Currently, many structured catalysts using microchannel are researched to apply to fuel reforming. In this paper, ceramic monolith and metal mesh as structured catalysts are investigated for catalytic autothermal reforming. When GHSV increases, each structured catalyst has better performances(hydrogen production, fuel conversion) than packed bed catalyst for autothermal reforming. The major causes seem to be the elevated heat and mass transfer, gas phase reaction and redistribution of packed bed due to high pressure drop.
The methane reforming with $CO_2$ and steam for manufacture of synthesis gas over $Ni/ZrO_2$ catalyst was investigated. Mixed reforming carried out $CO_2$ dry reforming with $O_2$ and steam for development of DME process in pilot plant. To improve a catalyst deactivation by coke formation, the mixed reforming added carbon dioxide and steam as a oxidizer of the methane reforming was suggested. The result of experiments over commercial catalyst in $CO_2$ dry reforming has shown that the catalyst activity decrease rapidly after 20 hours. In case of $NiO-MgO/Al_2O_3$ catalyst, the deactivation of 20 percent after 30 hours was occurred. The activity of Ni/C catalyst still was not decreased dramatically after 100 hours. The effect of $H_2$ reforming with steam over $Ni/CO_2$ catalyst obtained the optimal conversion of methane and carbon dioxide, and could be produced synthesis gas at ratio of $H_2/CO$ under 1.5.
CH4/CO2 dry reforming was carried out to make syn gas on the Ni/Al2O3 catalysts calcined at different temperatures. The Ni/Al2O3 (850 $^{\circ}C)$ catalyst gave good activity and stability w hereas the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed lower activity and stability. The NiO/Al2O3 catalyst calcined at $850^{\circ}C$ for 16 h (Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C))$ formed the spinel structure of nickel aluminate, which was confirmed by TPR. The carbon formation rate on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was very low till 20 h, and then steeply increased with reaction time without decreasing the activity for CH4 reforming. The Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed high carbon formation rate at the initial reaction time and then, the rate nearly stopped with continuous decreasing the activity for CH4 reforming. Even though the amount of carbon deposition on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was higher than that on the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst, the activity for CH4ing was also high, which could be attributed to the different type of the carbon formed on the catalyst surface.
Reformers which produce hydrogen from natural gas are essential for the operation of residential PEM fuel cells. For this purpose, steam-methane reforming reactions with Ni catalysts is primarily utilized. Commercial Ni catalysts are generally made to have porous pellet shapes in which Ni catalyst particles are uniformly dispersed over Alumina support structures. This study numerically investigates the reduction of catalyst effectiveness due to the mass transport resistances posed by porous structures of spherical catalyst pellets. The multi-component diffusion through porous media and the accurate kinetics of reforming reaction is fully considered in the numerical model. The preliminary results on the variation of the effectiveness factor according to different operation conditions are presented, which is planned to be used to develop correlations in future studies.
In this study, activity changes of $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst for steam reforming reaction in the various steam treatment condition were investigated and BET, XRD and XPS analysis were introduced to characterize the catalyst before and after treatment. Activity test showed that $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst had good activity after reduction in steam reforming reaction but deactivated rapidly after steam treatment at high temperature. Activities of deactivated catalyst by steam was recovered to die previous activity level after reduction using hydrogen rich gas. It was observed that catalytic activity was preserved after repeated steam treatment, too. It showed that change of catalytic activity due to steam treatment is perfectly reversible. From the BET, XRD and XPS analysis, deactivation of $Ni/Ce-ZrO_2$ catalyst was due to the transition from Ni, that is activity site for steam reforming reaction, to $NiAl_2O_4$ in steam treatment at high temperature.
The dependency of the rate of $CO_2$ reforming of methane on the catalyst loading and the reactor size was examined at a fixed temperature of $750\;^{\circ}C$ and a fixed GHSV of 18000 mL(STP)/$g_{cat}.h$. The conversion of methane in $CO_2$reforming decreased with increase in the reactor size. The catalyst was severely deactivated with increase in the catalyst amount. The amount of carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$, determined by TPO experiments with the used catalyst samples increased with increase in the catalyst amount, which was again confirmed by XRD and TEM experiments. The increase of the carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$ may be due to the suppression of the reverse Boudouard reaction, since the $CO_2$ reforming of methane, a highly endothermic reaction, resulted in lowering the reaction temperature.
In methanol steam reforming, commercial catalysts in the form of pellets are mainly used, but there are limitations to directly apply them to underwater weapon systems that require shock resistance and heat transfer characteristics. In this study, to overcome this problem, a multi-layer cup structure (MLCS) was applied to support a pellet type catalyst. The characteristics of pellet catalyst supported by MLCS and the pellet catalyst supported by conventional structure (CS) were compared by the reforming experiment. In the case of MLCS, a high methanol conversion rate was shown in the temperature range 200 to 300℃ relative to the CS manufactured with the same catalyst weight as MLCS. CS shown similar characteristics to MLCS when it manufactured in the same volume as MLCS by adding an additional 67% of the catalyst. In conclusions, MLCS can not only reduce catalyst usage by improving heat transfer characteristics, but also support pellet catalyst in multiple layers, thus improving shock resistance characteristics.
Ammonia would be formed in natural gas containing small amount of nitrogen reforming process in the process natural gas, which might damage the Pt catalyst and Prox catalyst. In the article, the effect of nitrogen contents on the formation of ammonia in the reforming process has been studied. In the experiments, Ru based and Ni based catalysts were used and the concentration of ammonia in the reformate gas at various gas hourly space velocity was measured. Experimental result shows that relatively higher ammonia concentration was measured with Ru based catalyst than with Ni based catalyst. It also shows that the concentration of ammonia increased rapidly after most of the methane converted into hydrogen. Based on the experimental results to reduce ammonia concentration it might be better to finish methane conversion at the exit position of the reforming reactor to minimize the contact time of catalyst and nitrogen with high concentration of hydrogen.
Solid oxide fuel cells (SOFCs), as high-temperature fuel cells, have various advantages. In some merits of SOFCs, high temperature operation can lead to the capability for internal reforming, providing fuel flexibility. SOFCs can directly use CH4 and CO as fuels with sufficient steam feeds. However, hydrocarbons heavier than CH4, such as ethylene, ethane, and propane, induce carbon deposition on the Ni-based anodes of SOFCs. In the case of the ethylene steam reforming reaction on a Ni-based catalyst, the rate of carbon deposition is faster than among other hydrocarbons, even aromatics. In the reformates of heavy hydrocarbons (diesel, gasoline, kerosene and JP-8), the concentration of ethylene is usually higher than other low hydrocarbons such as methane, propane and butane. It is importatnt that ethylene in the reformate is removed for stlable operation of SOFCs. A new methodology, termed post-reforming was introduced for removing low hydrocarbons from the reformate gas stream. In this work, activity tests of some post-reforming catalysts, such as CGO-Ru, CGO-Ni, and CGO-Pt, are investigated. CGO-Pt catalyst is not good for removing ethylene due to low conversion of ethylene and low selectivity of ethylene dehydrogenation. The other hand, CGO-Ru and CGO-Ni catalysts show good ethylene conversion, and CGO-Ni catalyst shows the best reaction selectivity of ethylene dehydrogenation.
Steam reforming (SR) of glycerol, a main by-product of manufacturing process of bio-diesel, for the production of hydrogen was investigated over the Ni-based catalysts. The Ni-based catalysts were prepared by an impregnation method, and characterized by $N_2$ physisorption, CO chemisorption, XRD and TEM techniques. It was found that the Ni/${\gamma}-Al_2O_3$ catalyst showed higher conversion and catalytic stability for the carbon formation than the other catalysts in the steam reforming of glycerol under the tested conditions. The results suggest that the steam reforming of glycerol over modified Ni/${\gamma}-Al_2O_3$ catalyst minimized carbon formation can be applied in hydrogen station for fuel-cell powered vehicles and fuel processor for stationary and portable fuel cells.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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