원통형으로 성형된 zeolite sheet (제올라이트를 함유하는 세라믹 종이)는 VOC 제거를 위한 효과적인 흡착로터로서 사용될 수 있다. 본 연구에서는 ZSM-5가 함유된 zeolite sheet 지지체에 Pt를 담지한 후 톨루엔 연소 촉매 성능을 ${\gamma}-Al_2O_3$ 및 cordierite honeycomb 지지체에 담지된 Pt 촉매와 비교하였다. Pt/zeolite sheet 촉매는 $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 또는 Pt/cordierite honeycomb 촉매에 비하여 톨루엔 연소반응에 높은 활성을 나타냈다. 한편, Pt/zeolite sheet 촉매를 상온에서 $NH_3-H_2O$ 증기로 전처리하면 zeolite sheet에 담지된 Pt 입자의 분산도가 향상되었으며, 톨루엔 연소 촉매 활성이 크게 증가하였다.
Zeolite HY is wet impregnated with Ni (0.1, 0.3, 0.4, 0.5 wt%), Pt (0.1 wt%) and reduced in presence of hydrogen to form nanosized particles of Ni and Pt. All the catalysts were characterized by XRD, TEM, ESCA, NH3-TPD, Pyridine adsorbed FT-IR and BET. Characterization results confirm that the Ni and Pt fractions effectively rehabilitated the physio-chemical properties of the zeolite HY catalysts. Further, all the reduced catalyst were screened with hydroisomerization of m-xylene at LHSV = 2.0 h-1 in the temperature range 250-400 ℃ in steps of 50 ℃ in hydrogen atmosphere (20 ml/g). The addition of Ni to Pt catalyst increases hydroisomerization conversion, as well as maximizes p-xylene selectivity by restricting the pore size. The increasing trend in activity continues up to 0.3 wt% of Ni and 0.1 wt% Pt addition over zeolite HY. The increasing addition of Ni increases the total number of active metallic sites to exposed, which increases the metallic sites/acid sites ratio towards the optimum value for these reactions by better balance of synergic effect for stable activity. The rate of deactivation is pronounced on monometallic catalysts. The results confirm the threshold Ni addition is highly suitable for hydroisomerization reaction for product selectivity over Ni-Pt bimetallic/support catalysts.
Zeolite-templated carbons (ZTCs), which have high specific surface area, were prepared by a conventional templating method using microporous zeolite-Y for catalyst supports in direct methanol fuel cells. The ZTCs were synthesized at different temperatures to investigate the characteristics of the surface produced and their electrochemical properties. Thereafter, Pt-Ru was deposited at different carbonization temperatures by a chemical reduction method. The crystalline and structural features were investigated using X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The textural properties of the ZTCs were investigated by analyzing $N_2$/77 K adsorption isotherms using the Brunauer-Emmett-Teller equation, while the micro- and meso-pore size distributions were analyzed using the Barrett-Joyner-Halenda and Harvarth-Kawazoe methods, respectively. The surface morphology was characterized using transmission electron microscopy and inductively coupled plasma-mass spectrometry. The electrochemical properties of the Pt-Ru/ZTCs catalysts were also analyzed by cyclic voltammetry measurements. From the results, the ZTCs carbonized at $900^{\circ}C$ show the highest specific surface areas. In addition, ZTC900-PR led to uniform dispersion of Pt-Ru on the ZTCs, which enhanced the electro-catalytic activity of the Pt-Ru catalysts. The particle size of ZTC900-PR catalyst is about 3.4 nm, also peak current density from the CV plot is $12.5mA/cm^2$. Therefore, electro-catalytic activity of the ZTC900-PR catalyst is higher than those of ZTC1000-PR catalyst.
Y-zeolite and ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ were used as supports on CO and $C_3$H$_{6}$ oxidation for diesel emission control. The catalysts composed of Pd and Pt as active components were wash coated on honeycomb type ceramic substrate. The oxidation of CO and $C_3$H$_{6}$ was carried out over prepared honeycomb in a fixed bed continuous reactor in the temperature range of 20$0^{\circ}C$~50$0^{\circ}C$ and 20,000 GHSV (h$^{-1}$ ). Surface area of Y-zeolite was larger than that of ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ due to channel structure of Y-zeolite. Therefore, high conversion of CO and $C_3$H$_{6}$ could be obtained because of good dispersion of active metals over Y-zeolite. The honeycomb used Y-zeolite as a support showed higher $C_3$H$_{6}$ conversion than that of ${\gamma}$-Al$_2$O$_3$ due to better cracking and isomerization activity of Y-zeolite. PdPt catalyst showed high conversion of CO and $C_3$H$_{6}$ at low temperature region, 20$0^{\circ}C$~30$0^{\circ}C$, for their synergy effects. PdPt/Y-Zeolite catalyst could achieve more than 80% conversion of $C_3$H$_{6}$ at 30$0^{\circ}C$. The use of Y-zeolite as a support increased CO and $C_3$H$_{6}$ conversion, and decreased SO$_2$ conversion very effectively. Y-zeolite found to have a good adaptability as a support for the diesel emission after treatment system.
Y 제올라이트로부터 합성한 메조 포러스 물질을 지지체로 사용한 백금 촉매를 n-octadecane의 수첨업그레이딩 반응을 통한 항공유 제조에 적용 하였다. Y 제올라이트를 골격 구성물질로 사용하여 메조 포러스 알루미노실리케이트($MMZ_{HY}$)를 합성 하였다. $Pt/MMZ_{HY}$ 촉매상에서 Mg 첨가가 n-octadecane의 수첨업그레이딩 반응에 미치는 영향을 고찰 하였다. 촉매의 특성은 X 선 회절, 질소 흡착, 승온환원, 암모니아승온탈착 및 흡착 피리딘 적외선 분광법으로 수행 하였다. 본 연구에서 Mg가 2 wt% 첨가된 $Pt/MMZ_{HY}$ 촉매가 가장 높은 항공유 수율을 보였는데, 이는 Mg의 첨가에 의해 Pt금속의 분산도와 환원도가 증가할 뿐만 아니라, 산점의 양과 세기가 증가하기 때문이다. 또한 $PtMg/MMZ_{HY}$ 촉매 상에서 이소 파라핀에 대한 선택도가 80 % 이상임을 확인하였다.
Recently, in order to meet the stricter emission regulations, the proportion of after-treatments for vehicle and vessel is increasing gradually. The purpose of this study is to investigate the de-$CH_4$ characteristics of NGOC in front of proposed combined system according to additive catalyst and support ratio. In the case of Pd addition, the de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was improved by approximately 10 to 20% for the HC components. The de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was higher compared to five kinds of NGOC catalysts, because Cr particle was smaller and dispersion of Pd was increased. The NGOC(Zeolite:$Al_2O_3$(80%:20%)}catalyst according to support ratio, was improved performance at low temperature region on CO and NO conversion rate.
천연가스를 사용하는 복합화력발전소에서 발생되는 질소산화물(NOx)에 대한 귀금속촉매(Pt/Zeolite)의 활성을 디젤유를 환원제로 사용하여 파일럿 규모의 선택적촉매환원장치(selective catalytic reduction)에서 환원제 주입량, 반응온도, 공간속도에 따라 고찰하였다. 시험결과, 디젤유의 주입량을 증가시킬수록 NOx의 전환율은 증가하였으며 C/N비(C/N비: 배기가스 중에 포함된 NOx의 분자수에 대한 환원제 탄소 원자수의 비) 5.5 이상에서는 일정한 전환율을 유지하였다. NOx 전환율에 대한 반응온도의 영향을 알아본 결과, 온도가 증가함에 따라 NOx의 전환율이 증가하여 $190^{\circ}C$의 온도에서 최고 50%의 전환율을 보였다. 7,200/hr~27,000/hr의 범위에서 NOx 전환율에 대한 공간속도의 영향은, 18,500/hr까지 일정한 전환율을 유지하였으며 그 이상에서는 감소하였다. 이상의 결과에서 디젤유를 환원제로 사용하는 질소산화물 제거를 위한 SCR 공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다.
최근에 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구의 목적은 CNG 버스에서 배출되는 유독성 가스를 저감하는 NGOC의 $CH_4$ 저감능력 향상을 연구하는 것이다. 13종의 천연가스산화촉매(NGOC)를 제조하였고, 지지체(support)의 종류, 귀금속의 담지량 영향 및 계면활성제와 열화에 따른 유해가스 전환 성능을 파악하였다. 3번 $NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-3CeO_2/(46TiO_2+23Al_2O_3+23Zeolite)$에 담지된 지지체 Zeolite는 음이온 알칼리금속/토금속 성분으로 CO와 NO와의 산화반응성 및 귀금속 분산도를 향상시켜 $CH_4$ 저감능력을 향상시켰다. Pd는 $CH_4$에 대한 선택도가 큰 귀금속이며, 담지량이 증가할수록 반응사이트가 더 많아져 $CH_4$ 저감 능력이 향상되었다. Pt 11wt%가 담지된 9번 NGOC(11Pt-6Pd-3MgO/(40Zeolite+$40Al_2O_3$)의 경우, 과하게 담지된 Pt 담지량은 오히려 CO와 NO 전환율이 감소하였으며, 이는 Pt 분산도 저하 및 CO와 NO 산화반응에 선택적인 Zeolite 함량이 감소하였기 때문이다. 계면활성제가 첨가된 11번 NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-$3CeO_2$/(Z 20+Al80)(pH=8.5)가 촉매 입자의 분산이 잘되어있고, 응집(agglomeration)되지 않아 $CH_4$ 저감 능력이 5-15% 향상되었다. Mild하게 48h 열적 열화된 13번 NGOC(2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/$90Al_2O_3$)(48h aging)는 12번 NGOC(Fresh)에 비해 $CH_4$ 저감 능력이 약 10% 이하로 상승하였다.
n-butene의 i-butene으로의 골격 이성질화 반응은 발열반응으로서 열역학적으로 저온($100^{\circ}C{\sim}150^{\circ}C$)에서 최고수율을 나타내며 반응 mechanism은 carbonium ion의 형성과 methyl기의 골격치환에 따른 2step으로 규정된다. 산처리되어 강산점을 가지는 zeolite, alumina와 비교하여, $Pt/MoO_3/SiO_2$ 촉매 사용시 $110^{\circ}C$ 등온 환원반응 실험으로 설명되는 Proton의 증가된 표면 이동 속도는 골격 이성질화 반응시 carbonium ion의 형성을 빠르게 촉진시킬 수 있으며, 이에 따라 $110^{\circ}C$에서 1-butene의 수율은 최대치로 나타나며 부산물은 생성되지 않는다. $110^{\circ}C$에서의 등온 환원반응에서 $Pt/MoO_3/SiO_2$가 $Pt/MoO_3/Al_2O_3$보다 높은 proton spillover 속도를 보이지만 약 90분 경과한 $MoO_3$ 표면의 proton 포화상태에서는 i-butene의 반응수율이 같고, $MoO_3$가 없는 zeolite, $Pt/SiO_2$보다 높은 전환율을 보이므로 proton spillover에 의한 carbonium ion의 생성이 반응속도를 조절하는 것으로 나타난다. $Pt/MoO_3/SiO_2$에서 산점의 증가, Pt 및 $MoO_3$ 함량의 증감은 i-butene 수율에 영향을 미치지 않으며, 이는 proton spillover에 의한 Pt 표면위의 carbonium ion의 형성이 속도 결정 단계이기 때문인 것으로 사료된다.
이 논문에서는 디젤자동차용 LNT와 SCR 촉매의 NO, $NH_3$ 흡착 및 탈리의 기본 특성과 수열화 온도와 시간 및 정량화된 황피독 농도에 대한 de-$NO_x$ 촉매의 내구성을 평가하였다. LNT 촉매는 열적으로 열화됨에 따라 Pt 및 Ba의 소결 및 응집으로 활성이 떨어져 $NO_x$ 전환율은 감소하였다. 반면에 Pt의 비활성화로 중간생성물인 $NH_3$ 생성량은 증가하였으며, 이때 생성된 $NH_3$는 LNT+SCR 복합시스템의 SCR 촉매의 환원제 역할을 담당한다. 1.0 g/L 이상의 황이 피독된 LNT 촉매는 탈황을 하여도 질소 산화물 흡장물질(Ba) 의 성능이 회복이 되지 않아 $NO_x$ 전환율은 회복되지 않았으며, 탈황 후 Pt 재활성화로 인해 NO2 및 SCR 환원제인 $NH_3$ 생성량은 증가하였다. SCR 촉매의 $NO_x$ 전환율은 $700^{\circ}C$ 36h, $800^{\circ}C$ 24h로 수열화 시킨 촉매는 전이금속 입자 성장 및 zeolite 구조 파괴로 인하여 급격하게 떨어졌으며, 0.36 g/L 황 피독된 촉매는 zeolite가 가지는 강산성 특정으로 내피독성이 강하여 탈황시 $NO_x$ 전환율은 회복되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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