이온성 액체를 이용하여 질산 용액으로부터 Am(III)과 Eu(III)의 추출 거동을 조사하고 이온성 액체의 활용가능성을 살펴보았다. 이온성 액체로는 1-alkyl-3- methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide ([$C_nmim$][$Tf_2N$])을 사용하였고, n-octyl(phenyl) N,N-diisobutyl carbamoylmethyl phosphine oxide (CMPO)와 tri-n-butylphosphate (TBP)를 추출제로 사용하여, Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수를 질산농도, CMPO, TBP와 같은 변수들의 함수로서 측정하였다. 이온성 액체를 사용함으로써 기존의 n-doodecane (n-DD)과 비교하여 추출 효율이 현저히 증가하였다. 질산 용액의 농도가 높을수록 Am(III)과 Eu(III)의 추출률은 감소하였으며, Eu(III)의 추출률은 Am(III)보다 전반적으로 작았다. 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출 메카니즘은 n-DD와 같은 분자성 유기용매를 사용하는 경우와는 달리 양이온 교환 메카니즘에 의해 일어나는 것으로 판명되었다. 사용한 모든 이온성 액체에 대하여 Am(III)과 Eu(III)의 추출 분배계수는 CMPO의 농도가 높을수록 증가하고, CMPO 농도에 대한 추출 데이터의 직선 기울기 값은 약 3.0으로 이온성 액체를 이용한 Am(III)과 Eu(III)의 추출반응에서 3분자의 CMPO가 복합착물을 형성하는 것으로 나타났다.
원전 해체 공정 중 다량의 콘크리트 방사성 폐기물의 절단 과정에서 불가피하게 방사성 에어로졸이 생성된다. 방사성 에어로졸은 인체 호흡기 흡착에 의한 내부피폭을 유발하기 때문에 작업자의 방사선 방호를 위한 내부피폭평가가 필수적으로 시행되어야 한다. 그러나 실제 작업환경의 에어로졸 특성값을 사용하기에는 선행 연구가 미비하며 콘크리트에 포함된 방사성 핵종의 수가 많기 때문에 정확한 작업자 내부피폭평가를 위해서는 상당한 시간과 인력이 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 사전 연구된 콘크리트 에어로졸 특성값을 활용하여 원전 해체 전 절단 작업자의 내부 피폭량을 빠르게 예측할 수 있는 새로운 방법론을 제시하고자 한다. 본 연구팀은 콘크리트 절단 시 발생하는 사전 연구에서 발표된 에어로졸의 수농도 크기 분포데이터를 뉴턴-랩슨법을 이용하여 피폭평가 계산에 필요한 방사능중앙 공기중역학직경(Activity Median Aerodynamic Diameter)값으로 변환하였다. 또한 원전 정지 10년 후 비방사능 값을 ORIGEN code로 계산하였으며, 최종적으로 핵종별 예탁유효선량을 IMBA 프로그램을 이용하여 계산하였다. 핵종별 예탁유효선량값을 비교한 결과 152Eu에 의한 최대 예탁유효선량은 전체 선량값의 83.09%를 차지하고, 152Eu를 포함한 상위 5개 원소(152Eu, 154Eu, 60Co, 239Pu, 55Fe)의 경우 최대 99.63%를 차지함을 확인하였다. 따라서 원전 해체 전 콘크리트의 구성 원소 중 상위 5개 주요 원소 측정을 먼저 시행한다면 더 빠르고 원활한 방사능 피폭관리 및 해체 작업 안전성 평가가 가능할 것으로 판단된다.
기존의 확률론적 안전성 평가의 신뢰도 제고를 위하여 잘 알려진 입력 파라미터의 일반적인 분포에 새롭게 측정된 신뢰도 있는 데이터를 결합하여 사후분포를 구할 수 있는 베이지안 업데이팅 방법론을 제안하였다. 마코프체인 몬테 칼로 샘플링 기법의 알고리듬을 통한 GoldSim 모듈도 개발하였다. 복수의 입력 파라미터의 사전분포에 대해 연속적으로 사후분포를 구해낼 수 있는 베이지안 업데이팅이 가능하도록 개발된 이 모듈을 GoldSim 템플릿 형태의 기존의 GSTSPA 프로그램으로 이행하여 보다 신뢰도 있는 확률론적 방사성폐기물 처분 시스템 안전성 평가가 가능하도록 하였다. 이는 기존에 존재하는 사전분포의 일반적인 형태는 취하되 새롭게 얻어지는 실제 측정치나 전문가들의 의견을 기존의 분포에 적용하여 보다 더 높은 믿음을 갖는 입력 파라미터의 사후분포를 얻을 수 있게 한다. 균열암반 내 핵종 이동에 관련된 몇 개의 입력 파라미터의 사전분포의 세차례의 연속적 업데이팅을 통해 프로그램의 유용성도 예시하였다. 이 연구를 통하여 처분시스템과 같이 장기적 평가가 필요하고 넓은 모델링 지역을 가지며 측정된 입력자료가 부족한 경우 보다 더 믿음직한 방법으로 안전성 평가를 수행할 수 있는 것을 보였다.
고준위방사성폐기물의 처분은 고심도 암반내에 처분시스템을 구축하는 심층 처분방법이 고려된다. 심층 처분은 처분용기, 완충재, 뒷채움재, 근계암반의 설계 요소인 공학적방벽과 천연 방벽으로 구성된다. 공학적방벽 중에서 벤토나이트 완충재는 암반으로부터 유입되는 지하수 흐름을 최소화하고 핵종 유출을 저지하는 기능을 한다. 지하수 유입으로 인한 완충재의 수리전도도 특성 규명은 처분장 공학적방벽의 안정성 및 건전성에 대한 성능 평가에 있어 중요한 사안이다. 본 연구에서는 경주 벤토나이트를 이용하여 다양한 건조밀도와 온도 조건에 따라 포화 수리전도도 실험을 수행하였으며, 120개의 실험 결과를 다중 회귀 분석을 통해 수리전도도 추정 모델을 제시하였다. 실험 결과에서는 건조밀도가 커질수록 수리전도도가 감소하는 경향이 나타났다. 또한, 온도가 증가할수록 수리전도도가 증가하였다. 이러한 실험 결과들을 종합한 다중 회귀 분석 결과에서는 수리전도도 추정식의 결정계수(R2)가 0.93으로 높게 나타났다. 본 연구에서 제시된 수리전도도 추정식은 벤토나이트 완충재의 성능과 연관된 건조밀도와 온도의 영향을 고려하여 처분시스템의 공학적방벽 설계에 활용 될 것으로 판단된다.
해체 원전에서 총 폐기물의 약 70~80%에 해당하는 많은 양의 콘크리트 폐기물은 해체 폐기물의 대부분을 차지한다. 해체 시 발생된 콘크리트 폐기물은 핵종별 농도에 따라 규제해제 폐기물과 방사성폐기물로 정의할 수 있다. 따라서, 방사성 콘크리트 폐기물의 처분 비용을 저감하기 위하여 자체 처분 및 제한적 재활용을 위한 제염 작업의 수행이 중요하다. 그러므로 콘크리트 폐기물의 효율적인 제염 작업을 위해 내부 방사능 분포를 예측하는 것이 필수적이다. 본 연구는 원전 해체 시, 발생되는 콘크리트 폐기물의 내부 방사능 분포를 예측하기 위하여 다양한 컴프턴 영상 재구성 방법의 성능을 비교하였다. 다양한 컴프턴 영상 재구성 방법으로 단순 역투사(SBP), 필터 후 역투사(FBP), 최대우도 기댓값 최대화 방법(MLEM), 그리고 기존의 MLEM의 시스템 반응 함수에 에너지 정보가 결합되어 확률적으로 계산하는 최대우도 기댓값 최대화 방법(E-MLEM)이 사용되었다. 재구성된 영상을 획득한 후, 정량적인 분석 방법을 이용하여 재구성된 영상의 성능을 정량적으로 비교 및 평가하였다. MLEM 및 E-MLEM 영상 재구성 방법은 각각 재구성된 영상에서 높은 이미지 분해능과 신호 대 잡음비를 유지하는 데 있어 가장 좋은 성능을 보여주었다. 본 연구에서 도출된 결과들은 원자력 시설 해체 시 방사성 콘크리트 폐기물의 내부 방사능 분포를 예측하기 위한 수단으로 컴프턴 영상을 사용할 수 있는 가능성을 보여주었다.
자연환기는 처분장의 작업 환경 및 위생, 부유 방사성 핵종의 노출 등과 같은 안전문제에 있어 자연환기 자체만으로는 기계적 강제 환기에 비해서 덜 효과적이지만 처분장 내의 수분제거, 작업 환경 조성과 관련하여 라돈 (Rn) 가스의 희석과 같은 향후 처분장의 장기적 환경을 위해서는 중요한 역할을 할 수 있고, 환풍기와 같은 환기 설비를 이용해야하는 기계환기에 비해 경제적으로 매우 효과적 일수 있다. 본 논문에서는 지하 처분장의 건설 및 운영 기간동안 자연환경 조건에 따라 처분장에 스스로 생기는 자연 환기의 타당성에 대하여 기술하였다. 자연 동굴을 통한 자연환기 유사에 의해 밝혀진 증거들과, 수직갱을 갖는 산악 도로터널에서의 자연 환기 측정, 그리고 주어진 자연환기 압력에 의한 공기 발생량 계산 등을 통해서 자연 환기는 한국형 지하 방사성 폐기물 처분장에 잠재적으로 매우 유익함을 알 수 있다. 효과적으로 유도된 자연 환기는 방사성 폐기물 처분장 내에 발생하는 열과 습도, 그리고 라돈 가스를 제어하기에 경제적으로 좋은 방법이 될 수 있다. 자연환기를 통해 처분장의 전반적 열적 특성은 개선될 수 있고, 수분으로 포화된 공기는 효과적으로 건조되고 그 건조상태 유지 기간은 확장 될 수 있을 것이다.
우라늄 변환시설의 라군 슬러지에 함유된 질산염의 안정적 처리를 위해 물 첨가 용해를 실시한 뒤, 여과 케이크의 안정화 특성에 대하여 알아보았다. 물 용해에 의해 대부분의 질산염은 고농도 질산염 용액으로 제거되었으므로, 여과 케이크의 열분해는 $900^{\circ}C$에서 하나의 단계로 수행하였다. Muffle furnace를 이용하여 $900^{\circ}C$에서 5시간동안 여과 케이크의 열분해를 실시한 결과 라군 1 슬러지에 포함된 U은 $NaNO_3$의 열분해와 함께 $Na_{2}O{\cdot}2UO_3$의 형태로 안정화 되었다. 라군 2 열분해 잔류물의 경우에는 열분해 시 생성된 CaO가 냉각과정에서 수분과 반응하여 $Ca(OH)_2$로 전환되는 것을 TG/DTA 분석과 XRD 분석을 통해 확인할 수 있었지만, 처분장에서 대기중 노출이나 지하수의 침출 등에는 안정한 화합물로 알려져 있으므로, 특별한 첨가제의 첨가 없이 단순 열분해 후 처분이 가능할 것으로 판단된다.
원자력 시설의 해체 시 발생되는 다양한 종류의 폐기물 중에서 배관류를 재활용하거나 처분하기 위해서는 배관 내부의 정확한 방사선학적인 오염 특성의 평가가 선행되어야 한다. 그러나 기존의 측정법인 survey-meter를 이용한 오염도의 직접 측정은 배관 내부와 같은 국소지역의 오염 특성을 정확하게 평가할 수 없으며, 간접법을 이용한 표면오염도 측정의 경우도 시료채취의 어려움뿐만 아니라 시료채취 시 작업자의 오염 가능성이 있기 때문에 적용성에 많은 문제점이 있다. 본 연구에서는 Monte Carlo 모사기법을 이용해 직경이 작은 배관 내부의 베타선 오염도를 측정하기 위하여 플라스틱 섬광체를 모사하였으며, 모사 결과에서 베타선 에너지를 효율적으로 측정할 수 있는 최적의 플라스틱 섬광체 두께 및 형상을 도출할 수 있었다. 이 전사모사 결과를 바탕으로 섬광체의 가공 및 배관 내부에서의 검출기 이송 문제를 고려해 검출기를 제작하였으며 그 특성을 평가하였다. 그 결과 배관 내부의 오염도 측정에 적합한 검출기 성능을 확인하였고, 파이프 내부처럼 국소 지역의 방사선학적 오염 특성 평가를 위한 검출기 개발 가능성을 확인하였다.
원전에서 발생된 농축폐액 방사성폐기물로부터 $^{14}C$ 및 $^{3}H$를 분리 정량하기 위하여 potassium persulfate와 sulfuric acid의 산화제를 이용하는 산화증류법을 적용하였으며, $^{14}C$와 $^{3}H$는 각각 $^{14}CO_2$ 기체와 HTO 액체로 순차적으로 분리되었다. 분리된 $^{14}C$와 $^{3}H$는 액체섬광계수기를 이용하여 계수되었고, 소광효과를 보정하여 방사능을 측정하였다. 산화증류법을 검증하기 위하여 $^{14}C$ 방사성 표준물은 $Na_{2}^{14}CO_{3}$와 $^{14}C-alcohol$, 그리고 $^{14}C-toluene$의 3종류, 그리고 $^{3}H$ 방사성 표준물은 HTO가 이용되었다. 또한 산화되기 어려운 방향족 화합물 중 $^{14}C-toluene$을 대상으로 가장 최적의 산화 조건을 조사하고자 황산용액 농도에 따라 FT-IR 피크 변화를 평가하였다. 방사성표준시료의 경우와 동일한 방법으로 원전 농축폐액 시료로부터 $^{14}C$와 $^{3}H$를 분리 검출하였는데, 그 결과 회수율은 $^{14}C$와 $^{3}H$가 각각 $8.35{\sim}l.38{\times}10^3$ Bq/g와 $2.46{\times}10^2{\sim}1.40{\times}10^4$ Bq/g로 검출되었다.
본 논문은 국내 PWR 발전소에서 S/G tube 재질로 사용되고 있는 Inconel 600 및 690에 대한 부식 실험을 수행함으로써 작업자들의 주요 피폭원인 $^{58}Co,\;^{60}Co,\;^{51}Cr,\;^{54}Mn,\;^{59}Fe$의 생성량을 예측하고자 하였다. 이를 위해 Inconel 600 및 690 재질로 총 12개의 시편을 제작하여 실제 발전소의 운전조건과 유사하거나 가혹한 조건에서 전면 부식실험을 pH별로 20일씩 총 60일간 수행하였고, 실험 결과를 정량적으로 분석하기 위해 GDS(Glow Discharge Spectrometer) 장비를 사용하였다. GDS 장비를 이용하여 정량적으로 분석한 결과 pH 7 및 9에서는 Inconel 600이 Inconel 690에 비해 부식이 잘 되는 것으로 나타난 반면, pH 4에서는 Inconel 690이 부식이 더 잘 되는 것으로 평가되었다. 이러한 경향을 보이는 것은 과도상태의 영향이 과도하게 반영된 것에 기인한 것으로 비교적 정확한 결론을 도출하기 위해서는 장시간의 부식 실험을 수행함으로써 과도상태에 의한 영향을 최소화해야 할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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