Catalyst coated membrane [CCM] type and catalyst coated substrate [CCS] type of membrane electrode assembly [MEA] were manufactured and evaluated their performance. Degradation test were conducted to find the difference of long term stability in two types of MEA and the factor for performance degradation problem occurred. Performance degradation test of single cell in two different types of MEA were carried out when current density was $200mA/cm^{2}$. The degradation test had proceeded for 230 hours and performance degradation was checked by I-V curve and impedance measurement at regular intervals. Also, MEA before/after operation and changes of catalyst layer were characterized by SEM, TEM, and XRD. Maximum power density of CCM type was higher than that of CCS type. Meanwhile, an increase of particle size of catalyst and an increase of impedance resistance after long term operation were observed. In the case of using CCM type MEA, the performance was deteriorated 38% of initial performance. In the case of using CCS type MEA, the performance was deteriorated 43% of initial performance. In consideration of difference of initial performance, performance of CCM type is higher than that of CCS type but both types had similar problems during degradation test.
본 연구에서는 산화그래핀과 카본블랙의 혼합담체를 이용하여 내구성이 향상된 백금촉매를 폴리올법으로 제조하였다. 삼전극 순환전압전류법을 이용한 전기화학성능 측정결과 적절한 비율로 조절된 혼합담지체에 백금을 담지시켰을 경우 초기 성능 감소없이 장기내구성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 회전원판전극을 이용하여 산소환원반응을 수행한 결과 혼합담체에 담지된 백금촉매가 카본블랙 단일담체에 담지된 백금촉매보다 우수한 고유활성값을 나타내었다.
콜로이드 방법에 의해 은입자를 카본블랙에 담지시켜 알칼리형 연료전지의 산소극의 촉매로 사용하였다. $AgNO_3$와 $NaBH_4$의 혼합용액에 sodium dodecyl benzenesulfonate를 첨가하여 콜로이드 용액을 만들었고 이를 전기영동법으로 확인하였다. 입자크기에 대한 전극성능의 영향과 화학흡착을 고찰한 결과 $200{\AA}$의 촉매로 제조한 전극이 가장 우수하였으므로 이를 위해 계면활성제의 첨가효과, 담지시의 교반시간과 담체로 사용되는 카본의 분산성에 따른 은입자의 응집현상을 검토하였다. 열처리 효과에 의한 입자 크기의 증가를 고려할 때 계면활성제의 첨가량을 $10mg/{\ell}$으로 하고 9시간 교반하여 $100{\AA}$의 입자크기를 갖는 촉매를 제조한 뒤 이를 이용하여 전극을 제작하는 것이 가장 좋았다. 또한 카본블랙을 초음파 분산기로 분산시키는 경우 30초 이후에는 재응집현상이 일어남을 알 수 있었다.
대면적 ($150cm^2$) 막전극 접합체(MEA)를 사용하는 직접메탄올연료전지(DMFC)의 내구성과 관련하여, 장시간 운전에 따른 공기극의 열화 현상을 공기극면의 위치별로 고찰하였다. 500시간 동안 정전류 조건으로 운전한 대면적 MEA를 공기극 입구, 중간, 출구의 세 부분으로 분할 하여 각각의 MEA에 대한 성능을 관찰한 결과, 대면적 MEA 운전시 홍수 (flooding) 현상이 심했던 공기극 출구 쪽 MEA의 성능 저하가 두드러졌다. 이는 홍수 현상에 의한 촉매의 열화 및 GDL의 박리에 의한 것으로 판단된다. 이 중 특히 촉매의 열화 현상과 관련하여, 출구 방향으로 갈수록 촉매의 전기화학적 활성 면적의 감소가 관찰되나 이는 촉매 입자의 뭉침 (agglomeration) 현상에 의한 것이라기 보다는 촉매 입자의 용해 (dissolution)와 이동 (migration)으로 인한 촉매의 유실 때문인 것으로 판단된다. 전체적인 성능 감소 및 촉매의 열화 정도는 공기극의 홍수와 직접적인 비례관계가 있으며, 이를 해소하기 위한 물관리 기법 및 분리판 디자인의 개선이 요구된다.
고분자전해질형 연료전지에서 촉매의 활성을 증가시키기 위하여 기존에 사용되고 있는 백금과 전이금속인 chromium, nickel과의 합금을 제조하였다. XRD를 이용하여 합금의 구조가 $33^{\circ}$에서 superlattice line을 가지고 있는 것으로 보아 face centered cubic 구조를 가진 ordered alloy로 이루어졌다는 것을 알 수 있었다. 열처리 온도가 증가할수록 합금의 입자 크기는 증가하였으며, 결정 격자 상수는 감소하였다. 전지성능테스트, cyclic voltammogram 등을 통하여 mass activity, specific activity, Tafel slope, 개회로 전압을 측정한 결과, 합금촉매의 활성이 순수한 백금촉매보다 크게 향상되었음을 알 수 있었다.
Direct Methanol Fuel Cell, DMFC is a potential power source for portable IT application. DMFC works at low temperature ($<100^{\circ}C$) without fuel processing. Methanol has high energy density, fuel economy, and easiness to handle. This paper focuses high efficient catalyst to increase utilization in the electrode, new membrane reducing methanol crossover, new material parts, and optimization of system integration. Lightweight and small-sized DMFC based on new materials, efficient stack, and improved system control will be applied to the 50W prototype system for the notebook computer.
비백금계 코발트 전이금속 촉매를 탄소지지체에 담지한 뒤, 암모니아 분위기에서 $500^{\circ}C$에서 3시간 동안 열처리하는 과정을 통해 코발트 질화물 촉매를 제조했다. 제조된 촉매들의 구조와 형태를 각각 XRD, HE-TEM등을 통해 분석하였고, 전위 측정기를 이용한 CV, LSV 결과로부터 촉매의 전기화학적 산소 환원특성을 분석하여, 기존의 연료전지 양극 촉매로 사용되는 고가의 백금촉매를 대체하기 위한 비백금계로서의 가능성을 확인하였다.
This paper presents a three-dimensional, transient cold-start polymer electrolyte fuel cell (PEFC) model to numerically evaluate the effects of membrane electrode assembly (MEA) design and cell location in a PEFC stack on PEFC cold start behaviors. The cold-start simulations show that the end cell experiences significant heat loss to the sub-freezing ambient and thus finally cold-start failure due to considerable ice filling in the cathode catalyst layer. On the other hand, the middle cells in the stack successfully start from $-30^{\circ}C$ sub-freezing temperature due to rapid cell temperature rise owing to the efficient use of waste heat generated during the cold-start. In addition, the simulation results clearly indicate that the cathode catalyst layer (CL) composition and thickness have an substantial influence on PEFC cold-start behaviors while membrane thickness has limited effect mainly due to inefficient water absorption and transport capability at subzero temperatures.
The cell performance of direct formic acid fuel cell (DFAFC) having catalysts coated by electrospray was analyzed. Pd catalyst was used for the anode electrode and Pd catalyst loading amount and formic acid feed rate dependances of fuel cell performance were evaluated. When loading amount of Pd is in between 3mg/$cm^2$ and 7mg/$cm^2$ and formic acid feed rate is 5ml/min., 3mg/$cm^2$ sample showed better potential at 129 mA/$cm^2$ and power density due to difference in mass transfer limitation. However, when the feed rate is greater than 10ml/min., the opposite tendency was observed between 3mg/$cm^2$ and 7mg/$cm^2$ samples. The result was attributed to improvement in electrochemical reaction of the Pd. Based on the above results, In DFAFC including Pd catalyst that was coated by electrospray, 0.537V as the maximum potential at 129 mA/$cm^2$ was attained.
PEMFC(고분자 전해질 막 연료전지) cathode 촉매로 Pt-Co/C가 내구성 향상 때문에 최근에 많이 사용되는 추세이다. 연료전지에서 전극과 전해질은 상호 간에 성능과 내구성 면에서 밀접하게 영향을 준다. Pt/C 전극 촉매에서 Pt-Co/C로 대체되었을 때 고분자 전해질막의 전기화학적 내구성에 미치는 영향에 대해서 연구하였다. PEMFC 고분자막의 전기화학적 가속 열화 과정에서 Pt-Co/C MEA(막전극접합체)의 내구성이 Pt/C MEA 내구성보다 높았다. FER (불소유출속도)와 수소투과도를 분석한 결과 Pt-Co/C MEA의 고분자막 열화속도가 Pt/C MEA보다 낮음을 보였다. OCV(개회로전압) holding 과정에서 Pt-Co/C 전극의 활성면적 감소속도가 Pt/C 전극보다 낮고, 고분자막에 석출되는 Pt 양도 Pt-Co/C MEA가 Pt/C MEA보다 작았다. 고분자막 내부의 Pt는 라디칼을 생성해서 고분자막을 열화시킴으로 Pt 석출 속도가 높은 Pt/C MEA의 고분자막 열화속도가 높게 나타났다. Pt-Co/C 촉매를 사용하면 전극 내구성도 향상되고, 고분자막에 석출되는 Pt양도 감소해서 고분자막의 전기화학적 내구성을 향상시켰다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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