Kim, Chang-Hee;Kang, Kyung-Soo;Park, Chu-Sik;Hwang, Gab-Jin;Bae, Ki-Kwang
한국분말야금학회:학술대회논문집
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한국분말야금학회 2006년도 Extended Abstracts of 2006 POWDER METALLURGY World Congress Part2
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pp.1227-1228
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2006
The electrochemical properties of novel metal powders were investigated for the electrode materias of polymer electrolyte memebrane electrolysis. Two types of Pt black and $IrO_2$ powder electrodes were hot-pressed on the polymer electrolyte membrane to form membrane electrode assembly. The galvanodynamic polarization methode was used to characterize the electrochemical properties of both electrodes. From the experimental results, we concluded that the $IrO_2$ powder electrode exhibits better electrochemical performance than Pt black as cathode material for the electrolysis.
최근에 알칼리막연료전지의 막전극접합체에서 이오노머에 의한 촉매 피독에 대한 연구 결과들이 보고되고 있다. 본 연구에서는 이를 해결하기 위해서 전극 제조 시에 사용되는 유기용매의 성분을 조절하여 막전극접합체의 성능을 향상시키고자 하였다. Fuma-Tech사의 상용 이오노머를 사용하여 N-Methyl-2-pyrrolidone (NMP)와 Ethylene glycol (EG)를 이용한 4가지의 혼합용매를 제조하였다. 혼합용액을 이용하여 제조된 캐소드 전극은 NMP기반의 상용 이오노머에 비해서 약 36%의 향상된 분극성능을 나타내었다. 이것은 용매의 종류에 따른 이오노머의 분산성 차이에 따른 결과로 추측되며 비균일성 분포의 이오노머가 전극의 성능을 향상시키는 것으로 관찰되었다. 이에 관한 원인분석을 위해서 막전극 접합체의 고주파 저항, 내부저항 보정 분극곡선, Tafel 기울기, Mass activity 및 임피던스 분광법을 사용하여 특성 분석을 실시하였다. 이오노머의 비용매의 비율 증가에 따라서 캐소드 전극 성능이 개선되는 것을 확인하였고, 이것은 이오노머의 입도 분포에 따라서 촉매의 피독이 감소되는 결과로 판단된다.
전극 막 접합체를 만드는 방법 중 연속식 공정으로서의 데칼법의 장점은 제조공정의 단순화와 두께 균일성 그리고 대량생산 등을 그 예로 들 수 있다. 본 실험에서는 코터를 이용해 전극 막 접합체를 만들기 위해 높은 점도의 촉매 슬러리를 제조하였다. Johnson Mattey 사의 HiSPEC 40 wt% Pt/C 촉매와 Dupont사의 20 wt% Nafion Solution 그리고 물을 이용하여 촉매 슬러리를 제조한 후 코터를 이용하여 데칼법으로 전극 막 접합체를 제조하였다. 완성된 전극 막 접합체의 성능 평가를 실시하였으며 상용화된 전극 막 접합체와 그 특성을 비교 분석을 실시해보았다.
Catalyst coated membrane [CCM] type and catalyst coated substrate [CCS] type of membrane electrode assembly [MEA] were manufactured and evaluated their performance. Degradation test were conducted to find the difference of long term stability in two types of MEA and the factor for performance degradation problem occurred. Performance degradation test of single cell in two different types of MEA were carried out when current density was $200mA/cm^{2}$. The degradation test had proceeded for 230 hours and performance degradation was checked by I-V curve and impedance measurement at regular intervals. Also, MEA before/after operation and changes of catalyst layer were characterized by SEM, TEM, and XRD. Maximum power density of CCM type was higher than that of CCS type. Meanwhile, an increase of particle size of catalyst and an increase of impedance resistance after long term operation were observed. In the case of using CCM type MEA, the performance was deteriorated 38% of initial performance. In the case of using CCS type MEA, the performance was deteriorated 43% of initial performance. In consideration of difference of initial performance, performance of CCM type is higher than that of CCS type but both types had similar problems during degradation test.
Polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) performance degrade when sulfur dioxide is present in the fuel hydrogen gas, this is referred as $SO_2$ poisoning. This paper reveals $SO_2$ poisoning on PEMFC cathode part by measuring electrical performance of single cell under 1 ppm and 5 ppm on $SO_2$ gas operating. The security of $SO_2$ poisoning depended on $SO_2$ concentration under the best operating conditions($65^{\circ}C$ of cell temperature and 100% of relative humidity between anode and cathode). $SO_2$ adsorption occured on the surface of catalyst layer on membrane electrode assembly (MEA), In addition, MEA poisoning by $SO_2$ was cumulative but reversible. After poisoning within 5 ppm $SO_2$ for 1hr, the electrical performance of PEMFC was found to recover up to about 93% by cyclic voltametry scan.
The experiments related on structure and water electrolysis performance of HALE UAV stack were conducted in this study. Anode catalyst $IrRuO_2$ was prepared by Adam's fusion methods as 2~3 nm nano sized particles, and the cathode catalyst was used as commercial product of Premetek. The MEA (membrane electrode assembly) was manufactured by decal methods, anode and anode catalytic layers were prepared by electro-spray. HALE stack was composed of 5 multi-cells as $0.2Nm^3/hr$ hydrogen production rate with hydrogen pressure as 10 bar. The water electrolysis performance was investigated at atmospheric pressure and temperature of $55^{\circ}C$. Best performance of HALE UAV stack was recorded as cell voltage efficiency as 86%.
고분자 전해질막 연료전지의 대량 생산을 위하여 막-전극 접합체(MEA) 활성화 방법의 개발이 중요한 현안이다. 현재 개발된 MEA활성화 방법은 시간이 많이 소요됨으로 인해 수소의 사용량 또한 증가하여 연료전지의 상용화에 큰 걸림돌이 되고 있다. 통상적인 활성화 방법은 활성화 원리를 주로 전해질 수화 관점에서 이해하였다. 반면, 본 논문에서 제안된 순환전압전류(cyclic voltammetry, CV) 활성화 방법은 전해질 및 촉매적 관점에서 별도로 분리하여 이해하였다. 따라서 전해질 관점에서는 상대 습도 100%인 가습된 질소를 공급하여 전극 및 막의 전해질을 수화시키는 과정으로 구성되고, 촉매적 관점에서는 CV 사이클을 수행하여 백금 촉매에 흡착되어 있는 불필요한 오염물질, 또는 산화피막을 제거하는 과정으로 수행된다. CV 활성화법은 2.5 h 내에 활성화가 종료되어 활성화 시간을 크게 단축시킬 수 있을 뿐만 아니라, 수소 사용량도 기존 활성화 방법에 비하여 1/4 이하로 감소시킬 수 있어서 효과적인 연료전지 활성화 방법으로 제안하고자 한다.
고분자전해질 연료전지용 MEA (Membrane and Electrode Assembly)와 돼지분뇨를 이용해 미생물연료전지(MFC)를 구동하였다. 미생물 연료전지에서 과불소계막과 탄화수소막의 성능을 비교하였다. 탄화수소막으로 sPAES 막을 사용하였고 과불소계막은 Gore 막을 사용했다. sPAES MEA가 Gore MEA보다 OCV는 50mV 높았고 출력 밀도는 비슷했다. sPAES 막을 강화시킴으로써 성능을 안정시킬 수 있었다. 미생물 연료전지의 셀 온도 $45^{\circ}C$에서 최고의 성능을 얻었고 배양액 순환속도 50 ml/min에서 최고의 성능을 얻었다. 최적 조건에서 돼지 분뇨를 이용한 미생물연료전지에서 최고 $1,100mW/m^2$의 출력 밀도가 발생하였다.
다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 고체고분자연료전지의 경우 현재 상용화에 가장 큰 걸림돌이 되고 있는 것이 고가의 백금 촉매이다. 따라서 특히 최근 들어 산소환원반응에서 백금을 대체하는 물질을 개발하기 위한 연구가 전세계적으로 확산되고 있다. 그러나 촉매 개발 시 경제성 관점 외에 내구성도 고려해야 하는데, 이런 관점에서 백금과 유사한 물성과 활성이 기대되는 백금족 원소들이 한 대안이 될 것이다. 가장 백금과 유사한 물성, 활성을 나타내는 팔라듐과 칼코겐화물 형태의 루테늄이 지금까지 가장 많이 연구가 되었으며 상대적으로 이리듐, 로듐, 오스뮴은 산소환원 촉매로 많은 연구가 되지 않았다. RDE (rotating disk electrode)를 이용한 반쪽전지 실험이나 연료전지 MEA (membrane electrode assembly) 운전을 통하여 백금과 활성을 비교해보면 팔라듐 계열의 비백금 촉매가 가장 백금에 가까운 활성을 나타내고 있음을 알 수 있다. 이 논문에서는 각 백금족 원소들 기반의, 현재까지 문헌상으로 보고된 촉매조성들을 분석하여 비백금 산소환원 촉매 개발에 도움이 되고자 한다.
To maximize the oxygen evolution reaction (OER) in the electrolysis of water, nano-grade $IrO_2$ powder with a low specific surface was prepared as a catalyst for a solid polymer electrolyte (SPE) system, and a membrane electrode assembly (MEA) was prepared with a catalyst loading as low as $2mg\;cm^{-2}$ or less. The $IrO_2$ catalyst was composed of heterogeneous particles with particle sizes ranging from 20 to 70 nm, having a specific surface area of $3.8m^2g^{-1}$. The anode catalyst layer of about $5{\mu}m$ thickness was coated on the membrane (Nafion 117) for the MEA by the decal method. Scanning electron microscopy (SEM) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) confirmed strong adhesion at the interface between the membrane and the catalyst electrode. Although the loading of the $IrO_2$ catalyst was as low as $1.1-1.7mg\;cm^{-2}$, the SPE cell delivered a voltage of 1.88-1.93 V at a current density of $1A\;cm^{-2}$ and operating temperature of $80^{\circ}C$. That is, it was observed that the over-potential of the cell for the oxygen evolution reaction (OER) decreased with increasing $IrO_2$ catalyst loading. The electrochemical stability of the MEA was investigated in the electrolysis of water at a current density of $1A\;cm^{-2}$ for a short time. A voltage of ~2.0 V was maintained without any remarkable deterioration of the MEA characteristics.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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