Solid oxide fuel cells are clean, pollution-free technology for the electrochemical generation of electricity at high efficiency. Specially, the polarization resistance between electrolyte and electrode of SOFC unit cell is of importance, because it is desirable to develop SOFC operating at intermediate temperature below $800^{\circ}C$. The LSCF cathode prepared using modified oxalate method was investigated with different electrolyte. A precursor was prepared with oxalic acid, ethanol and $NH_4OH$ solution. The LSCF precursor was prepared at $80^{\circ}C$, and pH control was 2, 6, 8, 9 and 10. The precursor powder was calcined at $800^{\circ}C$, $1000^{\circ}C$ and $1200^{\circ}C$ for 4hrs. The crystal of LSCF powders show single phase at pH 2, 6, 8 and 9, and the average particle size was about $3{\mu}m$. The LSCF cathode with heat treatment at $1200^{\circ}C$ showed a plot of electric conductivity versus temperature. Unit cell prepared from the LSCF cathode, buffer layer between cathode and electrolyte and the LSGM, YSZ, ScSZ and CeSZ electrolyte. Also interface reaction between LSCF, buffer layer and electrolyte were measured by EPMA and the polarization resistance for unit cell with cycle measure using a Solatron 1260 analyzer.
수계슬러리의 동결건조 공정을 이용하여 배향성 기공을 갖는 NiO-YSZ 지지체를 제조하였다. 슬러리의 동결과정에서 형성된 얼음 결정은 진공건조 과정을 거치면서 승화되어 그 자리에 기공을 형성하였으며. 열전달 방향과 속도를 조절함으로써 얼음결정의 성장을 제어할 수 있음을 알 수 있었다. 제조된 NiO-YSZ 지지체는 배향성을 가진 거대(macro) 기공과 함께 표면에는 미세기공이 존재하는 독특한 기공구조를 형성하였다. 이것은 동결과정에 있어서 성형체의 위치에 따라 얼음의 성장속도가 다르기 때문에 발생하는 현상으로 생각된다. 얻어진 다공체 표면에 YSZ 슬러리를 dip 코팅하여 막을 형성한 후 140$0^{\circ}C$에서 동시소성(co-firing)하여 다공성 NiO-YSZ 지지체의 표면에 치밀한 YSZ 막이 코팅된 bilayer 제조에 성공하였다.
50/50 vol% LSM-YSZ (La$_{1-x}$Sr$_{x}$MnO$_3$-yttria stabilized zirconia)의 복합공기극이 콜로이드 증착법에 의해 연마된 YSZ 전해질상에 증착되었다. 그 전극 특성은 주사전자현미경, X선회절과 임피던스 분석기에 의해 연구되어졌다. 90$0^{\circ}C$에서 공기/LSM -YSZ/YSZ/Pt/공기 셀에 대해 측정된 전형적인 임피던스 스펙트럼들은 2개의 불완전한 호(depressed arc)로 구성되었다. LSM 전극에 대한 YSZ의 첨가는 전극내의 삼상계(TPB) 영역을 증가시켰으며, 이것이 LSM-YSZ 복합공기극의 비저항을 감소시켰다. 또한 전해질 표면의 불순물 제거와 TPB 길이의 증가를 위한 전해질 표면연마는 공기극의 비저항을 훨씬 더 감소시켰다. LSM-YSZ 공기극의 비저항은 작동온도, 공기극의 조성과 입자크기, 인가전류 및 전해질의 표면거칠기에 의해 큰 영향을 받았다.
Lanthanum-based transition metal cations containing perovskites have emerged as potential catalysts for the intermediate-temperature (600-800℃) oxygen reduction reaction (ORR). Here, we report a facile acetylacetone-assisted combustion route for the synthesis of nanostructured La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF6428) cathodes for intermediate-temperature solid-oxide fuel cells (IT-SOFCs). The as-prepared powder was analyzed by thermogravimetry analysis-differential scanning calorimetry. The powder calcined at 800℃ was characterized by X-ray diffraction, scanning electrode microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer-Emmett-Teller surface area measurements. It was found that the porosity of the air electrode significantly increased by utilizing the nanostructured LSCF6428 instead of commercial powder. The performance of a single cell fabricated with the nanostructured LSCF6428 cathode increased by 112%, from 0.4 to 0.85 W cm-2, at 700℃. Electrochemical impedance spectroscopy showed a considerable reduction in the area-specific resistance and activation energy from 133.5 to 61.5 kJ/mol, resulting in enhanced electrocatalytic activity toward ORR and overall cell performance.
A 5 kW class SOFC system for cogeneration power units was consisted of a hot box part and cold BOPs. High temperature components such as a stack, a fuel reformer, a catalytic combustor, and heat exchanges are arranged in the bot box considering their operating temperatures for the system efficiency. The hot box was made of ceramic boards for the thermal insulation. A 5 kW class SOFC stack was composed of 2 sub-modules and each module had 64 cells with $15{\times}15cm^2$ area and stainless steel interconnects. The 5 kW class SOFC system was operated with a hydrogen and a city gas. With a hydrogen, the total power of the stacks was about 7.1 kWDC and electrical efficiency was about 49.3% at 80 A. With a city gas, the total power of the stacks was about 5.7 $kW_{DC}$ and electrical efficiency was about 38.8% at 60 A. Under self-sustained operating condition, the system efficiency including a power conditioning loss and a consumed power by BOPs was about 30.2%.
The LSCF cathode for Solid Oxide Fuel Cell was investigated to develop high performance unit cell at intermediate temperature by modified oxalate method with different electrolyte. The LSCF precursors using oxalic acid, ethanol and $NH_4OH$ solution were prepared at $80^{\circ}C$, and pH was controlled as 2, 6, 7, 8, 9 and 10. The synthesis precursor powders were calcined at $800^{\circ}C$, $1000^{\circ}C$ and $1200^{\circ}C$ for 4hrs. Unit cells were prepared with the calcined LSCF cathode, buffer layer between cathode and each electrolyte that is the LSGM, YSZ, ScSZ and CeSZ. The synthesis LSCF powders by modified oxalate method were measured by scanning electron microscope and X-ray diffraction. The interfacial polarization resistance of cell was characterized by Solatron 1260 analyzer. The crystal of LSCF powders show single phase at pH 2, 6, 7, 8 and 9, and the average particle size was about $3{\mu}m$. The electric conductivity of synthesis LSCF cathode which was calcined at $1200^{\circ}C$ shows the highest value at pH 7. The cell consist of GDC had the lowest interfacial resistance (about 950 S/cm@650) of the cathode electrode. The polarization resistance of synthesis LSCF cathode by modified oxalate method has the value from 4.02 to 7.46ohm at $650^{\circ}C$. GDC among the electrolytes, shows the lowest polarization resistance.
SOFC용 밀봉유리$({\sim}10.0{\times}10^{-7}/K)$의 열팽창 계수를 SUS430$({\sim}12.0{\times}10^{-7}/K)$ 인터커넥터에 매칭 시키기 위하여 모유리에 비하여 열팽창계수가 큰 $CaTiO_3\;({\sim}13.5{\times}10^{-7}/K)$ 입자를 필러로서 첨가하였다. 필러입자의 첨가량이 증가함에 따라 밀봉재의 열팽창 계수가 증가하고, 동일 함량의 필러를 첨가하는 경우 필러 입자의 크기가 작을 수록 밀봉재의 연화점 상승 폭이 커서 SUS430 기판과의 접합 상태가 불량해짐을 관찰하였다. 필 테스트, 접합시험, 미세구조 분석 등을 통하여 필러 입자 크기가 증가 할 수록 SUS430과의 접합이 가능한 범위 내에서 보다 많은 양의 필러를 첨가하는 것이 가능하기 때문에 열팽창 계수 제어가 용이하다는 것을 확인 할 수 있었다.
Active reaction sites and electrochemical O2 reduction kinetics on La_{1-x}Sr_xMnO_{3+{\delta}} (x=0.1-0.4)/YSZ (yttria-stabilized zirconia) electrodes are investigated in the temperature range of 700-900 ℃ at $Po_2=10^{-3}$-0.21 atm. Results of the steady-state polarization measurements, which are formulated into the Butler-Volmer formalism to extract transfer coefficient values, lead us to conclude that the two-electron charge transfer step to atomically adsorbed oxygen is rate-limiting. The same conclusion is drawn from the $Po_2$-dependent ac impedance measurements, where the exponent m in the relationship of $I_o$ (exchange current density) ∝ $P_{o_{2}}^m$ is analyzed. Chemical analysis is performed on the quenched Mn perovskites to estimate their oxygen stoichiometry factors (δ) at the operating temperature (700-900 ℃). Here, the observed δ turns out to become smaller as both the Sr-doping contents (x) and the measured temperature increase. A comparison between the 8 values and cathodic activity of Mn perovskites reveals that the cathodic transfer coefficients $({\alpha}_c)$ for oxygen reduction reaction are inversely proportional to δ whereas the anodic ones $({\alpha}_a)$ show the opposite trend, reflecting that the surface oxygen vacancies on Mn perovskites actively participate in the $O_2$ reduction reaction. Among the samples of x= 0.1-0.4, the manganite with x=0.4 exhibits the smallest 8 value (even negative), and consistently this electrode shows the highest ${\alpha}_c$ and the best cathodic activity for the oxygen reduction reaction.
Decalcomania is a new method for SOFCs (solid oxide fuel cells) unit cell fabrication. A tight and dense $5{\mu}m$ Yttria-stabilized zirconia (8YSZ) electrolyte layer on anode substrate was fabricated by the decalcomania method. After 8YSZ as the electrolyte starting material was calcined at $1200^{\circ}C$, the particle size was controlled by the attrition mill. The median particle size (D50) of each 8YSZ was $39.6{\mu}m$, $9.30{\mu}m$, $6.35{\mu}m$, and $3.16{\mu}m$, respectively. The anode substrate was coated with decalcomania papers which were made by using 8YSZ with different median particle sizes. In order to investigate the effect of median particle sizes and sintering conditions on the electrolyte density, each sample was sintered for 2, 5 and 10 h, respectively. 8YSZ with a median particle size of $3.16{\mu}m$ which was sintered at $1400^{\circ}C$ for 10 had the highest density. With this 8YSZ, a SOFCs unit cell was manufactured with a $5{\mu}m$ layer by the decalcomania method. Then the unit cell was run at $800^{\circ}C$. The Open Circuit Voltage (OCV) and Maximum power density (MPD) was 1.12 V and $650mW/cm^2$, respectively.
Hydrogen production using solid oxide electrolysis cells (SOEC) is a promising technology because of its efficiency, cleanness, and scalability. Especially, high-power SOEC system has received a lot of attention from researchers. This study compared and analyzed the low-power and high-power SOEC system in term of economic. By using revenue requirement method, levelized cost of hydrogen (LCOH) was calculated for comparison. In addition, the sensitivity analysis was performed to determine the dependence of hydrogen cost on input variables. The results indicated that high-power SOEC system is superior to a low-power SOEC system. In the capital cost, the stack cost is dominant in both systems, but the electricity cost is the most contributed factor to the hydrogen cost. If the high-power SOEC system combines with a nuclear power plant, the hydrogen cost can reach 3.65 $/kg when the electricity cost is 3.28 ¢/kWh and the stack cost is assumed to be 574 $/kW.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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