$V_{2}O_{5}$/$TiO_{2}$계 선택적촉매환원법(SCR) 촉매는 $SO_{2}$가 존재하는 조건에서 $SO_{2}$의 산화 및 암모니아의 반응에 의해 형성된 황산암모늄염으로 인해 촉매는 비활성화될 수 있다. 본 연구에 의하면, $SO_{2}$에 의한 촉매의 비활성화는 $SO_{2}$의 흡착이후 $SO_{3}$로의 산화 정도에 의존한다. $SO_{2}$의 산화는 배가스 내의 산소 농도에 약하게 영향을 받으며 바나듐 함량에 영향을 받는다. 또한 미반응 암모니아 역시 황산암모늄염 형성의 원인이므로 SCR 반응에 있어서 암모니아 투입비율에 대한 영향을 도출하였다. 황산암모늄염에 의해 비활성화된 촉매가 낮은 SCR 활성을 갖는 이유를 촉매의 기공부피 변화에서 찾을 수 있다. 이러한 황산암모늄염의 분해 반응도출을 위해 TPD (Temperature Programmed Decomposition) 실험이 수행되었다.
${\gamma}-Al_2O_3$, $TiO_2$와 $SiO_2$에 코발트를 함침시켜 촉매를 제조하고, 고정층 미분반응기에서 CO에 의한 $SO_2$환원반응 특성을 조사하였다. 이때 온도는 $350{\sim}550^{\circ}C$ 영역에서, $SO_2$농도를 1000~10000 ppm, $CO/SO_2$몰비를 1.0~3.0, 공간속도를 $5000{\sim}15000h^{-1}$의 영역에서 사용하였으며 대기압하에서 실행하였다. ${\gamma}-Al_2O_3$와 $TiO_2$는 코발트 담체로 우수한 특성을 보였으며, 5 wt % 코발트를 ${\gamma}-Al_2O_3$에 함침시켜 얻은 촉매로 $400^{\circ}C$ 이상의 온도에서 90% 이상의 높은 $SO_2$전환율과 6% 이하의 낮은 COS수율을 얻을 수 있었다. $CO/SO_2$의 최적몰비는 양론비인 2.0으로 나타났으며, 몰비가 3.0으로 증가하면 $SO_2$전환율은 증가하였으나 대부분의 반응생성물이 COS로 나타났다. 실험영역의 $SO_2$농도와 공간속도의 변화는 $SO_2$ 전환율과 반응선택성에 큰 영향을 미치지 않았다. 코발트는 활성화된 이후에 $CoS_2$ 상태로 존재하였으며 반응후에도 상변화는 관찰되지 않았다.
음이온 교환막을 사용하는 확산투석법으로 폐$H_2$$SO_4$용액으로부터 $H_2$$SO_4$을 회수하는 연구를 수행하였다. 유속. 온도, $H_2$$SO_4$농도, 금속이온 등이 $H_2$$SO_4$의 회수율에 미치는 영향을 조사하였다 $H_2$$SO_4$의 회수율은 유속과 $H_2$$SO_4$농도가 증가함에 따라 감소하였으며 온도가 높아짐에 따라 증가하였다. 물/$H_2$$SO_4$용액의 유속비가 높아짐에 따라 $H_2$$SO_4$의 회수율이 증가하였으나 유속비가 1 이상에서는 더 이상 증가하지 않았다 Fe와 Ni의 배제율은 유속의 영향을 거의 받지 않았다. 유속을 0.26 $1/hr-m^2$로 하여 4.5M유리$-H_2$$SO_4$이 존재하는 폐$H_2$SO$_4$용액으로부터 80%의 $H_2$$SO_4$을 회수할 수 있었으며 이 때 회수산의 $H_2$$SO_4$농도 및 순도는 각각 4.3M, 99.8%이었다.
순산소 연소에서 $SO_2$ 농도는 배가스의 재순환으로 인해 기존의 공기연소에 비해 3배 이상 높게 나타나고, $CO_2$ 농도와 $SO_2$ 농도가 높기 때문에 탈황현상이 기존의 공기 연소와는 다르게 나타난다. 본 연구에서는 순산소 연소조건에서 로내탈황 특성을 알아보기 위해 Drop Tube Furnace(DTF)를 이용하여, 반응온도, 유입 $SO_2$ 농도 그리고 Ca/S 비 등의 운전변수에 따른 $SO_2$ 제거효율을 측정하였으며 수분의 영향에 대해서도 알아보았다. 반응온도, 유입 $SO_2$ 농도 그리고 Ca/S 비가 증가함에 따라 $SO_2$ 제거효율은 증가하였고 유입가스 내 수분이 존재할 경우 $SO_2$ 제거효율은 약 4~6% 증가하는 것으로 나타났다.
p·Si-전해질 접합을 전해질로 6N H2SO4, 6N H2SO4(Ti3+), 6N H2SO4(Ti4+), 6N H2SO4(Ti4+/Ti3+)을 사용하여 만들었다. 이들 전해질중 6N H2SO4(Ti4-/Ti3+)을 사용할 때 p·Si 광음극이 안정하게 동학하며 높은 광전 감도를 가지고 있었다. p·Si-electrolyte junction are prepared by using p·Si photocatode in four different electrolytes such as 6N H2SO4, 6N H2SO4(Ti3+), 6N H2SO4(Ti4+), 6N H2SO4(Ti4+/Ti3+) respectively. Among those electrolytes 6N H2SO4(Ti4-/Ti3+) shows very good results, in which p·Si photocathode is stable.
유동층 반응기에서 세 가지 석회석의 $CO_2$ 흡수능력에 미치는 반복횟수와 $SO_2$ 농도의 영향을 연구하였다. 측정된 $CO_2$ 흡수능력은 반복횟수가 증가하고 $SO_2$ 농도가 증가함에 따라 감소하였다. 한편 $SO_2$ 흡수능력은 반복횟수와 $SO_2$ 농도가 증가함에 따라 증가하였다. 총괄칼슘이용률은 반복횟수가 증가함에 따라 감소하였으나 총괄칼슘이용률에 대한 $SO_2$ 농도의 영향은 석회석의 종류에 따라 다른 경향을 나타내었다. Strassburg 석회석의 경우 총괄칼슘 이용률은 $SO_2$ 농도가 증가함에 따라 감소하는 반면, Luscar 및 단양 석회석의 경우에는 본 연구의 실험범위 내에서 $SO_2$ 농도에 무관한 경향을 나타내었다. 본 연구의 실험결과에 의하면 연소배가스 중 $SO_2$의 존재는 석회석의 $CO_2$ 흡수능력을 감소시키며 석회석의 황하반응 경향이 $CO_2$ 흡수능력에 영향을 미치는 것으로 나타났다.
일반적으로 선박용 디젤엔진의 아산화질소($N_2O$)배출률은 이산화황($SO_2$)배출률과 밀접한 상관성을 갖고 있고, 선박에서 사용되는 연료의 다양성은 $N_2O$배출특성에 영향을 미친다고 받아들여져 왔다. 최근의 연구보고에 의하면 연료 연소에서 발생한 충분한 일산화질소(NO)가 존재할 경우, 배기의 $SO_2$배출률이 $N_2O$생성에 미치는 영향은 NO의 영향보다 막대하게 크다. 그러므로 $SO_2$성분으로부터 기인하는 $N_2O$생성은 NOx저감을 위한 배기가스 재순환(EGR) 시스템에서 중요한 인자로 작용한다. 본 실험적인 연구의 목적은 $SO_2$유량 증가를 갖는 디젤엔진의 흡기가 배기의 $N_2O$배출률에 미치는 영향에 대하여 조사하는 것이다. 실험에 사용된 테스트 엔진은 2600rpm에서 12kW의 출력을 갖는 4행정 직접분사식 디젤엔진이고, 운전조건은 75% 부하에서 실시되었다. 0.499%($m^3/m^3$)의 $SO_2$표준가스는 흡기의 $SO_2$농도를 변화시키기 위해 사용되었다. 결과적으로 황 성분을 포함하지 않는 연료는 $SO_2$를 배출시키지 않았고, 흡기 중에 $SO_2$표준가스의 증가에 따른 배기의 $SO_2$배출률은 $SO_2$흡입률과 비교하여 거의 같은 비율이었다. 또한, 흡기의 $SO_2$유량 상승은 $N_2O$배출률을 상승시켜 배기 중의 $N_2O$는 흡기의 $SO_2$혼합기에 의해 생성되었다. 결국 황 성분을 함유한 연료는 연소 중에 $SO_2$를 형성하고 배기 중의 $N_2O$는 연소실에 존재하는 NO와 $SO_2$의 반응에 의해 발생된다고 할 수 있다.
본 연구는 주요 금속문화재 재질 5종(은, 구리, 철, 납, 황동)을 대상으로 이산화황($SO_2$) 농도에 따른 손상 특성을 분석하여 농도와 손상 특성 간의 정량적인 상관성을 확립하고자 하였다. 금속시편을 대상으로 가스부식시험기를 이용하여 $SO_2$ 0.01, 0.12, 1, 10, 100, 1,000, 5,000ppm 농도로 24시간 노출을 각각 실시한 후 노출 전 후의 광학적 물리적 화학적 손상 변화를 평가하였다. 이 결과, 금속시편의 광학적 손상변화는 $SO_2$ 100ppm에서 은시편의 광택도 감소와 $SO_2$ 5,000ppm에서 황동, 철, 구리, 납시편의 색차 증가가 나타났으며 물리적 손상 변화는 $SO_2$ 5,000ppm에서 철시편의 두께, 부식속도 증가가 나타났다. 또한, 화학적 손상 변화는 $SO_2$ 5,000ppm에서 철, 황동시편의 황산이온($SO{_4}^{2-}$) 농도 증가, pH 감소가 나타났다. 이를 통해, 금속시편의 광학적 손상 변화는 $SO_2$ 100ppm에서 나타나기 시작하였고 물리적 화학적 광학적 손상 변화는 $SO_2$ 5,000ppm에서 모두 나타나는 것으로 확인되었다. 또한, 금속시편 중 철과 황동이 다른 재질에 비해 $SO_2$에 민감한 것을 알 수 있었다.
석회를 대치하여 돌로마이트를 $SO_2$ 흡수공정에 사용하는 경우에 대하여 돌로마이트의 조성에 따른 생성물질의 구성 변화에 미치는 열적 효과를 열역학적 산정 방안을 적용해 검토하였다. $SO_2$의 수중 용해 시 흡수공정의 산물인 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 형성에 직접적으로 관련되는 반응은 $Ca^{2+}/Ca(OH)_2$ 평형반응과 $Mg^{2+}/Mg(OH)_2$ 평형반응, 그리고 $H_2SO_4$의 2차 해리 반응인 것으로 고려되었다. 돌로마이트의 조성 대비 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 구성비의 변화에 미치는 온도의 영향을 파악하기 위해서는 이들 평형반응에 미치는 온도의 효과와 함께 $CaSO_4$와 $MgSO_4$ 생성 반응의 엔탈피 변화를 조사할 필요가 있을 것으로 사료되었다. 온도 증가 시 Pourbaix Diagram 상에서의 $Ca(OH)_2$ 및 $Mg(OH)_2$ 의 안정영역은 증가하였으며 $Ca^{2+}$ 와 $Ca(OH)_2$ 간의 평형반응은 $Mg^{2+}$ 와 $Mg(OH)_2$ 간의 평형반응에 비해 온도의 영향을 더욱 크게 받는 것으로 파악되었다. Ca와 Mg, 그리고 $H_2SO_4$의 수중 평형반응들에 대한 열적 특성에 의거하여 온도가 상승함에 따라 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 생성량은 감소될 것으로 예상되었다. 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 조성 대비 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비는 동일한 온도 조건에서 더 큰 값을 보이는 것으로 파악되었으며 돌로마이트 중의 칼슘 함량이 증대될수록 온도 상승에 따른 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비의 감소는 상대적으로 작아지는 것으로 검토되었다. 또한, 돌로마이트에 포함된 칼슘 성분의 함량 증가에 따라 돌로마이트의 조성과 비교한 생성물질의 구성비의 변화정도는 감소되는 것으로 파악되었다.
본 연구에서는 석탄가스화복합발전(integrated gas combined cycle, 이하 IGCC) 시스템의 석탄가스화기로부터 생산되는 석탄가스가 환원제로 이용되는 $SO_2$ 환원공정인 직접 황 회수 공정(direct sulfur recovery process, 이하 DSRP)에서 이용 가능한 Sn-Zr계 촉매 상에서의 $SO_2$ 환원반응특성을 조사하였다. Sn-Zr계 촉매는 0/1, 1/4, 1/1, 2/1, 3/1, 1/0의 Sn/Zr 몰비로 조절하여 침전법 및 공침법으로 제조되었다. 공간속도가 $10,000ml/g_{-cat.}{\cdot}h$, 반응물 몰비$([CO(or\;H_2)]/[SO_2])$가 2.0인 반응조건 하에서 Sn-Zr계 촉매를 이용하여 온도를 변화시킨 가운데 석탄가스에 포함되어 있는 $H_2$ 또는 CO를 환원제로 사용하여 $SO_2$ 환원에 대한 반응특성이 조사되었다. 실험 결과, 환원제의 종류에 상관없이 $SnO_2$와 $ZrO_2$보다 Sn-Zr계 촉매가 활성이 더 높았으며, 환원제의 종류에 대한 반응성 조사 결과, $H_2$보다 CO가 $SO_2$ 환원에 더 높은 반응성을 나타내었다. $H_2$가 환원제로 이용된 $SO_2$ 환원특성을 조사한 결과, Sn/Zr 비에 따라 제조된 Sn-Zr계 촉매의 종류에 상관없이 온도가 증가함에 따라 반응성이 증가하는 경향을 보이며 Sn/Zr 몰비가 1/4인 촉매를 사용한 경우 $550^{\circ}C$에서 $SO_2$전환율이 94.4%, 원소 황 수율이 66.4%로 높은 반응성을 나타내었다. 반면 CO를 환원제로 이용한 경우에는 Sn/Zr 몰비가 높은 촉매일수록 최적 반응온도가 감소되는 특이한 경향을 나타내었다. Sn-Zr계 촉매 중 Sn/Zr 몰비가 3/1인 $SnO_2-ZrO_2$ 촉매가 가장 낮은 최적 반응온도에서 높은 반응성을 나타내었는데, $325^{\circ}C$에서 $SO_2$전환율이 약 100%, 원소 황 수율이 약 99.5%로 가장 높은 반응성을 얻었다. 그리고 CO가 $H_2$보다 더 많이 포함되어 있는 석탄모사가스에 대하여 환원제로서의 이용가능성을 확인하고자 $CO/H_2$ 비를 달리한 각각의 합성가스에 대하여 $SO_2$ 환원반응실험을 수행하였다. Sn/Zr 몰비가 2/1인 Sn-Zr계 촉매 상에서 $SO_2$ 환원반응 실험 결과, CO 함량이 높은 합성가스일수록 효과적인 환원제임을 확인할 수 있었다. 따라서 Sn-Zr계 촉매가 적용된 DSRP에서 석탄모사가스가 환원제로 이용 가능하다는 것을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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