In this study, molecular size distribution of natural organic matter (NOM) after ozonation was measured and its effect on adsorption capacity of activated carbon was investigated. According to the results, the molecular size of NOM was limitedly changed. Specifically, the molecular size of NOM between 5,000 to 10,000 Da were slightly decreased with increasing ozone doses. The adsorption capacity after ozonation was evaluated using Freundlich isotherm with ideal adsorbed solution theory (IAST) which simulated the multi components adsorption. Further, mini-column test was conducted. The Freundlich constant, K was reduced after ozonation and the non-adsorbable fraction was increased with ozonation. However, no correlation between K and ozone doses was found. The present study also agreed with the correlation between adsorption capacity and pore size characteristics of activated carbon.
본 연구에서는 입상 활성탄($8{\times}30mesh$, $1,578m^2/g$)을 사용하여 quinoline yellow 염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과, 평가된 Langmuir 식의 상수($R_L=0.0730{\sim}0.0854$)와 Freundlich 식의 상수(1/n = 0.2077~0.2268)로부터 입상 활성탄에 의해 quinoline yellow를 적절하게 흡착처리 할 수 있음을 알았고, Temkin 식의 상수(B = 15.759~21.014 J/mol)와 Dubinin-Radushkevich 식의 상수(E = 1.0508~1.1514 kJ/mol)로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 흡착공정은 입자내세공확산과 표면확산의 두단계로 진행됨을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(+35.03 kJ/mol)과 활성화에너지값(+35.137 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(+134.38 J/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었고, 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 quinoline yellow의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
중금속 제거를 위한 조류 Spirulina platensis의 생물흡착 특성에 관해 연구하기 위하여, 조류 균체와 Ca-alginate를 이용하여 조류를 고정화한 고정체에 대하여 각각 회분식반응기에서 Pb와 Cu의 제거 실험을 하였다. Spirulina platensis 균체에 의한 Pb와 Cu의 생물흡착은 20분 이내에 흡착평형에 도달하였다. Pb와 Cu의 흡착량은 초기 농도가 증가하거나 용액의 pH가 높아짐에 따라 증가하여, pH 4.5$\sim$5.0에서 최적 조건을 나타내었다. Pb 혹은 Cu의 농도가 200 mg/L일 때, Spirulina platensis의 단위 무게당 흡착된 Pb와 Cu의 최대 흡착량은 각각 86.43과 57.02 mg/g이었으며, 이는 같은 조건에서 활성탄보다 1.94와 1.48배 높은 값이다. Spirulina platensis 균체에 의한 Pb와 Cu의 흡착특성은 Freundlich와 Langmuir 흡착등온식에 의해 잘 해석되었으며, Langmuir 흡착등온식에 의해 구한 흡착제 단위 무게당 흡착되는 Pb 혹은 Cu의 최대 흡착량($q_{max}$)은 각각 95.24와 62.50 mg/g이었다. Sp. platensis 균체에 대한 FT-IR 분석결과 여러 가지의 기능기들을 확인하였고, 이러한 기능기들이 수용액상에서 금속 이온과 반응할 수 있다. 조류 Spirulina platensis를 Ca-alginate를 이용하여 고정화한 고정체에 의한 Pb와 Cu의 생물흡착의 경우, 40분 정도에 흡착평형에 도달하여 균체에 의한 경우에 비하여 약간의 확산제한이 관찰되었다.
본 연구에서는 소나무 종류인 Pinus densiflora로부터 채취한 수피를 이용하여 수용액으로부터 구리 제거를 위한 회분식 흡착 실험을 수행하였다. 구리 흡착에 수피의 화학적 처리가 미치는 효과를 알아보기 위해 1 N 수산화나트륨(NaOH)과 1 N 염산(HCl)을 이용하여 전처리하였다. 구리 농도가 100 mg/L이고 pH가 $3\sim6$인 수용액에서 수산화나트륨(NaOH)을 이용한 수피의 화학적 전처리는 구리의 흡착량을 $139\sim184%$ 정도 증가시키는 효과를 나타냈으나, 염산(HCl)을 이용한 수피의 전처리는 구리의 흡착량을 $37\sim42%$ 정도 감소시키는 효과를 나타냈다. 대체적으로 수피에 의한 구리 흡착은 pH $5\sim6$에서 최대 흡착량을 나타내기는 하였으나, 주어진 pH 범위내에서 수용액의 pH가 구리 흡착에 미치는 효과는 크지 않았다. 수피의 구리 흡착은 유사 2차 동역학 모델로 설명이 가능하였으며, 수산화나트륨(NaOH)으로 전처리한 수피의 경우 초기 농도가 100 mg/L에서 2배로 증가함에 따라 유사 2차 동역학 모델식으로부터 계산된 흡착량$(q_e)$은 6.58 mg/g에서 12.77 mg/g로 증가한 반면에 속도 상수$(k_2)$는 0.284 g/mg/min에서 0.014 g/mg/min으로 감소하였다. 수피의 구리 흡착특성은 Langmuir와 Freundlich 등온식에 의해 모두 잘 표현되는 것으로 나타났다. 수피에 존재하는 카르복실산(carboxylic acid, RCOOH)이 구리 이온의 흡착에 관여하는 것이 확인되었으며, 특히 수산화나트륨을 이용하여 전처리한 수피에서 나타나는 구리의 높은 흡착효율은 수피에 존재한 에스테르(ester) 화합물과 카르복실산(carboxylic acid) 화합물이 가수분해되어 생성된 카르복실산 염(sodium carboxylate) 때문인 것으로 판단되었다.
Eosin Y는 식용색소와 염료로 사용되지만 유해한 독성 물질이다. 본 연구에서는 입상활성탄에 의한 eosin Y의 흡착특성을 조사하였다. 활성탄의 양을 고정한 상태에서 초기농도, 접촉시간, pH 및 흡착온도 등이 eosin Y의 흡착에 미치는 영향을 회분식 빛 흡착칼럼실험을 통하여 연구하였다. Eosin Y에 대한 활성탄의 흡착능은 pH 조절에 의해 크게 개선되었으며, pH=3에서 초기농도 10 mg/L의 99%를 제거할 수 있었다. 회분식 흡착실험을 통해 흡착등온선을 구한 결과 eosin Y의 흡착평형관계는 293~333K 범위에서 Freundlich식이 잘 적용되었다. 흡착등온식으로 부터 평가된 k와 ${\beta}$값은 각각 19.56~134.62, 0.442~0.678이었다. 고정층의 운전조건이 파괴곡선에 미치는 영향을 조사하였다. 층높이 3 cm, 유속 2 g/min에서 eosin Y의 유입농도가 10 mg/L에서 30 mg/L로 증가함에 따라 파괴시간은 470분에서 268분으로 감소하였으며, 층높이 3 cm, 유입농도 10 mg/L에서 eosin Y의 초기유속이 l 에서 3 g/min로 증가함에 따라 파괴시간은 272분에서 140분으로 감소하였다. 또한 층높이가 증가함에 따라 파괴시간도 증가하였는데, 흡착대의 길이는 비슷한 양상을 나타냈다.
제주의 농업폐기물인 감귤박으로 제조한 활성탄(WCAC)을 수용액 중의항생제 dimetridazole (DMZ)를 제거하기 위해 사용하였다. WCAC에의한 DMZ의 흡착을 접촉시간, WCAC의 투여량, WCAC의 입자크기, 온도, pH 및 DMZ 농도와 같은 다양한 조건하에서 연구하였다. DMZ의 흡착량은 온도가 증가하고 입자크기가 감소함에 따라 증가하였다. 또한, pH 4 이상에서는 DMZ의 흡착량이 거의 일정하게 유지되었지만, pH 4 이하에서는 감소하는 경향을 보였다. 흡착등온 결과를 Langmuir, Freundlich, Redlich-Peterson 및 Duinin-Radushkevich (D-R) 등온 모델식에 적용하여 검토한 결과 Redlich-Peterson 등온 모델식에 의해 가장 잘 설명되었다. 흡착속도는 유사 2차 속도 모델에 잘 적용될 수 있었으며, 입자 내 확산 모델의 결과로부터 흡착 과정 동안 막 확산과 입자 내 확산이 동시에 일어나는 것을 알 수 있었다. 열역학적 파라미터는 WCAC에 대한 DMZ의 흡착반응은 흡열반응이고 자발적인 과정으로 진행된다는 것을 나타내었다. 실험결과는 WCAC가 항생제 DMZ를 제거하는데 있어서 값싸고 유용한 흡착제가 될 수 있다는 것을 보여주었다.
본 연구에서는 활성탄과 제올라이트 13X에 대한 벤젠, 톨루엔 및 자일렌 증기의 기체 흡착평형과 입자내부의 확산 특성을 조사하였다. 압력 범위 0.01~0.07 bar 사이에서 흡착온도를 각각 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K로 변화시키면서 정적흡착실험을 수행하였다. 흡착평형은 Langmuir, Freundlich 및 Toth 흡착등온식을 적용하여 해석하였다. 그 결과 표준편차는 Langmuir 식과 Toth 식에서 낮았으며, Freundlich 식에서 표준편차가 가장 컸다. Langmuir 상수를 Arrhenius 식의 형태로 표현하여 구한 흡착에너지는 5.26~31.0 kJ/mol 정도로 물리흡착의 특성을 나타냈다. 흡착제에 따른 흡착질의 최대 흡착량은 활성탄의 경우 벤젠, 톨루엔, 자일렌으로 갈수록 최대 흡착량이 감소했으며, 제올라이트 13X의 경우 활성탄과는 반대로 최대 흡착량이 자일렌에서 가장 크고 벤젠에서 가장 작게 나타났다. 벤젠, 톨루엔 및 자일렌 증기의 유효확산계수는 약 $10^{-5}{\sim}10^{-4}cm^2/s$ 정도로 나타났으며, 압력이 증가함에 따라 값이 작아지고 온도가 증가함에 따라 값이 커지는 경향을 보였다. 온도와 압력의 변화에 따른 유효확산계수의 변화는 활성탄보다 제올라이트 13X에서 민감하게 나타났다. 따라서 압력 변동이 급격하게 발생하는 흡착공정에서 제올라이트 13X를 사용할 경우 정밀한 동적거동 예측을 위해서는 확산계수를 압력에 대한 함수로 표현하는 것이 필요하다.
본 연구에서는 바이오폴리머의 일종인 베타글루칸을 구연산과 교차결합하여 수용액 내에서 불용성인 흡착제(crosslinked β-glucan, CBG)롤 제조하였으며, FTIR과 SEM-EDX를 이용하여 CBG의 특성평가와 납과 구리 흡착특성을 파악하기 위한 pH에 따른 흡착량 변화, 흡착속도, 등온흡착 실험을 진행하였다. 특성평가 결과, 베타글루칸과 구연산의 교차결합 메커니즘을 파악하였으며, CBG 표면에서의 납과 구리 흡착을 확인하였다. 수용액 pH에 의한 흡착량 변화 실험에서는 pH 6에서 가장 높은 납과 구리 흡착량을 보였으며, pH 3이하에서는 급격한 감소를 보였다. 또한 흡착속도 실험 결과 CBG에 의한 납과 구리 흡착은 유사 2차 반응속도식과 내부확산식을 따르는 것을 확인하였고, 등온흡착 실험에서는 Langmuir식을 따라 납과 구리 최대흡착량이 각각 59.70, 23.44 mg/g임을 확인하였다. 본 연구에서는 구연산을 이용하여 베타글루칸을 수용액 내 흡착제로 이용하는 방법을 제시하고자 하였으며, 연구결과에 따라 CBG는향후 친환경적인 중금속 흡착제로서의 적용이 가능할 것으로 판단된다.
활성탄 흡착제(Calgon co.)에 대하여 수소, 메탄 그리고 에틸렌의 단일성분 흡착평형과 이들의 혼합가스의 흡착평형을 정적부피법으로 293.15 K, 303.15 K 그리고 313.15 K의 온도와 18 atm의 압력 이하에서 측정하였다. 순수 기체의 흡착등온선을 이용하여 혼합성분의 흡착평형을 예측하였고 실험데이터와 비교하였다. 사용한 모델식은 확대 Langmuir 모델, 확대 Langmuir-Freundlich 모델, 이상 흡착 용액 이론 그리고 빈자리 용액 모델이다. 모델식들은 비교적 정확한 예측치를 보였으며, 이 중 확대 L-F 모델이 혼합 기체의 흡착평형을 다른 모델식보다 좋은 예측결과를 보여줬다.
이 연구에서는 CO2 가스의 흡착 분리를 위해 현무암 기반 제올라이트에 키토산 수용액을 함침하여 키토산/제올라이트 복합체를 제조하였다. 제조한 복합체의 물리화학적 특성은 SEM, 질소 흡착, FT-IR, TGA, XPS로 분석하였다. 또한 부피식 흡착장치를 이용하여 복합체의 CO2와 N2 흡착량을 298 K에서 측정하고 그 결과를 흡착등온식(Langmuir, Freundlich, Sips)과 흡착에너지 분포함수(AED)로 조사하였다. 복합흡착제의 CO2 흡착량은 키토산과 제올라이트의 구조적 특성과 복합체 표면에 새롭게 형성된 원소인 N/C와 Al/(Si + Al)의 비율에 상관관계가 있었다. 그리고 CO2/N2 분리 선택도는 Langmuir 흡착등온식과 이상흡착용액이론(IAST)을 이용하여 혼합물 조성이 15 V : 85 V, 50 V : 50 V, 85 V : 15 V인 조건에서 비교하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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