파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 $SrCl_2$와 $BaCl_2$는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.
아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.
완충재 및 뒤채움재는 심지층처분시스템 공학적방벽 구성요소로 고준위방사성폐기물을 안전하게 격리하고 폐기물로부터 유출되는 방사성핵종의 누출을 지연시키는 데 필수적인 역할을 한다. 완충재 및 뒤채움재로는 팽윤특성을 보이는 벤토나이트 혼합물의 사용이 고려되고 있으며 주변 암반으로부터 과도한 지하수의 유입은 이러한 공학적방벽의 안정성과 효율성을 저하시킬 수 있다. 따라서, 심층처분장의 안전성 확보를 위해서는 완충재 및 뒤채움재의 엄격한 품질기준 및 현장관리 방안수립과 유입 지하수를 처리할 수 있는 기술이 요구된다. 본 고에서는 다양한 실험실 시험뿐만 아니라 스웨덴 Äspö Hard Rock Laboratory에서 수행된 처분터널 1/2 규모의 Steel Tunnel Test 사례를 심층 분석하여 완충재 및 뒤재움재의 설계 요구사항을 파악하고 현장실험 사례를 통해 파악된 품질관리 요소 및 방안을 소개하였다. 또한, 완충재 및 뒤채움재의 현장시공 안정성과 효율성을 확보하기 위한 처분갱도에서의 유입 지하수 처리방법에 대해 소개하고 벤토나이트 펠렛 채움 내의 지하수 저장능력과 토목섬유(geotextile) 사용 효과에 대한 검증 결과를 소개하였다.
파이로 공정은 고속로와의 연계성과 핵확산 저항성 등의 장점으로 최근 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정은 전체적으로 습식과정을 배제하고 고온에서 진행되는 건식 기술들에 바탕을 두고 있다. 전기화학적 이론에 기초한 파이로 공정은 전처리 공정이 필요하며 고온 휘발산화 공정이 전해환원 공정의 전처리 공정으로 개발되고 있다. 다양한 기체 조건들이 고온 휘발산화 공정에 적용가능하며 이 과정에서 Cs의 거동의 이해는 전체 파이로 공정에서 폐기물 특성과 열부하 해석을 위해 중요한 요소이다. 본 연구에서는 Cs-Te-O 시스템에 대해 반응 평형을 기준으로 기체-고체 반응 거동을 해석함으로서 기체조건에 따른 화학성분들의 변화를 계산하였다. $Cs_2TeO_3$와 $Cs_2TeO_4$에 대해 Tpp 도표를 통해 화합물을 선정하였으며 산화분위기에서는 상대적으로 안정적임을 확인하였으며 고온 환원 분위기에서는 Cs와 Te가 모두 휘발 제거될 수 있음을 보였다. 본 연구는 파이로 공정의 첫 화학적 분배가 발생되는 휘발산화 공정에서 Cs 거동을 예측할 수 있는 기초 자료를 제공하였으며 전체 공정의 물질수지 등에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
Kim, Ho Sik;NO, Hee Cheon;Jo, YuGwon;Wibisono, Andhika Feri;Park, Byung Ha;Choi, Jinyoung;Lee, Jeong Ik;Jeong, Yong Hoon;Cho, Nam Zin
Nuclear Engineering and Technology
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제47권3호
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pp.293-305
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2015
In this paper, we suggest the conceptual design of a water-cooled reactor system for a low-pressure inherent heat sink nuclear desalination plant (LIND) that applies the safety-related design concepts of high temperature gas-cooled reactors to a water-cooled reactor for inherent and passive safety features. Through a scoping analysis, we found that the current LIND design satisfied several essential thermal-hydraulic and neutronic design requirements. In a thermal-hydraulic analysis using an analytical method based on the Wooton-Epstein correlation, we checked the possibility of safely removing decay heat through the steel containment even if all the active safety systems failed. In a neutronic analysis using the Monte Carlo N-particle transport code, we estimated a cycle length of approximately 6 years under 200 $MW_{th}$ and 4.5% enrichment. The very long cycle length and simple safety features minimize the burdens from the operation, maintenance, and spent-fuel management, with a positive impact on the economic feasibility. Finally, because a nuclear reactor should not be directly coupled to a desalination system to prevent the leakage of radioactive material into the desalinated water, three types of intermediate systems were studied: a steam producing system, a hot water system, and an organic Rankine cycle system.
국내의 사용후핵연료가 증가함에 따라 사용후핵연료 저장조는 곧 포화가 될 것으로 예상된다. 따라서 사용후핵연료 건식저장 운영 및 관리 방안에 대해 연구하는 것은 매우 중요하다. 미국에서는 오랜 기간 건식저장을 운영해왔으며 이를 바탕으로 사용후핵연료 건식저장 운영 및 관리 방안에 대해 많은 연구가 수행되고 있다. 그러나 우리나라에서는 경수로 사용후핵연료건식저장 경험이 없으며 관련 관리방안 및 구체적인 기준이 매우 부족한 현실이다. 건식저장기간 동안 주요한 이슈중의 하나는 건식저장용기 열화현상이며 대표적으로 응력부식균열에 의한 부식현상이 있다. 미국에서는 U.S. DOE, U.S. NRC, 그리고 EPRI 주관 아래 건식저장 캐니스터에서의 염화물 응력부식균열에 관한 많은 연구들을 수행하고 있다. 또한 건식저장 캐니스터의 염화물 응력부식균열 현상을 설명하기 위해 SNL에서는 확률론적 응력부식균열 모델을 제시하였다. 본 논문에서는 SNL에서 제시한 확률론적 응력부식균열 모델을 검토하였으며 모델에 제시된 주요인자들을 세세하게 분석하였다. 본 논문은 우리나라에서 스테인리스 스틸로 제작된 캐니스터를 경수로 사용후핵연료 건식저장으로 이용할 경우, 건식저장 운영 및 관리 방안을 구축하는 대에 좋은 참고문헌이 될 것이라 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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