가압 경수로형 원자로에서 발생하는 증발기 저부 폐액에서의 Cs-137의 용출에 대한 실험을 수행하였다. IAEA에 의해 제안된 용출실험 방법에 근거를 두고, ANS 방법의 일부를 채용하였다. 용출에 영향을 미치는 여러 인자들로서, 시료채취방법, 양생온도, 양생기간, 용출액 온도, Vermiculite 첨가와 체적 대 표면적비 등이 고려되었다. 준 무한 격판(Semi-infinite Slab)에 대한 확산 모델은 4주간 경화된 시료의 실험치와 좋은 일치를 보이고 있다. 4주간 $25^{\circ}C$에서 양생된 시료의 표면적 확산 계수는 $1.20{\sim}1.47{\times}10^{-11}cm^2/sec$가 됨을 확인했으며, 이 계수에 의해 Cs-137의 장기 용출을 예측을 유한 격판 근사(Finite-slab Approximation) 방법을 이용하여 수행하였다. 또한, 계산 결과로부터 Cs-137은 용출 개시후 약 25년이 되면 초기량의 0.66%인 최대치가 되며 100년 후에는 약 0.25%가 잔류한다.
논의 방사능 오염시 환경영향 평가 및 방사능으로 부터의 농업환경 보전대책 수립에 필요한 기초자료를 제공하기 위하여 온실내에 장치한 lysimeter의 담수 표면에 벼의 이식전 한 시기 및 이식후 다섯 시기에 $^{54}Mn$, $^{60}Co$, $^{85}Sr$, $^{137}Cs$의 혼합용액을 처리한 후 토양 삼투수중 핵종 농도의 시간 경과에 따른 변화를 추적하고 재배기간중의 용탈율을 측정하였다. 또한 염화칼리와 소석회의 동시첨가가 방사성 핵종의 용탈에 미치는 영향을 조사하였다. 본 실험의 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 토양삼투수내 방사성 핵종의 농도는 대체로 $^{85}Sr$ > $^{54}Mn$ > $^{60}Co$ > $^{137}Cs$의 순이었으며 최고농도에 도달하는 시간은 $^{137}Cs$이 1주일 이내로 가장 빨랐고 $^{54}Mn$와 $^{85}Sr$가 비교적 늦어 처리시기에 따라서는 중간낙수 전까지 계속 증가하였다. 2. 이식 후 47일(7월 13일)에 실시한 중간낙수에 의해 토양삼투수중 $^{54}Mn$ 농도는 처리시기에 따라 $1/30{\sim}1/180$로 감소하여 가장 크게 감소하였고 $^{60}Co$, $^{137}Cs$, $^{85}Sr$의 경우는 각각 $1/3{\sim}l/75$, $1/3{\sim}1/6$ 및 $1/2{\sim}1/4$로 감소하였다. 중간낙수 이후 $^{54}Mn$의 삼투수중 농도는 계속 증가하는 경향이었으나 $^{137}Cs$의 경우는 서서히 감소하는 경향이었다. 3. 방사성 핵종의 용탈율은 $^{85}Sr$ > $^{54}Mn$ > $^{60}Co$ > $^{137}Cs$의 순으로 처리시기에 따라 $^{85}Sr$는 $1.4{\sim}14.4%$, $^{54}Mn$는 $0.09{\sim}6.2%$, $^{60}Co$은 $0.009{\sim}0.9%$, $^{137}Cs$은 $0.002{\sim}0.06%$의 범위였다. 네 핵종 모두 가장 높은 용탈율을 보인 것은 이식후 40일(7월 6일) 처리에서였다. 4. 이식후 13일 방사성 핵종 처리후 10a당 각각 83kg 및 200kg 수준의 염화칼리와 소석회의 동시살포에 의해 $^{54}Mn$, $^{60}Co$, $^{85}Sr$, $^{137}Cs$의 용탈율은 각각 9배, 85배, 4배 및 9배 정도 증가하였다.
$H_2SO_4$과 Citric acid 은 다른 화학물질보다 토양으로부터 $^{137}Cs$의 추출효율이 높았다. 오래 저장된 방사능오염 토양으로부터 $^{137}Cs$ 제거효율을 높이기 위해 동전기방법에 의한 토양복원 실험 시 $H_2SO_4$과 citric acid를 첨가제로 사용했다. 실험 컬럼으로부터 방출된 방출수의 평균속도는 $2.0{\times}10^{-2}$cm/min이고, 10일 동안 방출된 토양폐액의 부피는 3.6 Pore Volume이다. 10일간 컬럼 내의 $^{137}Cs$의 제거효율이 54%이었다. 한편, 개발된 모델에 의해 계산된 잔류농도 예측 값은 실험으로부터 구한 결과와 거의 일치했다.
감마핵종분석을 통하여 깊이에 따른 Cs-137의 농도 분포를 조사함으로써 전라남도 해남군 화원면 소재 산수저수지에서의 연간 퇴적률, 퇴적물의 총량 및 유역에서의 추정토양유실량을 정량적으로 밝히고자 수행한 본 연구의 결과는 다음과 같다. -퇴사는 대부분 미사 크기의 입자로 구성되었고 퇴사의 pH, 유기물함량, CEC 및 치환성양이온함량은 우리나라 밭토양 및 저수지 상류지역 경작지 평균과 비슷한 수준이었으나 유효인산함량은 우리나라 밭토양 및 저수지 상류지역 경작지 평균보다 매우 낮았다. -시료채취지점에 따라 Cs-137은 $15{\sim}60\;cm$ 깊이까지 분포하였으며, $920.0{\sim}8928.4\;Bq$$m^{-2}$의 농도 분포를 보였다. -1963/64년부터 1994년까지 이 저수지의 연간 퇴적률은 1.56 cm $yr^{-1}$였고, 퇴적량은 $166530\;m^3$이었다. -저수지 유역에서 고르게 유실이 일어났다고 가정할 때 전체 면적에서 연평균 2 mm 두께의 토양이 유실되었으며, 무게로는 ha당 25 ton의 토양이 유실 되었다.
Park, Chan Woo;Kim, Ilgook;Yoon, In-Ho;Yang, Hee-Man;Seo, Bum-Kyung
방사성폐기물학회지
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제19권1호
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pp.39-49
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2021
The behaviors of various desorption agents were investigated during the desorption of cesium (Cs) from samples of clay minerals and actual soil. Results showed that polymeric cation exchange agents (polyethyleneimine (PEI)) efficiently desorbed Cs from expandable montmorillonite, whereas acidic desorption solutions containing HCl or PEI removed considerable Cs from hydrobiotite. However, most desorption agents could desorb only 54% of Cs from illite because of Cs's specific adsorption to selective adsorption sites. Cs desorption from an actual soil sample containing Cs-selective clay mineral illite (< 200 ㎛) and extracted from near South Korea's Kori Nuclear Power Plant was also investigated. Considerable adsorbed 137Cs was expected to be located at Cs-selective sites when the 137Cs loading was much lower than the sample's cation exchange capacity. At this low 137Cs loading, the total Cs amount desorbed by repeated washing varied by desorption agent in the order HCl > PEI > NH4+, and the highest Cs desorption amount achieved using HCl was 83%. Unlike other desorption agents with only cation exchange capabilities, HCl can attack minerals and induce dissolution of metallic elements. HCl's ability to both alter minerals and induce H+/Cs+ ion exchange is expected to promote Cs desorption from actual soil samples.
우리나라 농경지에서의 토양-작물체간 $^{137}Cs$ 전이계수를 조사하기 위하여 전국 33지역의 논과 밭에서 벼와 배추의 수확기에 작물과 표층토를 채취하고 ${\gamma}$-스펙트로메트리법으로 $^{137}Cs$ 농도를 측정하였다. 경작지 토양중 $^{(137)}Cs$의 농도는 논에서는 $0.7{\sim}17.7$ Bq/kg-dry, 밭에서는 $1.2{\sim}27.8$ Bq/kg-dry의 범위로 평균은 각각 6.9Bq/kg-dry 및 9.9Bq/kg-dry였다. 현미 및 배추내 $^{(137)}Cs$의 농도는 각각 12 지역에서만 측정되었는데 현미의 경우 0.019$0.019{\sim}0.111$ Bq/kg-dry의 범위로 평균 0.049Bq/kg-dry였고 배추의 경우 $0.012{\sim}0.066$ Bq/kg-fresh의 범위로 평균 0.028Bq/kg-fresh였다. 논토양 및 현미내 $^{(137)}Cs$의 농도는 일본에 비해 낮은 편이었다. $^{(137)}Cs$의 토양-작물체 전이계수는 현미의 경우 지역에 따라 $1.2{\times}10^{-3}{\sim}1.1{\times}10^{-2}$(건조중 기준)의 변이를 보였고 배추의 경우 $6.8{\times}10^{-4}{\sim}1.7{\times}10^{-2}$(생체중 기준)의 변이를 보였으며 평균은 각각 $5.7{\times}10^{-3}$ 및 $4.2{\times}10^{-3}$이었다. 이러한 값들은 $^{137}Cs$이 토양에 침적된 후 적어도 10년 이상이 경과되어 고정이 상당히 진행된 경우에 해당한다. 전이계수는 현미와 배추에서 모두 토양의 유기물 함량이나 양이온치환용량이 증가할수록 감소하는 경향이, 또한 현미에서는 점토 함량이 증가할수록 증가하는 경향이 약간씩 있었다. 토양의 pH나 모래함량은 전이계수에 영향을 거의 미치지 않았다. 본 연구결과는 국민 전반의 식생활에 따른 방사선 위해 정도를 평가하고 원자력사고 발생시 영농적 대책 수립에 활용될 수 있다.
Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 차례로 분리하는 방법을 유기양이온 교환체 Amberite CG-120, 무기이온 교환체, silica gel과 montmorillonite를 가지고 검토하였다. Amberite CG-120으로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적조건은 각각 0.01M-, 0.01M-, 0.1M-HCl과 3M-, 3M-, 5M-HCl이다. Silica gel로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적 조건은 각각 pH 8, pH 8, pH 8과 3M-, 1M-, 1M-HCl이다. Montmorillonite로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적 조건은 각각 pH 8, 0.01M-HCl, pH 4와 1M-, 5M-, 3M-HCl이다. 낮은 이온강도에서 일어나는 흡착 그리고 탈착 이온강도의 차이는 연속적인 실험에서 혼합핵종의 분리를 위하여 이용된다. Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144 혼합물의 개별분리는 Amberite CG-120, silica gel에서보다 montmorillonite에서 더욱 효과적이다.
원자력발전소의 가상사고 시나리오를 도입하여 영광 원전 주변 지역에서 가상사고 시에 발생하는 핵종 방출 후 토양 또는 농작물에서 시간 경과에 따라 변화하는 핵종 농도분포를 GIS와 연계하여 표현하고자 하였다. 표현 대상 및 방출핵종은 영광 주변지역의 토양과 $^{137}Cs$로 정하였다. 영광원전 중심 반경 30km 이내 지역을 1km 거리 단위로 총 480개의 16방위 cell로 나누어 준비한 다음, ECOREA-II 코드를 통해 계산된 $^{137}Cs$의 침적량 자료를 ArcView의 polygon cell에 대한 속성 자료에 각각의 cell id와 일치시켜 연결 작업을 수행하였다. 원전에서의 핵종 방출 후 시간이 경과됨에 따라 낮아지는 $^{137}Cs$ 농도값을 일관성있는 색상 변화로 나타내기 위해 ArcView의 color lamp에 대한 RGB 값을 조절하였다. 이 방법을 통하여 $^{137}Cs$의 침적 후 영광주변 반경 30km 지역에서 시간에 따라 변하는 $^{137}Cs$ 농도분포를 쉽게 구분할 수 있도록 나타낼 수 있었다.
광주과학기술원 에너지환경연구센터에서는 2000년 한해 동안 원자력발전소 주변 환경방사선 조사계획에 의거하여 영광원자력발전소 부지외부 및 비교지점에서 토양, 하천토 및 해저토 등 환경방사능 시료에 대한 감마선 방출핵종 분석을 수행하였다. 분석결과 토양과 하천토 및 해저토에서 인공핵종인 Cs-137이 검출되었으나 지난 3년간(1997-99)의 측정치인 평상범위 이내의 값이었고, 원전과 관계없는 일반지역에서 검출되는 수준과도 동일하며, 반감기가 짧은 Cs-134는 전혀 검출되지 않은 것으로 보아 원전가동에 의한 영향이 아님을 알 수 있다. 환경시료 측정에 대한 품질관리를 위해 임의로 선정된 가마미인근에서 해저토 시료를 각각 5지점에서 중복시료로 채취하석 상대 검출효율이 각각 30%, 45%인 2대의 HPGe Gamma-ray Spectroscope로 동시에 분석하여 환경방사선 측정자료와 분석의 신뢰도를 향상시키기 위한 지구통계학적인 연구를 수행하였다. 이를 위해서 두 가지 요인을 설정하여 시료분석방법과 채취지점의 차이를 이원배치 분산분석을 수행하였다. Two-way ANOVA 결과 Cs-137 및 K-40의 경우 시료채취 지점의 차이에 의한 분산만이 유효하며, 시료채취 및 분석과정에서의 생기는 오차는 무시할 만하여 지금까지 수행되어진 시료채취 및 분석방법은 신뢰할 만하다고 할 수 있었다.
중.저준위 방사성 폐기물의 대표적인 핵종인 137Cs, 90Sr에 대한 캐올리나이트의 흡착특성을 수용액의 이온강도와 pH의 영양하에서 알아보았다. 흡착실험은 회분식으로 하였고, 사용한 수용액은 NaCl, CaCl2, MgSO4, KCL 각각을 10-1, 10-2, 10-3, 10-4 mole/$\ell$로 하였다. 수용액광물 평형상태의 pH를 4.5, 7.0, 10.5로 조절하였다. 실험결과 캐올리나이트의 Cs, Sr 흡착은 이온강도와 pH에 상당한 영향을 받으며, Sr 흡차에 양이온들의 경쟁은 Ca2+ Mg2+>K+>Na+ 순을 보이고, Cs의 경우에는 K+>Ca2+ Mg2+>Na+의 순을 보인다. 이는 수용액상에서 이온들의 수호에너지와 관련되며, 광물입자와 이온들의 물구조변환특성에 의해 설명된다. Cs과 Sr 사이에 흡착우선성은 산성 내지 약알카리에서는 Cs이 Sr보다 흡착이 잘 되나, 강알칼리성 환경에서는 Sr이 Cs보다 흡착이 잘 되는 pH 의존성을 보였다. 수용액의 pH가 증가함에 따라 핵종의 흡착량이 증가하는데, 이는 캐올리나이트의 흡착자리인 실라놀과 알루미놀에 의한 제타전위가 pH에 의존함과 잘 일치한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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