토양공극에 위치한 벤젠-NAPL(Non-Aqueous Phase Liquid)에 대한 cosolvent 세정기술을 연구하였다. 토양칼럼을 이용하여 cosolvent 내 알코올 특성 및 농도 변화에 따른 NAPL 제거 변화를 실험하였다. NAPL에 흡수되어 부피를 증가시키는 NAPL swelling 알코올(1-프로판올, TBA)과 Non-swelling 알코올(에탄올) 특성에 따른 NAPL 제거 효과를 평가한 결과, 에탄올 cosolvent의 NAPL 제거 메커니즘은 용해이며, swelling 알코올의 주요 NAPL 제거 메커니즘은 이동임이 확인되었다. 토양 내 NAPL 제거에 있어 용해보다는 NAPL 이동에 의한 제거가 훨씬 효과적이었다. 알코올 농도 변화 실험에서, cosolvent 내 알코올 함유량이 40% 이상 되어야 토양 내 NAPL의 이동이 현저히 증가하는 것으로 나타났다.
토양으로 유출된 비수용상액체(nonaqueous phase liquid; NAPL)의 제거를 위한 알코올 희석 세정공정의 기술개발을 위하여 3-D 토양탱크에서 NAPL 흡수 및 비흡수 알코올 단독 또는 공기 동시 주입공정에 의한 벤젠 NAPL 제거 효과를 평가하였다. 37L 규모의 토양탱크에 729mL의 벤젠을 주입하고 70%에탄올 (NAPL 비흡수 알콜)과 40%이소 프로판올(NAPL 흡수 알콜)을 탱크 하부에 설치된 주입정에 주입하고 상부의 추출정으로부터 자유상 NAPL 및 수용액을 추출하였다. 그리고 알코올 주입과 공기를 동시 주입하여 기존 토양칼럼실험에서 확인된 공기 동시주입시 화학세정 증대 효과를 아울러 평가하였다. 70% 에탄올 및 40% 이소-프로판올에 의한 토양탱크 세정공정 결과 전체 벤젠 제거율의 과반수는 자유상 NAPL 형태로 제거되었다. 알코올의 NAPL 흡수 특성에 따라 벤젠 제거 특성이 현저히 다르게 나타난 토양칼럼결과와 달리 3-D공정에서는 알코올 NAPL 흡수특성의 영향이 매우 적게 나타났다. 70%에탄올과 공기 동시 주입에 의한 벤젠 제거 증대 효과는 3-D 토양탱크 실험결과에서도 여전히 확인되었다. 그러나 NAPL 흡수 알코올인 40% 이소-프로판올은 공기 동시 주입에 의한 벤젠 제거 증대효과가 여전히 미미하게 나타났다. 3-D 토양탱크 실험결과 화학세정공정에 의한 NAPL제거에 있어 가장 중요한 인자는 추출정의 NAPL 및 유출수 추출능력이었다. 즉 토양내 효과적인 NAPL 정화를 위해서는 화학적인 작용에 의하여 이동된 자유상 NAPL 및 수용액을 밖으로 효율적으로 추출할 수 있는 공정이 필요하다.
스팀의 온도와 압력을 이용하여 불수용성 유기화합물(NAPL)로 오염된 토양의 정화가능성을 알아보기 위한 실험을 수행하였다. Octane, Toluene, Xulene과 같은 단일 NAPL인 Gasoline을 대상으로 실험을 수행하였으며, 사용된 토양은 주문진 표준사와 국내 지반에 많인 산재하는 화강토를 선택하였다. 실험결과 1 pore volume의 스팀주입으로 인한 NAPL제거율은 모래의 경우 66∼78%, 화강토의 경우는 45∼73%로 나타나 상대적으로 짧은 시간에 부작용 없이 오염물을 토양으로부터 제거할 수 있는 가능성을 보였다. 배경온도가 높을수록 스팀의 응축이 지연되고 NAPL의 유동성이 중가하여 제거율이 높아짐을 확인하였다. 또한, 스팀주입 후 온수를 유입시켜 간극사이에 증기 및 액체상태로 존재하는 NAPL을 추가로 추출할 수 있었으며, 유입수의 온도에 따라 제거율이 최고 750%까지 상승함을 알 수 있었다.
유류 및 유기용매와 같은 비수용상액체(non-aqueous phase liquids; NAPL)는 환경에 유출되어 토양 및 지하수를 지속적으로 오염시키는 오염원이 된다. 최근 새로운 NAPL 오염 정화기술로서 보고된 알코올 세정액 및 공기 동시 주입에 의한 NAPL 제거 기술을 중규모 토양칼럼시스템에서 Light NAPL(벤젠)을 대상으로 효과를 확인하는 것이 첫 번째 연구목적이며 두 번째 연구목적은 NAPL과 접촉할 경우 알코올의 분배 형태가 각기 다른 에탄올과 Tert-butanol (TBA)의 세정 효과 차이점을 평가하는 것이다. 에탄올-세정액과 공기 동시 주입 공정의 경우 중규모 칼럼 실험에서도 기존의 미세공극채널모델 실험 결과와 동일한 결과를 얻었다. 즉 에탄올 세정액과 동시 주입된 공기는 우선흐름경로에 위치하여 에탄올 세정액을 지속적으로 우선흐름경로 밖으로 밀어내었고, 이로 인하여 세정액과 NAPL의 접촉이 증대되면서 NAPL 용해를 향상시켰다. 반면 TBA에 의한 NAPL의 주요 메카니즘은 NAPL 용해보다 자유상 이동에 의해 이루어졌고 공기 동시 주입 시 NAPL 제거효과가 오히려 감소되는 것으로 나타났다. 이는 TBA의 점성력이 토양 공극 모세관 힘보다 상대적으로 커서 NAPL 및 공기를 밀어내는 정도가 큰 것으로 해석되었다. TBA는 자체의 점성력만으로 NAPL을 제거할 수 있으므로 공기에 의한 영향이 적으며 오히려 이동하는 NAPL의 진로를 공기가 방해하여 NAPL 제거효과가 적게 나타났다. 즉 알코올 세정액과 공기 동시 주입 공정의 경우 알코올의 특성에 따라 효과가 매우 다르게 나타났다.
NAPL로 오염된 토양이나 지하수에 스팀을 주입하여 제거하는 과정을 모의하는 수치모형은 다양한 현장상황에서의 적절한 작업조건을 설계·평가하는데 매우 유용한 도구가 될 수 있다. 스팀주입에 의한 NAPL 제거과정을 다상, 다요소 시스템의 비등온 과정으로 기술하는 지배방정식에 기초한 T2VOC를 이용하여 1 및2차원상황에 대하여 수치해석을 수행하였다. 1차원의 경우 수치해는 실험상 어려움으로 인한 편차를 제외하고는 실험에서 얻은 컬럼내 온도분포와 비교적 좋은 일치를 보였다. LNAPL인 xylene과 DNAPL 인 TCE에 대한 2차원 해석도 상이한 물성에 상응하는 분포와 제거과정을 합리적으로 예측하는 것이 가능함을 보여주었다. 수치모형의 활용범위는 실험적으로 확인하기 여려운 기화에 의한 가스의 생성과 같은 복잡한 과정의 구명을 비롯하여 스팀주입기술의 현장적용시 매우 넓을 것으로 판단된다.
시멘트/슬래그/Fe(II) 시스템에서 TCE 농도에 따른 분해 특성과 매질량(시멘트/슬래그)이 TCE 분해에 미치는 영향 등을 고찰하였다. TCE 농도의 경우 TCE의 용해도 8.4 mM을 기준으로 포화농도 절반인 4.2 mM, NAPL 상태의 11.7 mM, 포화 상태의 16.8 mM로 각각 실험 하였다. 그 결과, 8.4 mM과 4.2 mM의 경우 실험 진행 18일 안에 88%의 TCE가 분해 되었고 NAPL 상태인 11.7 mM은 실험 진행 50일 후 84%, 16.8 mM의 경우 60일 후에 60%정도 분해 되는 알 수 있었다. TCE의 농도나 상태에 관계없이 pseudo-first-order의 분해속도를 보이며 NAPL 상태의 TCE가 NAPL 상태 자체로 분해되는 것이 아니라 수용액에 용해가 된 후 분해 되는 것을 알 수 있었다. 매질량의 경우 매질의 S/L비가 0.1, 0.2, 0.3으로 늘어날 수록 반응속도 상수 k($day^{-1}$) 값은 $0.12day^{-1}$, $0.24day^{-1}$, $0.31day^{-1}$ 로 증가하는 것을 관찰할 수 있었다. 본 시스템에서 TCE를 제거하는 반응속도는 시멘트 및 슬래그의 반응 표면적에 의해 영향을 받는다고 할 수 있다. 실험변수로 NAPL TCE 분해시 계면활성제인 HDTMA를 주입한 결과 고농도의 NAPL 상태의 TCE임에도 불구하고 빠르게 분해되는 것을 볼 수 있었다. 또한 모델식을 이용하여 시멘트/슬래그/Fe(II) 시스템의 최적 설계인자를 도출 해보고자 하였다.
대수층에 존재하는 휘발성 오염물질을 제거하는 새로운 공법으로서 Surfactant-enhanced air sparging(SEAS)은 지하수의 표면장력을 감소함으로써 지하수 폭기효율의 증대를 도모한다. 그러나 SEAS기술도 기본적으로 오염물질의 휘발에 의한 물질이동에 의존함으로써 휘발성이 낮은 오염물질의 제거에는 매우 제한적이다. 본 연구는 승온된 조건에서 SEAS기술을 준휘발성 물질인 n-decane에 대하여 적용함으로써 SEAS기술의 확장여부를 시험하였다. 지하수 폭기실험은 내경 5 cm, 길이 80 cm의 1차원 토양(모래)컬럼을 사용하여 실시하였다. 실험은 총 3회 실시하였으며, 상온에서 증류수로 포화된 조건에서 1회, 상온($23^{\circ}C$)에서 음이온계 계면활성제(sodium dodecylbenzene sulfonate, SDBS) 수용액으로 포화된 조건에서 1회(상온 SEAS), 그리고 승온상태($73^{\circ}C$)에서 SDBS수용액으로 포화된 조건에서 1회(승온 SEAS) 실시하였다. 계면활성제가 적용된 경우의 폭기에 의한 공기포화율(57%)은 증류수로 포화된 조건의 공기포화율(10%)보다 높게 측정되었다. 승온 및 상온조건에서의 공기포화율은 거의 차이가 없었으나 n-decane의 제거속도는 현저한 차이를 나타내었다. 토양유출 가스에 포함된 n-decane의 농도는 상온조건에 비하여 승온조건에서 10배 이상 높았으며, 따라서 제거속도도 10배 이상의 차이를 나타내었다. 본 연구 결과에 따라 상온에서 휘발성이 낮으나 수 십도의 온도상승으로 증기압이 획기적으로 늘어날 수 있는 준휘발성 물질에 대하여 SEAS 기술이 효과적으로 응용될 수 있을 것으로 보인다.
토양증기추출(Soil Vapor Extraction)법을 이용하여 대표적 휘발성 NAPL (Non-aqueous phase liquid)인 TCE (trichloroethylene)와 toluene을 토양으로부터 제거하는 칼럼 실험을 실시하였다. 토양특성 및 증기추출 조건들이 정화효율에 미치는 영향을 규명하는데, 균질한 Ottawa sand와 실제 오염지역의 토양들을 직경 2.5cm, 길이 30cm인 유리 칼럼이 충진시켰으며, 빨갛게 염색된 TCE 또는 toluene 4 g이 주입되었다 공기 유량계를 설치하여 0.03L/min의 일정한 속도로 공기가 주입되도록 하고, 퍼지장치를 설치하여 주입 공기의 습윤도를 99% 이상으로 유지하였다. 가스크로마토그래피로 유출 가스 농도를 분석하였다. Ottawa sand로 충진된 칼럼실험에서는 매질의 입자크기, 함수율, 토양 내 오염물 체류시간 등을 변화시켜 실험을 반복하였다. TCE로 오염된 세립질 Ottawa sand 칼럼실험에서 유출 공기의 최대 농도는 조립질 Ottawa sand 칼럼의 유출 농도보다 약 20% 정도 감소하였고, 오염지역의 실제토양 칼럼실험에서는 최대유출농도가 조립질 Ottawa sand 칼럼의 농도보다 약 50% 감소하였으나, 20 liter공기 주입 후부터는 모두 비슷한 농도감소 현상을 나타내었으며, 초기 주입량의 90 % 이상이 제거되었다. 함수율증가에 따른 유출공기의 농도 감소는 거의 나타나지 않았으며, TCE 주입 후 7일 동안 방치하였다가 SVE를 실시한 칼럼 실험에서도 잔류하는 TCE의 양이 약간 증가하였지만 20 liter 공기 추출 후에는 초기 주입량의 90% 가, 40 liter공기 추출 후에는 98% 이상이 제거되었다. Toluene으로 오염된 칼럼 실험에서도 TCE와 비슷한 제거 경향을 나타냈으며 200 liter 공기 추출 후에는 오염물 초기 주입량의 98% 이상이 제거되었다. 본 실험 결과로부터 증기추출법을 이용한 TCE, toluene 정화 효율성이 규명되었으며, 휘발성 NAPL로 오염된 실제 토양을 복원하기 위한 SVE법의 적용가능성을 확인할 수 있었다.
토양증기추출(Soil Vapor Extraction)법을 이용하며 대표적 휘발성 NAPL(Non-aqueous phase liquid)인 TCE (trichloroethylene)와 toluene을 토양으로부터 제거하는 칼럼 실험을 실시하였다. 균질한 Ottawa sand와 실제 오염지역의 토앙들이 사용되었으며, 토양특성 및 증기추출 조건들이 정화효율에 미치는 영향을 규명하였다. 직경 2.5cm, 길이 30cm인 유리 칼럼이 사용되었고, 붉은색으로 염색된 TCE 또는 toluene 4 gram이 주입되었다 주입 공기가 일정한 속도로 칼림 내에 주입될 수 있도록 공기 유량계를 설치하여 0.03 L/min의 일정한 속도로 공기가 주입되도록 하고, 퍼지 장치를 설치하여 주입 공기의 습윤도를 99% 이상으로 유지하였다. 칼럼으로부터 유출되는 가스는 자동 가스시료주입 밸브장치를 이용하여 가스크로마토그래피 칼럼 내로 주입되게 하여, FID 검출기로 유출 가스 농도를 분석하였다. Ottawa sand로 충진된 칼럼실험에서는 매질의 입자크기, 함수율, 토양 내 오염물 체류시간 등을 변화시켜 실험을 반복하였다. TCE로 오염된 세립질 Ottawa sand 칼럼실험에서 유출 공기의 최대 농도는 조립질 Ottawa sand 칼럼의 유출 농도보다 약 20% 정도 감소하였고, 오염지역의 실제토양 칼럼실험에서는 최대유출농도가 조립질 Ottawa sand칼럼의 농도보다 약 50% 감소하였으나, 20 liter 공기 주입 후부터는 모두 비슷한 농도감소 현상을 나타내었으며 초기 주입량의 90 % 이상이 제거되었다. 함수율증가에 따른 유출공기의 농도 감소는 거의 나타나지 않았으며, TCE 주입 후 7일 동안 방치하였다가 SVE를 실시한 칼럼 실험에서도 잔류하는 TCE의 양이 약간 증가하였지만 20liter 공기 추출 후에는 초기 주입량의 90% 가, 40 liter 공기 추출 후에는 98% 이상이 제거되었다. Toluene 으로 오염된 칼럼 실험에서도 TCE와 비슷한 제거 경향을 나타냈으며 200 liter 공기 추출 후에는 오염물 초기 주입량의 98% 이상이 제거되었다. 본 실험 결과로부터 증기추출법을 이용한 TCE, toluene 정화 효율성이 규명되었으며, 휘발성 NAPL로 오염된 실제 토양을 복원하기위한 SVE법의 적용가능성을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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