흡착제 등을 사용한 흡착실험을 수행하였다. 흡착제별 실록산 제거특성을 확인한 결과, 야자계 활성탄은 흡착된 L2성분의 급격한 유출이 확인되었으나 전체적인 실록산 제거효율과 흡착특성을 고려할 때 가장 우수한 흡착제로 나타났다. 그러나 실록산의 제거효과가 있는 것으로 알려져 있는 실리카겔의 경우에는 매립가스 중 D4와 D5 성분을 효과적으로 제거하였으나 L2성분은 흡착되지 않는 것으로 나타나 일부 실록산 성분의 제거효과만이 확인되었다. 한편, 야자계 활성탄을 직렬배열하였을 때, 처리된 매립가스의 실록산 함유정도와 농도변동의 주요인자인 L2성분을 비롯한 실록산 성분의 안정적인 제거가 가능한 것으로 나타났다. 또한, 실제 매립가스를 구성하고 있는 매우 다양한 성분들의 특성과 상호작용으로 흡착제의 실록산 제거특성에 영향을 미치는 것으로 나타나 효율적인 매립가스 자원화를 위해서는 흡착제와 대상물질 사이의 흡착특성과 함께 매립가스에 포함된 처리대상물질의 배출특성에 따른 전처리가 이루어져야 함을 확인할 수 있었다.
세라믹섬유지에 VOC 흡착특성이 우수한 제올라이트-Y와 ZSM-5를 담지시키기 위하여 바인더로 사용된 실리카 졸의 첨가량 변화에 따른 흡착제의 표면고착특성을 고찰하였다. 세라믹섬유지에 담지된 제올라이트는 입자가 고르게 분산되어 31 wt% 정도가 고착되었으며, X-ray 회절분석결과 담지 후 열처리와 바인더의 사용에도 불구하고 제올라이트는 원래의 결정구조를 유지하였다. 담지된 제올라이트의 비표면적 감소는 메조포어의 감소에 따른 것으로, VOC 흡착에 가장 유효한 $20{\AA}$ 미만의 마이크로포어에는 영향을 미치지 않음을 알 수 있었다. 세라믹섬유지로 제조한 직경 10cm, 길이 40cm의 허니컴에 제올라이트를 담지시켜 톨루엔, MEK, Cyclohexanone에 대한 흡착실험결과 흡착제거효율이 모두 97% 이상으로 나타났으며, 회전식 흡착농축장치에 적용할 경우 VOC 농도 300 ppmv의 오염공기를 $42 Nm^3/h$ 정도 연속적으로 처리할 수 있는 흡착특성을 나타내었다.
상수원수중 조류에 의해 발생하는 이취미물질인 2-MIB 및 Geosmin의 전처리방법에 따른 회수율 조사와 이들 물질의 효과적인 처리를 위한 회분식 실험에서의 제거효율을 조사한 결과는 다음과 같다. 전처리 방법에 따른 2-MIB 및 Geosmin의 회수율은 0.2 및 $2\;{\mu}g/L$ 농도에서 모두 시료채취량을 30 mL, 염석제인 NaCl를 9 g 주입하고, SPME syring주입 위치를 headspace로 하며, 흡착시간를 40분 이상으로 하였을 경우가 가장 높게 나타났으며, 최적전처리 조건에서의 회수율은 0.2 및 $2\;{\mu}g/L$ 농도에서 2-MIB의 경우 각각 약 85 및 95%, Geosmin의 경우 61 및 81%로 조사되었다. 회분식 실험에서의 2-MIB 및 Geosmin의 각 농도별 제거효율은 모든 흡착제에서 증류수를 사용하여 조제하였을 경우가 상수원수로 조제하였을 경우에 비해 높았고, 상수원수로 조제하였을 경우에는 농도에 따라서는 별 차이가 없었다. 흡착제의 종류에 따라 Freundrich 등온흡착식에 적응한 결과 흡착능력을 나타내는 K값은 제올라이트, 석탄계 활성탄 및 야자계 활성탄에서 2-MIB이 경우 각각 약 0.671, 1.811 및 1.340이었고, Geosmin의 경우 각각 약 0.613, 1.771 및 1.519로서, 2-MIB 및 Geosmin 모두 석탄계 활성탄 > 야자계 활성탄 > 제올라이트 순이었다.
가벼운 란탄족 이온($La^{3+}$, $Pr^{3+}$, $Nd^{3+}$, $Sm^{3+}$ 및 $Eu^{3+}$)의 전기화학적 거동을 acetonitrile(An), N, N-dimethylformamide(DMF)에서 직류 및 펄스차이 폴라로그래피와 순환 전압-전류법으로 연구하였다. $La^{3+}$, $Pr^{3+}$ 및 $Nd^{3+}$은 0.1M TEAP 지지 전해질에서 3전자 비가역반응으로 금속으로까지 환원되었으며, $Sm^{3+}$과 $Eu^{3+}$는 2단계 환원으로 진행되었다. 순환 전압-전류법의 결과에서 $Sm^{3+}$과 $Eu^{3+}$의 첫 단계 환원반응은 유사가역적 반응이었으며, 두 번째 단계의 환원은 비가역반응이었다. 펄스차이 폴라로그래피의 환원봉우리전류는 주사속도가 느리고 농도가 짙을수록 흡착특성을 크게 나타냈다. AN 용매에서 물의 부피가 증가할수록 가벼운 란탄족 이온의 환원전위는 음전위 방향으로 이동하였으며 환원전류는 감소하였다. DMF 용매에서는 물의 부피비가 증가할수록 양전위 방향으로 이동하였으며 환원전류는 감소하였다.
연구에서는 폐기물 처리에 어려움을 겪고 있는 폐슬러지를 원료로 사용하여 섬유(fiber) 형태의 생체흡착제를 제조하였다. 유기성 오염물의 용출 문제 및 처리수의 고액분리 문제를 해결하기 위하여 Ca-alginate를 이용해 폐슬러지를 고정화하였으며, 제조의 용이성 및 흡착제로써의 성능을 향상시키기 위하여 섬유 형태로 생체흡착제를 제조하였다. Alginate 사용량을 최소화 하면서 제조한 생체흡착제의 성능을 최대화 하기 위한 고정화 조건은 alginate 농도 10 g/L, 폐슬러지 농도 40 g/L, 생체흡착제 직경 0.3~0.4 mm로 결정하였다. 제조한 섬유형 생체흡착제는 2가 양이온 중금속인 Cd(II)에 대해 60.73 mg/g의 최대흡착량을 보였으며, Cd(II) 흡착 거동은 Psuedo-second-order 속도모델과 Langmuir 등온흡착모델로 잘 설명되었다. 결론적으로, 하폐수 처리공정에서 발생하는 폐슬러지는 생체흡착제를 제조하는데 사용될 수 있는 저렴한 원료이며, 이렇게 제조한 생체흡착제는 산업폐수에 함유된 유독성 중금속을 효율적으로 제거하는데 사용될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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