CO2 electroreduction is considered as a means to overcome climate change by converting CO2 into value-added chemicals and liquid fuels. Although numerous researchers have screened versatile metal for the use of electrodes, and looked into the reaction mechanism, it is still required to develop highly enhanced electrocatalyst for CO2 reduction to reach beyond lab-scale. Plasma treatment applying onto the surface of meal electrodes could improve activity, selectivity and stability of the electrocatalysts. This review highlights the effect of plasma pretreatment, and provides insight to design suitable CO2 electrocatalyst.
Hoeun Seong;Jinhee Kim;Kiyoung Chang;Hyun-woo Kim;Woojun Choi;Dongil Lee
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제14권3호
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pp.243-251
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2023
Developing oxygen evolution reaction (OER) electrocatalysts is essential to accomplish viable CO2 and water electrolysis. Herein, we report the fabrication and OER performance of Ni-foam (NF)-immobilized Ni6 nanoclusters (NCs) (Ni6/NF) prepared by a dip-coating process. The Ni6/NF electrode exhibited a high current density of 500 mA/cm2 for the OER at an overpotential as low as 0.39 V. Ni6/NF exhibited high durability in an alkaline solution without corrosion. Electrokinetic studies revealed that OER can be easily initiated on Ni6 NC with fast electron-transfer rates. Finally, we demonstrated stable CO2-to-CO electroreduction using an NC-based zero-gap CO2 electrolyzer operated at a current density of 100 mA/cm2 and a full-cell potential of 2.0 V for 12 h.
Co(II), Ni(II), Cu(II) 및 Mn(II)의 네자리 Schiff base 전이금속 화합물들이 첨가된 1.5 M $LiAlCl_4/SOCl_2$ 전해질 용액에서 $SOCl_2$에 관한 전기 화학적 환원 반응을 조사하였다. 이들 전이 금속(II) 착물들은 먼저 전극 표면에 흡착된 후 촉매로써 작용하였으며, 각각의 전이 금속(II) 착물들의 촉매 화합물에 대해 $SOCl_2$를 환원시킬 수 있는 최적 조건의 농도를 나타냈다. 촉매가 첨가된 전해질 용액에서 $SOCl_2$의 환원 반응에 대한 환원 전류는 최고 150% 정도 증가하였다. 주사 속도가 증가함에 따라 $SOCl_2$의 환원 전류는 증가하였고 환원 전위는 음 전위 방향으로 이동되었으며, $SOCl_2$의 환원 과정은 확산 지배적인 반응으로 진행되었다.
Electrospun $LaCoO_3$ perovskite nanofibers were produced for the air electrode in Zn-air rechargeable batteries using electrospinning technique with sequential calcination. The final calcination temperature was varied from 500 to $800^{\circ}C$ in order to determine its effect on the physical and electrochemical properties of the prepared $LaCoO_3$ perovskite nanofibers. The surface area of the electrospun $LaCoO_3$ perovskite nanofibers were observed to decrease with increasing final calcination temperature. Electrospun $LaCoO_3$ perovskite nanofibers calcined with final calcination temperature of $700^{\circ}C$ had the best electrocatalytic activity among the prepared perovskite nanofibers.
An amperometric immunosensor for the determination of rabbit IgG is proposed. The immunoassay utilizes a screen-printed carbon electrode on which osmium redox polymer is electrodeposited. This immunoassay detects 0.1 ng/ml of rabbit IgG, which is ${\sim}10^2$ fold higher than the most sensitive enzyme amplified amperometric immunoassay. The assay utilizes a screen-printed carbon electrode which was pre-coated by a co-electrodeposited film of an electron conducting redox hydrogel and a rabbit IgG. The rabbit IgG in the electron conducting film conjugates captures, when present, the anti-rabbit IgG. The captured anti-rabbit-IgG is labeled with horseradish peroxidase (HRP) which catalyzes the two-electron reduction of $H_2O_2$ to water. Because the redox hydrogel electrically connects HRP reaction centers to the electrode, completion of the sandwich converts the film from non-electrocatalytic to electro-catalytic for the reduction of $H_2O_2$ to $H_2O$ when the electrode is poised at 200 mV vs. Ag/AgCl.
Recently, enormous research efforts have been focused on the development of non-precious catalysts to replace Pt for electrocatalytic oxygen reduction reaction (ORR), and to reduce the cost of proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs). In recent years, heteroatom (N, B, and P) doped carbon nanostructures have been received enormous importance as a non-precious electrode materials for oxygen reduction. Doping of foreign atom into carbon is able to modify electronic properties of carbon materials. In this study, nitrogen and boron doped carbon nanostructures were synthesized by using a facile and cost-effective thermal annealing route and prepared nanostructures were used as a non-precious electrocatalysts for the ORR in alkaline electrolyte. The nitrogen doped carbon nanocapsules (NCNCs) exhibited higher activity than that of a commercial Pt/C catalyst, excellent stability and resistance to methanol oxidation. The boron-doped carbon nanostructure (BC) prepared at $900^{\circ}C$ showed higher ORR activity than BCs prepared lower temperature (800, $700^{\circ}C$). The heteroatom doped carbon nanomaterials could be promising candidates as a metal-free catalysts for ORR in the PEMFCs.
본 연구에서는 산화그래핀과 카본블랙의 혼합담체를 이용하여 내구성이 향상된 백금촉매를 폴리올법으로 제조하였다. 삼전극 순환전압전류법을 이용한 전기화학성능 측정결과 적절한 비율로 조절된 혼합담지체에 백금을 담지시켰을 경우 초기 성능 감소없이 장기내구성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 회전원판전극을 이용하여 산소환원반응을 수행한 결과 혼합담체에 담지된 백금촉매가 카본블랙 단일담체에 담지된 백금촉매보다 우수한 고유활성값을 나타내었다.
The water soluble redox polymer, poly(N-vinylimidazole) complexed with Os(4,4'-dichloro-2,2'-bipyridine)$_2Cl]^+$ (PVI-[Os(dCl-bpy)$_2Cl]^+$), was electrodeposited on the surface of a glassy carbon electrode by applying cycles of alternating square wave potentials between 0.2 V (2 s) and 0.7 V (2 s) to the electrode in a solution containing the redox polymer. The coordinating anionic ligand, $Cl^-$ of the osmium complex, became labile in the reduced state of the complex and was substituted by the imidazole of the PVI chain. The ligand substitution reactions resulted in crosslinking between the PVI chains, which made the redox polymer water insoluble and caused it to be deposited on the electrode surface. The deposited film was still electrically conducting and the continuous electrodeposition of the redox polymer was possible. When cycles of square wave potentials were applied to the electrode in a solution of bilirubin oxidase and the redox polymer, the enzyme was co-electrodeposited with the redox polymer, because the enzymes could be bound to the metal complexes through the ligand exchange reactions. The electrode with the film of the PVI-[Os(dCl-bpy)$_2Cl]^+$ redox polymer and the co-electrodeposited bilirubin oxidase was employed for the reduction of $O_2$ and a large increase of the currents was observed due to the electrocatalytic $O_2$ reduction with a half wave potential at 0.42 V vs. Ag/AgCl.
The development of non-precious metal based electrocatalysts is highly desired for the oxygen reduction reaction (ORR) as alternates to noble metal based ORR electrocatalysts. Herein, we report mononulcear copper(II) complex $[CuLbpy]ClO_4$ (L=4-[(2-hydroxyphenylimino)methyl]benzoic acid) containing poly(allylamine.HCl) polymer (PAlACuLbpy) as an electrocatalyst for oxygen reduction reaction (ORR). PAlACuLbpy was mixed with poly(acrylic acid) and tetraethylortho silicate to prepare a composite and then deposited on the screen printed electrode surface. The modified electrode (PAlACuLbpy/PCE) is highly stable and showed a quasi-reversible redox behavior with $E_{1/2}=-0.2V$ vs. Ag/AgCl(3 M KCl) in 0.1 M phosphate buffer at pH 7 under argon atmosphere. PAlACuLbpy/PCE exhibited a remarkable ORR activity with an onset potential of -0.1 V vs Ag/AgCl in 0.1 M PB (pH 7) in the presence of oxygen. The kinetics for ORR was studied by rotating disk voltammetry in neutral aqueous medium and the results indicated that the number of electrons involving in the ORR is four and the conversion products are water and hydrogen peroxide.
To design the practical core-shell electrocatalysts, combination of core and shell materials is important to meet catalytic activity and durability target. In general, Pd is considered as a good core material due to its best activity caused by strain/ligand effect. Preparing Pd nanoparticles can be a starting point in fabricating core-shell type electrocatalysts, much simplified Pd preparing process is suggested by using carbon monoxide (CO) as a reducing agent and/or capping agent. The solvent composition and reaction temperature can control to nanosheet, tetrahedron, and sphere without using additional stabilizer. Among them, Pd nanosheet which has mainly (111) plane showed about 3 times higher electrocatalytic activity for oxygen reduction reaction (ORR) to the spherical Pd nanoparticles. The enhanced ORR activity of Pd nanosheets can be attributed to the exposure of Pd (111) surface and the high electrochemical surface area. Therefore, we demonstrated that the shape of Pd nanomaterials is easily controlled via a facile reduction method using CO, and (111) plane-oriented Pd nanosheets can be a promising ORR catalysts and core material for polymer electrolyte fuel cells (PEFCs).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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