The burning velocities of conventional and oxygen-enriched methane flame in various equivalence ratio were determined by experiments. The validity of existing reaction mechanisms was examined in oxygen-enriched flame on the basis of the experiment results. Modified reaction mechanism is suggested, which was able to predict burning velocity of oxygen enriched flame as well as methane-air flame. Complementary study on reaction mechanisms shows the following results : Present experiment data were found to be more reliable in comparison with existing ones in a oxygen-enrichment condition. It was found that some modification in existing reaction mechanisms is necessary, since discrepancy between measurements and predictions is increasing with oxygen enrichment ratio. The sensitivity analysis was performed to discriminate the dominantly affecting reactions on the burning velocity in various oxygen enrichment and equivalence ratio. A modified GRI 3.0 reaction mechanism based on our experiment results was suggested, in which reaction rate coefficients of (R38) H+O$_2$<=>O+OH in GRI 3.0 reaction mechanisms were corrected based on sensitivity analysis results. This mechanism showed a good agreement in predicting the burning velocity and number density of NO in oxygen-enriched flame and would provide proper reaction information of oxygen-enriched flame at this stage.
Burning velocities of conventional methane flame and oxygen-enriched methane flame were determined by experimentally and numerically at atmospheric pressure in order to examine the validity of various detailed reaction mechanisms in oxygen-enriched flame. The schlieren system was adopted to obtain the burning velocity of flame stabilized on a circular nozzle. Premix code was employed to compute the burning velocity. Three reaction mechnisms were tested at several oxygen enrichment level, whose names are GRI 3.0, MB(Miller and Bowman) and LKY(Lee Ki Yong) reaction mechanism. Sensitivity analysis was also performed to discriminate dominantly affecting reaction on burning velociy. The results showed that conventional reaction mechanisms originally based on methane-air flame were underpredict the burning velocity at high oxygen-enrichment level. The modified GRI 3.0 reaction mechanism based on our experimental results was suggested and shows a good agreement in estimating the burning velocity and the NO number density of oxygen-enriched flame.
Chemical looping combustion (CLC) is a promising carbon capture and storage (CCS) technology whose efficiency and cost primarily relies on the oxygen carrier materials used. In this paper, gadolinium-doped ceria (GDC, Ce0.9Gd0.1O1.95) was added as a promoter to improve the oxygen transfer rate of MgMnO3-δ oxygen carrier materials. Increasing GDC content significantly increased the oxygen transfer rate of MgMnO3-δ-GDC composites for the reduction reaction due to an increase in the surface adsorption of CH4 via oxygen vacancies formed on the surface of the GDC. On the other hand, the oxygen transfer rate for the oxidation reaction decreased linearly with increasing GDC content due to the oxygen storage ability of GDC. Adsorbed oxygen molecules preferentially insert themselves into oxygen vacancies of the GDC lattice rather than reacting with (Mg,Mn)O to form MgMnO3-δ during the oxidation reaction.
Oxygen evolution reaction is a critical bottleneck for the development of efficient electrochemical hydrogen production because of its sluggish reaction. Among various catalysts, transition metal-based layered double hydroxide has drawn significant attention due to their excellent catalytic properties and cost-effectiveness. This paper begins with basic crystal structures, and then conventional adsorbate evolution mechanism of layered double hydroxide. Strategies for enhancing catalytic properties based on adsorbate evolution mechanism and lattice oxygen mechanism that could surpass theoretical limit of adsorbate evolution mechanism are discussed. This paper ends with a brief discussion on the challenges and future directions of layered double hydroxide-based oxygen evolution reaction catalysts.
This article covers the theoretical ac-impedance models for the analysis of oxygen reduction on the porous cathode electrode f3r solid oxide fuel cell (SOFC). Firstly, ac-impedance models were explained on the basis of the mechanism of oxygen reduction, which were classified into the rate-determining steps; (i) adsorption of oxygen atom on the electrode surface, (ii) diffusion of adsorbed oxygen atom along the electrode surface towards the three-phase (electrode/electrolyte/gas) boundaries, (iii) surface diffusion of adsorbed oxygen atom m ixed with the adsorption reaction of oxygen atom on the electrode surface and (iv) diffusion of oxygen vacancy through the electrode coupled with the charge transfer reaction at the electrode/gas interface. In each section for ac-impedance model, the representative impedance plots and the interpretation of important parameters attributed to the oxygen reduction reaction were explained. Finally, we discussed in detail the applications of the proposed theoretical ac-impedance models to the real electrode of SOFC system.
The lattice oxygen mechanism (LOM) is considered one of the promising approaches to overcome the sluggish oxygen evolution reaction (OER), bypassing -OOH* coordination with a high energetic barrier. Activated lattice oxygen can participate in the OER as a reactant and enables O*-O* coupling for direct O2 formation. However, such reaction kinetics inevitably include the generation of oxygen vacancies, which leads to structural degradation, and eventually shortens the lifetime of catalysts. Here, we demonstrate that Se incorporation significantly enhances OER performance and the stability of NiFe (oxy)hydroxide (NiFe) which follows the LOM pathway. In Se introduced NiFe (NiFeSe), Se forms not only metal-Se bonding but also Se-oxygen bonding by replacing oxygen sites and metal sites, respectively. As a result, transition metals show reduced valence states while oxygen shows less reduced valence states (O-/O22-) which is a clear evidence of lattice oxygen activation. By virtue of its electronic structure modulation, NiFeSe shows enhanced OER activity and long-term stability with robust active lattice oxygen compared to NiFe.
An analysis of the effects of $CO_{2}$ on fundamental combustion characteristics was performed in Oxygen enriched condition by comparing the laminar burning velocities, flame structures, fuel oxidation paths. Fictitious $CO_{2}$ was introduced to discriminate the chemical reaction effects of $CO_{2}$ from the thermal effects. PREMIX code was utilized to evaluate the laminar burning velocities. OPPDIF code was utilized to investigate the flame structure and fuel oxidation path variation. The contributions of thermal effects on laminar burning velocities are dominant at lowly oxygen-enriched condition but those of chemical reaction effects become dominant at highly oxygen-enriched condition. Chemical reaction effects caused the additional flame temperature decrease besides thermal effects and oxygen-leakage increase in non-premixed flame. Specific fuel oxidation path and CO production path is enhanced in spite of overall decrement of fuel consumption rate by chemical reaction effects of$CO_{2}$.
Quinones have been reported to undergo nonenzymatic reaction with thiols to generate reactive oxygens. It is therefore possible that the nonenzymatic reaction of quinones with thiols in plasma could lead to potentJared cellular toxicity or disease. When 1 mM menadione was added in plasma under pH 11.2, 7.4 and 5.0, the increase in oxygen consumption rate was the order of pH 11.2 > pH 7.4 > pH 5.0. In addition, oxygen consumption rates under plasma anticoagulated with trisodium citrate solution (pH 7.85) was significantly higher than those with acid-citrate-dextrose solution (pH 6.87). SOD and catalase reduced the rate of oxygen consumption induced by menadione in plasma. Taken together, these results suggest that the menadione-induced increased oxygen consumption was due to nonenzymatic reaction of menadione with thiols in the plasma. The presence of plasma has an additive effect on the increased oxygen consumption rates induced by the menadione treatments on our model tissue, platelets, as compared between washed platelet (WP) and platelet rich plasma (PRP). Cytotoxicity, as determined by LDH release, are well correlated with the oxygen consumption rates observed in each system and strongly suggest that menadione-induced cytotoxicity can be increased with the presence of blood plasma.
As a candidate for cheap oxygen carrier, $CaSO_4$ based oxygen carriers have been developing. However, research on reaction characteristics and side reaction of $CaSO_4$ based oxygen carrier is very limited. There are many possible reactions for main components of syngas from coal. In this study, we prepared three $CaSO_4$ based oxygen carriers ($CaSO_4$-$Fe_2O_3$/bentonite, $CaSO_4$-$K_2CO_3$/bentonite, $CaSO_4$-CaO/bentonite) and performed reduction tests by hydrogen. Cyclic reduction-oxidation tests up to $5^{th}$ cycle are also conducted using hydrogen as fuel. Reduction reactivity of those $CaSO_4$ based oxygen carriers were compared with that of NiO based oxygen carrier (OCN703-1100). Real weight change fractions of $CaSO_4$ based oxygen carriers were higher than theoretical oxyen transfer capacity and reactivity of these particles decreased with the number of cycle increased. To check possible side reaction of $CaSO_4$ based oxygen carriers, $CaSO_4$ decomposition tests were carried out and $SO_2$ was detected even at $700^{\circ}C$. Consequently, we could conclude that $CaSO_4$ based oxygen carriers decompose and release $SO_2$ and this reaction lead reactivity decay of $CaSO_4$ based oxygen carries.
Barrier height on the surface was monitored at 77 K by observing the inflection of V-I characteristics of ZnO(1010)-ZnO(1010) contact in the surface reaction of oxygen species with carbon monoxide. The contact showed inflections at 10-20 mV and 10-50 mV for the sample adsorbed oxygen at 298 K and 573 K, respectively. When the sample adsorbed oxygen at 573 K was exposed to carbon monoxide at 298 K and 573 K, inflections were observed at 10-40 mV and 10-30 mV, respectively. The results indicated that the adsorption of oxygen on ZnO increased the surface barrier height, and the reaction of carbon monoxide with the oxygen-preadsorbed (at 573 K) ZnO decreased the surface barrier height.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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