The decrease of polarization resistance in cathode is the key point for operating at intermediate temperature SOFC (solid oxide fuel cell). In this study, the influence of Co substitution in B-site at complex perovskite on the electronic conductivity of PSCM ($Pr_{0.3}Sr_{0.7}Co_xMn_{(1-x)}$) was investigated. The PSCM series exhibits excellent MIEC (mixed ionic electronic conductor) properties. The ASR (area specific resistance) of PSCM3773 was $0.174{\Omega}{\cdot}cm^2\;at\;700^{\circ}C$. The activation energy of PSCM3773 was also lower than other compositions of PSCM. The TEC(thermal expansion coefficient) was decreased by addition of Mn. The ASR values were increased gradually during the thermal cycling test of PSCM37773 due to the delamination between electrolyte and cathode materials. The delamination was caused by the difference of TEC.
본 연구에서는 나노 크기의 세리아를 사마리움으로 일부 도핑(samaria-doped ceria(SDC))한 분말을 urea를 첨가제로 사용하여 수열합성법으로 합성하였으며 그 특성들을 XRD, FESEM, TEM 등을 통해 관찰하였다. 합성 시간 및 합성온도가 증가함에 따라 분말의 결정성 및 입도가 증가함을 확인하였다. 또한 이온전도도의 측정을 통해 합성된 SDC 파우더가 중 저온(600~$800^{\circ}C$) 부근에서 0.1 S/cm의 이온전도도를 보여 중 저온형 고체산화물 연료전지(IT-SOFC)의 고체 전해질에 적합함을 확인할 수 있었다. 합성된 SDC 분말은 중·저온 고체산화물 연료전지의 음극지지형 전해질로 사용하기 위해 전기영동 증착 방법을 이용하여 다공성 NiO-SDC 기판 위에 SDC 박막 증착을 시도하였다. 증착 용액은 acetone을 용매로 사용하고, 20V의 인가전압으로 10초간 증착한 결과 얇고 치밀하며 기공이 없는 SDC 박막이 형성되었음을 FESEM 분석을 통해 확인할 수 있었다.
The decrease of polarization resistance in cathode is the key point for intermediate temperature SOFC(Solid Oxide Fuel Cell). In this study, the Influence of Co substitution in B-site at perovskite PSCM (Pr0.3Sr0.7CoxMn(1-x)) was investigated. The PSCM series exhibits excellent MIEC(Mixed ionic Electronic Conductor) properties. The ASR(Area Specific Resistance) of PSCM3773 was $0.174{\Omega}cm^2\;at\;700^{\circ}C$. The activation energy of PSCM3773 was also lower than other compositions of PSCM. The ASR values were increased gradually during the thermal cycling test of PSCM37773 due to the delamination between electrolyte and cathode materials.
현재 중온의 고체산화물 연료전지를 위해 다양한 전해질에 대한 연구되었으며 1994년 Ishihara et al.에서 1074K의 온도에서 높은 이온전도도를 갖는 페록스카이 구조를 갖는 LSGM 물질을 발표하였다. Sr과 Mg을 도핑한 Lanthanum gallate는 이온전도도가 1073K에서 0.14S/cm로 YSZ의 5배로 높은 이온전도도를 갖고 있으며 산화환경에서부터 환원환경에서 화학적으로 안정한 특성을 갖고 있다. 또한 LSGM 전해질은 넓은 산소 농도범위에서 안정적인 특성을 갖는 장점을 갖고 있다. 그러나 LSGM은 가장 널리 사용되는 연료극의 Ni 촉매와 고온 소결시 상호확산현상에 의한 2차상을 생성시켜 성능 저감의 원인으로 그 해결방안이 요원한 실정이다. 이에 본 논문에서는 LSGM 전해질에 LSGM scaffold를 형성하고 형성된 scaffold에 연료극 촉매 solution을 infiltration 시켜 저온에서 anode를 형성하여 그 성능을 연구하였다.
Cobalt-free $La_xSr_{4-x}Fe_6O_{13}$ ($0{\leq}x{\leq}2$) oxide have been synthesized and investigated as a potential cathode material for solid oxide fuel cells (SOFCs). $Sr_4Fe_6O_{13}$ consists of alternating perovskite layers ($Sr_4Fe_2O_8$) containing iron cations in octahedral oxygen coordination and $Fe_4O_5$ layers where iron cations have 5-fold coordination of two types-square pyramids and trigonal bipyramids. Our preliminary electrochemical testes of pristine $Sr_4Fe_6O_{13}$ show a rather high area specific resistance ($0.47{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$) for ~20 ${\mu}m$ thick layers with CGO electrolyte. The electrochemical performances are improved by La addition up to x=1 ($La_1Sr_3Fe_6O_{13}$, $0.06{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$). In addition, thermal expansion coefficient (TEC) values of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ specimen demonstrated $15.1{\times}10^{-6}\;^{\circ}C^{-1}$ in the range of 25-900$^{\circ}C$, which provides good thermal expansion compatibility with the CGO electrolyte. An electrolyte supported (300-${\mu}m$-thick) single-cell configuration of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$/CGO/Ni-CGO delivered a maximum power density of 584 $mWcm^{-2}$ at $700^{\circ}C$. In addition, an anode supported single cell by YSZ electrolyte (10-${\mu}m$-thick) with a porous CGO interlayer between the cathode and the electrolyte to avoid undesired interfacial reactions exhibited 1,517 $mWcm^{-2}$ at $800^{\circ}C$. The unique composition of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ with low thermal expansion coefficient and higher electrochemical properties could be a good cathode candidate for intermediate temperature SOFCs with CGO and YSZ electrolyte.
한국에너지기술연구원에서는 중온 ($700{\sim}800^{\circ}C$) 작동용 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들을 개발했다. 연료극 지지체 평관형 셀은 Ni/YSZ 서밋 연료극 지지체 튜브, 8몰% $Y_2O_3$ stabilized $ZrO_2$ (YSZ) 전해질, $LaSrMnO_3$ (LSM)과 LSM-YSZ composite 및 $LaSrCoFeO_3(LSCF)$로 구성된 다중층 공기극으로 구성됐다. 제조된 연료극지지체 평관형 셀은 유도 브레이징 법에 의해 페리틱 (ferritic) 금속 캡에 접합됐고, 공기극의 전류집전을 위해 공기극 외부에 Ag 선 및 $La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSCo)$ paste를 이용했으며, 연료극의 전류집전은 Ni felt, wire, 그리고 paste를 이용했다. 단위 번들을 만들기 위한 연료극 지지체 평관형 셀의 반응 면적은 셀 당 $90\;cm^2$ 이었으며, 2개의 셀이 병렬로 연결되어 1개의 단위 번들이 됐고, 총 12개의 단위 번들이 직렬로 연결되어 스택을 구성한다. 공기 및 3%의 가습된 수소를 산화제 및 연료로 사용한 단위 번들의 운전 결과 최대 성능은 $800^{\circ}C$에서 $0.39\;W/cm^2$의 출력이 나타났다. 본 연구를 통해 연료극 지지체 평관형 SOFC 셀의 기본 기술과 KIER 만의 독특한 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들의 개념을 확립할 수 있었다.
Among the Ruddlesden-Popper series, $La_4Ni_3O_{10}$ has received widespread attention as a promising cathode material by reason of its favorable properties for realizing high performance of intermediate temperature solid oxide fuel cells (IT-SOFCs). The $La_4Ni_3O_{10}$ cathode is prepared using the facile sol-gel method by employing tri-blockcopolymer (F127) to obtain a single phase in a short sintering time. There are no reactions between the $La_4Ni_3O_{10}$ cathode and the $Ce_{0.9}Gd_{0.1}O_{2-\delta}$ (GDC) electrolyte upon sintering at $1000^{\circ}C$, indicating that the $La_4Ni_3O_{10}$ cathode has good chemical compatibility with the GDC electrolyte. The maximum electrical conductivity of $La_4Ni_3O_{10}$ reaches approximately 240 S $cm^{-1}$ at $100^{\circ}C$ and gradually decreases with increasing temperaturein air atmosphere. The area specific resistance value of $La_4Ni_3O_{10}$ composite with 40 wt% GDC is $0.435{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$. These data allow us to propose that the $La_4Ni_3O_{10}$-GDC composite cathode is a good candidate for IT-SOFC applications.
Lanthanum-based transition metal cations containing perovskites have emerged as potential catalysts for the intermediate-temperature (600-800℃) oxygen reduction reaction (ORR). Here, we report a facile acetylacetone-assisted combustion route for the synthesis of nanostructured La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF6428) cathodes for intermediate-temperature solid-oxide fuel cells (IT-SOFCs). The as-prepared powder was analyzed by thermogravimetry analysis-differential scanning calorimetry. The powder calcined at 800℃ was characterized by X-ray diffraction, scanning electrode microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and Brunauer-Emmett-Teller surface area measurements. It was found that the porosity of the air electrode significantly increased by utilizing the nanostructured LSCF6428 instead of commercial powder. The performance of a single cell fabricated with the nanostructured LSCF6428 cathode increased by 112%, from 0.4 to 0.85 W cm-2, at 700℃. Electrochemical impedance spectroscopy showed a considerable reduction in the area-specific resistance and activation energy from 133.5 to 61.5 kJ/mol, resulting in enhanced electrocatalytic activity toward ORR and overall cell performance.
Performance of micro scale intermediate temperature solid oxide fuel cell system has been successfully evaluated by computer simulation based on macro modeling. Two systems were studied in this work. The one is designed that the ceria-based electrolyte placed between composite electrodes and the other is designed that electrodes alternately placed on the electrolyte. The injected gas was composed of hydrogen and air. The polarization curve was obtained through a series of calculations for ohmic loss, activation loss and concentration loss. The calculation of each loss was based on the solving of mathematical model of multi physical-phenomena such as ion conduction, fluid dynamics and diffusion and convection by Finite Element Method (FEM). The performance characteristics of SOFC were quantitatively investigated for various structural parameters such as distance between electrodes and thickness of electrolyte.
The chemical states of oxygen on the surfaces of $Pr_{1-x}Sr_{x}CoO_{3}$ (x=0.5 and 0.7) oxide systems were investigated by X-ray photoelectron spectroscopy. Merged oxygen peaks of $Pr_{1-x}Sr_{x}CoO_{3}$ (x=0.5 and 0.7) oxides could be divided as five sub-peaks. These five sub-peaks could be defined as lattice oxygen ($O_{L}$). chemisorbed oxygen peaks ($O_{C}$) and hydroxyl condition oxygen peak ($O_{H}$). In case of the $Pr_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3}$ and $Pr_{0.3}Sr_{0.7}CoO_{3}$, the binding energy (BE) of oxygen lattice were located at same BE. However, the BE of chemisorbed oxygen peaks including oxygen vacancy shows different BE. Especially, it was found that BE of chemisorbed oxygen peaks was increased when more Sr were substituted. Comparing atomic percentages of oxygens of $Pr_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3}$ and $Pr_{0.3}Sr_{0.7}CoO_{3}$, the ratio of $Pr_{0.3}Sr_{0.7}CoO_{3}$ was higher than that of $Pr_{0.5}Sr_{0.5}CoO_{3}$. It showed more chemically adsorbed site including oxygen vacancies were existed in $Pr_{0.3}Sr_{0.7}CoO_{3}$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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