Various commercially available gas diffusion layers (GDLs) from different manufacturers were used to prepare an air electrode using $La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3$ perovskite (LSCP) as the catalyst for the oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER) in an alkaline solution. Various GDLs have different physical properties, such as porosity, conductivity, hydrophobicity, etc. The ORR and OER of the resulting cathode were electrochemically evaluated in an alkaline solution. The electrochemical properties of the resulting cathodes were slightly different when compared to the physical properties of GDLs. Pore structure and conductivity of GDLs had a prominent effect and their hydrophobicities had a minor effect on the electrochemical performances of cathodes for ORR and OER.
화석 연료 사용으로 인한 각종 환경오염의 정도가 심화됨에 따라 많은 국가에서 대체 에너지 개발을 위한 투자를 계속해서 진행하고 있다. 대체 에너지 중 하나인 PEMFC는 양극판, 전해질, 가스 확산 층, 전극 네 가지의 주요 구성요소로 이루어져 있다. 이 중 양극판, 가스 확산 층, 전극은 보편적으로 카본 블랙, 탄소 섬유 등의 탄소 재료를 사용하여 제조한다. 탄소 재료들은 공정비용이 비싸거나 부식 등의 단점이 존재하는데 이를 개선하기 위해 많은 분야에서 연구가 진행되고 있다. 본 논문은 이 세 가지 구성요소들의 단점을 개선하기 위하여 시행된 여러 연구결과들을 취합하여 과거부터 현재까지의 PEMFC에 어떤 문제점이 있었고 어떻게 개선되어 왔는지를 파악하여 PEMFC 연구 흐름을 파악한다.
고분자전해질 연료전지 (PEMFC)에 공기와 수소를 공급하고 개회로전압 (OCV) 상태에서 가습/건조를 반복하는 고분자막의 화학적/기계적 내구성 평가법이 사용되고 있다. 이 프로토콜에서 가습/건조가 반복되면 전압 상승/감소가 반복되어 전극 열화도 발생한다. 막 내구성이 우수한 경우 전압 변화 횟수가 증가해, 전극 열화에 의해 평가가 종료되어 원래 목적인 막 내구성 평가를 할 수 없는 문제가 발생하기도 한다. 본 연구에서는 미국 에너지부 (DOE)와 동일한 프로토콜을 사용하되 cathode 가스로 공기대신 산소를 사용하고 가습/건조시간과 유량도 증가시켜 막의 화학적/기계적 열화 속도를 증가시켜서 고분자막 내구 평가 시간을 단축시킴으로서 이와 같은 문제를 개선하고자 하였다. Nafion 211 막전극접합체(MEA) 내구성 평가를 공기 대신 산소를 사용해서 가속화도를 2.6배 증가시켜 2,300 사이클만에 평가 종료하였다. 본 프로토콜에 의해 고분자막도 가속 열화되고, 전극 촉매도 가속 열화되어 고분자막과 전극의 내구성을 동시에 평가할 수 있는 이점도 있었다.
백금촉매의 분산을 향상시키기 위하여 카본블랙의 표면처리, 용매, 계면활성제 및 초음파분산기에 따른 효과를 고찰하였다. 카본블랙을 산화처리하여 카본블랙 표면에 친수성기인 작용기들을 도입함으로써 작용기들이 염화백금산 이온의 anchorage center역할을 하여 이 염화백금산을 환원시킬 때 백금입자(이온)의 이동이나 성장을 억제시켜 미립화 시킬 수 있다고 생각되었다. 혼합용매, 계면활성제, 초음파분산기 등을 이용한 경우, 염화 백금산이온이 anchorage center 역할을 하고 있는 작용기들에 까지 잘 스며들어감으로써 백금촉매의 분산성이 향상됨을 알았다. 혼합용매에 초음파분산기를 사용하여 공기산화시킨 카본블랙에 백금촉매를 담지시킨 결과, 분산성이 가장 우수하였으며 입자크기는 $30A^{\circ}$ 이하로 미립화 되었다.
Direct alcohol fuel cells (DAFCs) have gained much attention as promising energy conversion devices due to their ability to utilize alcohol as a fuel source. In this regard, Molybdenum-based electrocatalysts (Mo-ECs) have emerged as a substitution for expensive Pt and Ru-based co-catalyst electrode materials in DAFCs, owing to their unique electrochemical properties useful for alcohol oxidation. The catalytic activity of Mo-ECs displays an increase in alcohol oxidation current density by several folds to 1000-2000 mA mgPt-1, compared to commercial Pt and PtRu catalysts of 10-100 mA mgPt-1. In addition, the methanol oxidation peak and onset potential have been significantly reduced by 100-200 mV and 0.5-0.6 V, respectively. The performance of Mo-ECs in both acidic and alkaline media has shown the potential to significantly reduce the Pt loading. This review aims to provide a comprehensive overview of the bifunctional mechanism involved in the oxidation of alcohols and factors affecting the electrocatalytic oxidation of alcohol, such as synthesis method, structural properties, and catalytic support materials. Furthermore, the challenges and prospects of Mo-ECs for DAFCs anode materials are discussed. This in-depth review serves as valuable insight toward enhancing the performance and efficiency of DAFC by employing Mo-ECs.
콜로이드법을 이용하여 인산형 연료전지에서 전극촉매로 사용되는 Pt/C 분말을 제조하였다. 이 때 환원제로 사용되는 $Na_2S_2O_4$ (sodium hydrosulfite)로부터 유입되는 황성분이 연료전지의 장기운전시 촉매독으로 작용하는 것으로 알려져 었다. 따라서 다음의 3가지 방법을 이용하여 황을 제거하였다. 첫 번째, 열처리에 의한 황의 제거시 온도가 올라갈수록 황의 제거 효과가 좋지만 너무 높은 온도에서는 백금입자의 크기가 성장하여 입자의 크기가 $50{\AA}$ 이상이 되면 전극성능이 감소하였다. 최적의 열처리 온도는 $400^{\circ}C$ 이었으며, 이 때의 백금입자의 크기는 $35{\sim}40{\AA}$였으며, 반전지 측정시 0.7V의 전압에서 $360mA/cm^2$의 전류밀도를 나타내었다. $400^{\circ}C$에서 1시간, 3시간, 5시간 동안 처리하였을 경우 백금입자의 크기는 변함이 없었고 황제거율은 각각 비슷하였다. 두 번째, 환원성 분위기의 도가니 속에서 열처리를 했을 경우 $900^{\circ}C$의 같은 온도에서 수소분위기에서의 열처리보다는 황의 제거율은 떨어지나 같은 온도에서 백금입자의 성장이 작아 상대적으로 좋은 전극성능을 보여 주었다. 세 번째, 용매추출의 경우에는 초기에 일부의 황을 제거할 수 있음을 확인하였고 이 때의 전극성능은 서로 비슷하였다.
본 논문에서는 연료전지 막전극접합체에서 막분리 및 염산침출법을 이용하여 백금과 루테늄을 침출하는 연구를 하였다. 증류수, 10 vol.% 부탄올 용액, 15 vol.% 양이온 계면활성제(Koremul-LN-7)를 이용하여 연료전지 막전극접합체의 전해질막과 확산층을 침지법으로 촉매입자의 분산 없이 분리하였다. 그리고 질산 또는 과산화수소를 산화제로 하고 사용하는 염산에 의해 분리된 가스확산층의 촉매에 함유된 백금과 루테늄 금속을 침출하는 연구를 하였다. 과산화수소를 산화제로 사용하였을 때 백금과 루테늄의 침출율이 더 높았으며 최적 조건은 $90^{\circ}C$에서 염산 농도 8 M, 과산화수소 첨가량 5 M, 침출시간 6시간이었다. 이 조건에서 백금의 침출률은 98%, 루테늄의 침출율은 71.5%였다.
본 연구에서는 비귀금속 촉매인 iron(II) phthalocyanine (FePc)와 cobalt tetramethoxyphenylporphyrin(CoTMPP)를 환원전극촉매로 이용하여 미생물연료전지의 연속운전을 진행하였다. 연속운전은 유기물 부하 (0.5~3 g COD/L/d)와 HRT (0.25~1 day)의 조건을 달리 운전하여 미생물연료전지의 성능을 평가하였다. 미생물연료전지의 전력밀도는 환원전극의 성능에 크게 영향을 받았으며, 최대전력밀도는 $3.3W/m^3$로 백금을 사용한 미생물연료전지에서 나타났다. 하지만, HRT의 조건을 달리 한 실험에서 FePc를 사용한 미생물연료전지가 백금을 사용한 미생물연료전지와 유사한 성능을 나타냈으며, 연속운전에서 백금 촉매를 대체할 수 있는 적합한 물질로 나타났다. 반면에 CoTMPP를 사용한 미생물연료전지는 연속운전에서 내부 저항의 급격한 증가로 전력밀도가 급격히 감소하였다.
This study is aimed to increase the activity of cathodic catalysts for PEMFCs(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells). we investigated the temperature effect of 20wt% Pt/C catalysts at five different temperatures. The catalysts were synthesized by using chemical reduction method. Before adding the formaldehyde as reducing agent, process was undergone for 2 hours at the room temperature (RT), $40^{\circ}C$, $60^{\circ}C$, $80^{\circ}C$ and $100^{\circ}C$, respectively. The performances of synthesize catalysts are compared. The electrochemical oxygen reduction reaction (ORR) was studied on 20wt% Pt/C catalysts by using a glassy carbon electrode through cyclic voltammetric curves (CV) in a 1M H2SO4 solution. The ORR specific activities of 20wt% Pt/C catalysts increased to give a relative ORR catalytic activity ordering of $80^{\circ}C$ > $100^{\circ}C$ > $60^{\circ}C$ > $40^{\circ}C$ > RT. Electrochemical active surface area (EAS) was calculated with cyclic voltammetry analysis. Prepared Pt/C (at $80^{\circ}C$, $100^{\circ}C$) catalysts has higher ESA than other catalysts. Physical characterization was made by using X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscope (TEM). The TEM images of the carbon supported platinum electrocatalysts ($80^{\circ}C$, $100^{\circ}C$) showed homogenous particle distribution with particle size of about 2~3.5 nm. We found that a higher reaction temperature resulted in more uniform particle distribution than lower reaction temperature and then the XRD results showed that the crystalline structure of the synthesized catalysts are seen FCC structure.
고분자전해질막은 전극 이외에 전기 화학 연료전지의 성능을 결정하는 중요한 요소이다. 고분자전해질막은 가스나 양성자 등의 작은 분자를 선택적으로 수송해야 한다. 고분자전해질막을 투과한 가스는 급속히 전기 화학적 환원을 발생시켜 음극 촉매의 열화를 유발하기 때문에 수소 장벽으로 작동해야 하며 가능한 한 빨리 양성자를 이동시켜야 한다. 지금까지 고분자전해질막의 수소 기체 투과도를 측정하는데 한정된 방법(예 : Constant volume/variable pressure (Time-lag)법)을 사용했다. 그러나 측정의 대부분은 고분자전해질막은 건조된 진공 하에서 이루어진다. 그렇지 않으면 얻어진 수소 투과도는 측정 오차가 커지는 원인이 되기 쉽다. 이 연구에서는 일반적으로 고분자전해질막으로 사용되는 Nafion212의 수소 가스 투과 특성을 온도와 습도가 동시에 제어되는 in-situ 측정 시스템을 이용하여 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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