• Nuclear Engineering and Technology
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• 제56권7호
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• pp.2704-2710
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• 2024

Nuclear archaeology research provides scientific methods to reconstruct the operating histories of fissile material production facilities to account for past fissile material production. While it has typically focused on analyzing material in permanent reactor structures, spent fuel or high-level waste also hold information about the reactor operation. In this computational study, we explore a Bayesian inference framework for reconstructing the operational history from measurements of isotope ratios from a sample of nuclear waste. We investigate two different inference models. The first model discriminates between three potential reactors of origin (Magnox, PWR, and PHWR) while simultaneously reconstructing the fuel burnup, time since irradiation, initial enrichment, and average power density. The second model reconstructs the fuel burnup and time since irradiation of two batches of waste in a mixed sample. Each of the models is applied to a set of simulated test data, and the performance is evaluated by comparing the highest posterior density regions to the corresponding parameter values of the test dataset. Both models perform well on the simulated test cases, which highlights the potential of the Bayesian inference framework and opens up avenues for further investigation.

• 분석과학
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• 제17권5호
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• pp.381-387
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• 2004

가압 경수로 사용후핵연료의 화학특성을 규명하기 위하여 극미량 함유되어 있는 삼중수소 ($^3H$)의 정량기술을 확립하였다. 분석과정에서 발생하는 방사성 폐액의 양을 줄이고 분석자의 방사선 피폭을 줄이기 위하여 하나의 시료로부터 $^{14}C$과 $^3H$를 순차적으로 회수할 수 있도록 분리조건을 최적화하였다. 사용후핵연료를 질산으로 용해하는 과정에서 $^{14}CO_2$와 함께 휘발하는 $^{129}I_2$는 $AgNO_3$가 침윤되어 있는 흡착제로 제거하였다. $^{14}CO_2$는 1.5 M NaOH에 포집시키고 $^3H_2O$는 증류시켜 회수하였다. $^3H$의 평균 회수율은 97.9%, 상대표준편차는 0.9% (n = 3) 이었으며, 37,000 MWd/MtU 연소도의 사용후핵연료를 대상으로 $^3H$를 분석하고 표준물첨가법으로 분석신뢰도를 평가하였다.

• 분석과학
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• 제13권5호
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• pp.601-607
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• 2000

란탄은 사용후핵연료의 연소도 지표원소들 중 하나로써 이용되고 있다. $U_3Si/Al$ 사용후핵연료는 다량의 U과 Al 속에 미량의 La이 포함되어 있어 정량시 매질의 영향을 줄이기 위해 화학적 분리가 요구된다. La의 분리 및 측정을 위해 IC-ICP-MS를 이용하였으며, 우선 방사성 시료를 취급하기 위하여 유도결합 플라스마 질량분석기의 플라스마 부분 및 분리관을 방사선 차폐 글로브박스 내에 설치하였다. CG10 분리관과 ${\alpha}$-HiBA 용리액을 사용하여 U, Al, La 및 몇 가지 핵분열생성물 (Sr, Zr, Y, Mo, Ru, Pd, Rh, Cs, Ba, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu 및 Cd)의 머무름 거동을 살펴보았다. 0.2 M ${\alpha}$-HiBA 용리액에서 U과 Al이 초기에 용출되므로 분리관과 ICP-MS의 시료분무기 사이에 3방향 밸브를 연결하여 다량의 U과 Al이 ICP-MS로 유입되지 않도록 하므로써 매질의 영향을 줄일 수 있었다. 이 조건에서 La은 약 12분 정도에 분리 및 측정이 가능하였으며, $1-10{\mu}g/L$ (ppb)의 농도범위가 측청에 적합하였고 시료양을 $200{\mu}L$ 취할 경우 La의 검출한계는 $0.25{\mu}g/L$이었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.257-265
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• 2007

한국원자력연구원 방사성폐기물 저장시설에는 2006년 기준으로 약 1,000 여개(200L 환산)의 폐필터가 저장중이며, 그 발생량은 계속 증가하는 추세에 있다. 현재 저장시설의 저장 공간 확보뿐만 아니라 폐필터의 효율적인 관리를 위하여 비닐 백에 넣어 저장 및 관리되고 있는 폐필터들을 적절한 압축 처리 과정을 거쳐 최종적으로 규격화된 드럼에 포장하려는 계획을 가지고 있다. 이를 위해, 먼저 과거 발생이력을 조사함으로서 저장중인 폐필터들의 분류를 통한 그룹화를 수행하였다. 또한 드럼포장을 위해서는 사전에 핵종평가가 수행되어야 하며, 그 방법으로는 폐필터의 해체 없이 표면선량률을 측정하여 대표시료를 채취하며, 이 시료에 대하여 방사성폐기물 인도규정에서 요구하는 수준의 핵종분석을 수행할 것이다. 그리고 드럼포장을 위해, 방사성폐기물 처리시설에서 개발된 폐필터 처리장치를 이용하여 직육면체 형의 폐필터를 원주형 성형을 함으로서 드럼에 넣은 후, 최종적으로 수직 압축함으로써 폐필터를 처리하고자 한다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제24권2호
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• pp.178-182
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• 1992

사용후 가압경수로 핵연료봉속에 들어 있는 핵분열 생성핵종의 하나인 Cs-137감마선의 상대적 세기를 핵연료봉의 길이방향 및 단면방향으로 측정(스캐닝)하고 이곳에서 시료를 취하여 화학분석 법 인 Nd-148 정량법으로 연소도를 구한 후 Cs-137 검출세기와 연소도간의 관계식을 유도하였는데 이들은 연소도 영역 10∼35 GWD/MTU에서 일차 선형적으로 비례하고 있음이 확인되었다. 아울러, 임의의 사용후 가압 경수로 핵연료를 대상으로 한 검증시험에서 검출된 Cs-137감마선의 세기를 이 관계식에 대입하여 계산한 연소도와 Nd-148 정량법으로 산출한 값을 비교하였다. 그 결과, 양자간에는 잘 일치하고 있음을 보여주었다. 이로서 유도된 관계식을 이용하여 Cs-137 감마선세기의 분포로부터 연소도를 추정하는 것이 가능하게 되었다.

• 분석과학
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• 제16권6호
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• pp.450-457
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• 2003

사용후핵연료 내 U 및 동위원소 정량분석을 동위원소 희석 질량분석법 (isotope dilution mass spectrometry, IDMS)으로 수행하였다. 시료는 산화우라늄 사용후핵연료 시료를 $HNO_3$(1+1) 또는 이 용액과 14 M $HNO_3-0.05M$ HF 혼합용액으로 용해한 후 막 거르게 ($1.2{\mu}m$)로 여과하여 준비하였다. 시료 및 스파이크를 첨가한 시료 중의 U은 AG lX8 음이온교환 수지관에서 0.1 M HCl 용액으로 용리하였다. 시료 중의 총 U 량과 성분 동위원소 ($^{234}U$, $^{235}U$, $^{236}U$ 및 $^{238}U$)의 조성은 $^{233}U$을 스파이크로 이용하는 동위원소 희석 질량분석법으로 정량하였다. 제조한 U-233 스파이크 용액은 천연 및 감손 U을 이용한 역동위원소 희석 질량분석법 (reverse isotope dilution mass spectrometry, R-IDMS)으로 표정하였다. 동위원소 희석 질량분석법에 의한 핵연료시료 중의 총 U 량 측정결과를 전위차 적정으로 측정한 결과와 비교하였을 때 0.34% 평균 상대오차 범위에서 일치하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권3호
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• pp.179-188
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• 2007

가압경수로형 원자력발전소의 운영과정에서 발생된 폐수지내 $^{14}C$ 및 $^3H$의 분포특성을 조사하였다. $Na_2^{14}CO_3$ 표준용액을 사용한 $^{14}C$의 회수율 측정결과, 사용한 산의 종류에 관계없이, 3 N-HCl $3\;N-HNO_3,\;3\;N-H_2SO_4$, 주입한 $^{14}C$ 농도 $0.72\;Bq{\sim}460\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}100%$의 회수율을 나타내었다. 같은 장치를 사용하여 HTO 표준용액 증류에 의한 $^3H$의 회수율은 주입한 $^3H$ 농도 $0.60\;Bq{\sim}435\;Bq$ 범위에서 $81%{\sim}101%$ 이었다. 습식산화-산용출법에 의한 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$ 동시분리시, $3\;N-H_2SO_4$를 사용했을 때 다른 감마핵종에 의한 방해가 없었으며, $^3H$ 포집액이 섬광제와 잘 혼합되었다. 그러나 3 N-HCl을 사용했을 때 $^3H$ 포집용액에서 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등의 감마핵종이 검출되었다. 또한 Sample Oxidizer에 의한 $^3H$ 포집용액에서도 $^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs$ 및 $^{54}Mn$ 등이 검출되었으며, $^{14}C$ 포집용액에서는 $^{134}Cs,\;^{137}Cs$이 검출되었다. 폐수지의 총 $^{14}C$ 함량중 약 70% 이상이 무기 탄소로 확인되었다. 30개 폐수지 시료중 8개 고방사능 폐수지의 $^{14}C$ 및 $^3H$의 평균농도는 각각 $19000\;Bq/g{\pm}41000\;Bq/g,\;670\;Bq/g{\pm}460\;Bq/g$이었으며 22개 저방사능폐수지에서는 각각 $4.2\;Bq/g{\pm}4.3\;Bq/g,\;6.0\;Bq/g{\pm}5.3\;Bq/g$이 검출되었다. 고방사능 폐수지의 평균 $^{14}C/^3H$비는 28로 저방사능 폐수지의 0.70에 비해 높게 나타났으며, $^{14}C$ 및 $^3H$의 농도는 서로 비례하는 경향을 보였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제19권4호
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• pp.517-532
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• 2021

Safe geological disposal of spent nuclear fuel (SNF) requires knowledge of the deep hydrochemical characteristics of the repository site. Here, we conducted a set of deep hydrochemical investigations using a 750-m borehole drilled in a model granite system in Wonju, South Korea. A closed investigation system consisting of a double-packer, Waterra pump, flow cell, and water-quality measurement unit was used for in situ water quality measurements and subsequent groundwater sampling. We managed the drilling water labeled with a fluorescein dye using a recycling system that reuses the water discharged from the borehole. We selected the test depths based on the dye concentrations, outflow water quality parameters, borehole logging, and visual inspection of the rock cores. The groundwater pumped up to the surface flowed into the flow cell, where the in situ water quality parameters were measured, and it was then collected for further laboratory measurements. Atmospheric contact was minimized during the entire process. Before hydrochemical measurements and sample collection, pumping was performed to purge the remnant drilling water. This study on a model borehole can serve as a reference for the future development of deep hydrochemical investigation procedures and techniques for siting processes of SNF repositories.

• Corrosion Science and Technology
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• 제19권5호
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• pp.231-238
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• 2020

Radioactive corrosion product specimens were analyzed using an electron probe microanalyzer (EPMA) and X-ray image mapping. It is difficult to analyze the composition of radioactive corrosion products using an EPMA due to the size and rough shape of the surfaces. It is particularly challenging to analyze the composition of radioactive corrosion products in the form of piled up, small grains. However, useful results can be derived by applying a semi-quantitative analysis method using an EPMA with X-ray images. A standard-less, semi-quantitative method for wavelength dispersive spectrometry. EPMA analysis was developed with the objective of simplifying the analytical procedure required. In this study, we verified the reasonable theory of semi-quantitative analysis and observed the semi-quantitative results using a sample with a good surface condition. Based on the validated results, we analyzed highly rough-surface radioactive corrosion products and assessed their composition. Finally, the usefulness of the semi-quantitative analysis was reviewed by verifying the results of the analysis of radioactive corrosion products collected from spent nuclear fuel rods.

• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1997년도 추계학술발표회논문집(1)
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• pp.70-75
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• 1997

A CASMO/ORIGEN coupling utility program was developed to predict the composition of all the fission products in spent PWR fuels. The coupling program reads the CASMO output file, modifies the ORIGEN cross section library and reconstructs the ORIGEN input file at each depletion step. In ORIGEN, the burnup equation is solved for actinides and fission products based on the fission reaction rates and depletion flux of CASMO. A sample calculation has been performed using a 14$\times$14 PWR fuel assembly and the results are given in this paper.