본 연구에서는, HCHO를 상온에서 제거하기 위한 귀금속계열의 촉매 연구를 수행하였다. 제조된 촉매들은 XRD, FT-IR, CO-chemisorption을 이용하여 특성분석을 수행하였다. 그 결과, Pt와 Pd를 활성금속으로 하여 제조한 환원촉매가 상온조건에서 우수한 HCHO 산화 능력을 보였으며, 지지체의 경우 환원성지지체로 잘 알려진 $TiO_2$를 이용하여 촉매를 제조하였을 때 높은 반응활성을 나타냈다. 또한, 환원시간이 길어짐에 따라 활성금속의 응집현상으로 인해 반응활성의 저하를 나타내었으며 환원촉매의 경우 상온조건에서 HCHO 흡착 및 탈착 특성이 우수함을 확인하였다.
본 연구에서는 다양한 상용 알루미나 지지체의 수소 상온산화 반응특성을 확인하기 위하여 활성금속 Pt를 기본으로 한 촉매에 습식함침법으로 제조하였다. 제조된 촉매들은 XPS, CO-chemisorption, BET를 이용하여 특성분석을 수행하였다. 다양한 $Pt/Al_2O_3$계 촉매는 열처리 조건에 따라서 촉매를 제조할 경우 전자 전하의 이동으로 발생하는 전기음성도 특성이 Pt의 산소종을 제어하였다. Pt의 담지량이 증가함에 따라 분산도가 감소하는 이유는 Pt의 HT (Huttig Temperature)에 기인한 것으로 보인다. 또한 상온에서 제어할 수 있는 최소 수소농도는 metallic Pt가 촉매 내 70.09% 이상에서 1.0 vol%까지 수소를 제어할 수 있었다.
알루미나에 담지한 귀금속 촉매를 이용하여 1.2-dichloroethane의 산화분해반응을 수행하였다. 실험결과 전환율은 Ru > Pt > Pd $${\sim_=}$$ Rh 순으로 높게 나타났으나, 완전산화 반응이 일어날 때의 주생성물인 $CO_2$로의 전환율 및 선택도를 기준으로 활성을 비교할 때 Pt/alumina가 Ru/alumina보다 활성이 높게 나타났다. $CO_2$ 및 vinyl chloride가 반응 주생성물로 검출되었는데, 반응 생성물 분포로부터 1.2-dichloroethane의 분해반응 경로는 1단계로 dehydrochlorination에 의해 vinyl chloride가 생성된 후 2단계로 vinyl chloride가 $CO_2$로 oxidation됨을 알 수 있었다. 염소를 포함하고 있는 반응 주생성물인 HCl의 영향을 살펴보기 위하여 반응물에 HCl을 첨가하여 반응을 수행하였는데 $300^{\circ}C$ 이하에서는 HCl이 촉매 표면에 흡착함에 따라 표면의 산도를 증가시켜 1.2-dichloroethane의 전환율은 증가하지만 $300^{\circ}C$ 이상에서는 HCl과 촉매 표면과의 상호작용이 약해져 전환율에는 큰 영향을 주지 않았다. 또한 촉매 표면에 가역적으로 흡착된 HCl은 1.2-dichloroethane의 $CO_2$로의 완전산화 반응을 방해함을 확인하였다.
수소생산을 위한 메탄의 부분산화용 촉매로 알루미나에 담지된 코발트와 니켈 촉매를 함침법으로 제조하였다. 이들 코발트와 니켈 촉매에 조촉매 성분 Mg, Ce, La와 Sr을 첨가하여 초촉매 효과를 조사하였다. 메탄의 부분산화반응을 위한 촉매의 활성은 상압, $CH_4/O_2$ = 2.0에서 450~$650^{\circ}C$의 온도영역으로 조사하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD와 SEM/EDX를 이용하여 조사하였다. 0.2 wt%의 조촉매 성분의 첨가로 촉매성능의 상승효과를 얻을 수 있었다. $500^{\circ}C$ 이상의 온도에서는 $Co/Al_2O_3$에 Mg을 첨가한 촉매가 가장 우수한 메탄 전환율과 수소 선택성을 나타내었다. 낮은 온도 영역에서는 $Ni/Al_2O_3$에 Ce와 Sr을 첨가한 촉매가 Co계 촉매보다 우수한 반응특성을 나타내었다. $Co/Al_2O_3$와 $Ni/Al_2O_3$에 조촉매를 첨가한 경우 촉매의 표면적이 증가하는 것으로 나타났다.
아산화질소($N_2O$)는 각종 화학산업의 제조공정은 물론 유기 및 화석연료의 각종 연소공정으로부터 배출되는 대표적 온실가스이다. 온난화 효과는 $CO_2$의 310배에 달하고 성층권에 도달해서는 오존층을 파괴하는 물질이지만 화학적으로 매우 안정하여 분해처리가 쉽지 않다. 각종 환원제를 이용한 SCR 반응도 대부분 $450^{\circ}C$ 이상의 높은 온도를 요구하며 NOx 존재시에는 활성이 현저하게 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 본 연구는 $N_2O$ 분해촉매의 실용화를 위한 기초연구로 진행되었으며, hydrotalcite형 화합물 전구체로부터 얻어진 혼합금속산화물촉매(MMO)와 CO 환원제를 이용한 $N_2O$ 분해에서 $SO_2$ 및 $NH_3$ 등 성분이 촉매의 반응성과 내구성에 미치는 영향을 실험적으로 분석하여 실용화에 대비한 기본 자료로 삼고자 하였다. 본 실험에 사용된 MMO 촉매는 CO 환원제와 같이 사용할 경우 $N_2O$ 분해 성능이 크게 향상되어 $200^{\circ}C$ 근처에서도 완전히 분해되는 것으로 나타났다. 또한 $NH_3$ SCR에 의한 NOx 분해반응의 경우와 달리 $SO_2$ 영향이 치명적으로 나타나지 않았고, $NH_3$에 의한 효과도 미미하여 촉매의 활성점을 공유하는 불순물 성분 정도의 영향에 불과한 것으로 판단되었다.
순수한 아나타제 구조로 이루어진 DT51D $TiO_2$에 $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x,\;CuO_x$와 같은 단일 산화물 촉매를 각각 5 wt.% 담지하여 모델반응으로 선택한 기상 TCE 제거반응을 수행하였으며, 이로부터 얻어진 결과를 바탕으로 $CrO_x/TiO_2$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 산화반응을 연구함으로써 유해 중금속의 사용량을 최소화하기 위한 최적의 촉매 디자인 방법을 도출하고자 하였다. DT51D $TiO_2$에 담지된 여러 단일 금속 산화물들 중에서 기상 TCE 제거반응에 대하여 $CrO_x$가 가장 우수한 촉매활성을 보이는 것으로 나타났으며, 반응온도의 함수로 얻어진 TCE 제거반응의 활성은 $CrO_x$의 담지량에 의존하였다. 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매는 10 wt.% $CrO_x$만으로 이루어진 단일 산화물 촉매와 거의 동일한 수준의 TCE 제거반응 활성을 보였을 뿐만 아니라 이 복합 산화물 촉매들은 10 wt.% $CoO_x,\;MnO_x,\;FeO_x,\;NiO_x$ 등과 같은 단일 산화물 촉매들보다 높은 반응활성을 갖는 것으로 나타났다. 단일 산화물 촉매의 반응활성과 비교하였을 때 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 제거반응 동안에 얻어지는 반응활성의 증가 정도는 $420^{\circ}C$ 이하의 반응온도 기준으로 약 $10{\sim}80%$ 이상이었다. 따라서, CVOCs 제거반응을 위하여 널리 사용되고 있는 단일 $CrO_x/Al_2O_3$ 촉매보다는 $CrO_x$의 사용량을 최소화하면서도 우수한 반응활성을 얻을 수 있는 $CrO_x/TiO_2$-based복합 산화물 촉매가 보다 바람직하며 하나의 대안적인 촉매 디자인 방법으로 응용될 수 있을 것으로 생각된다.
Metal doping was adopted to modify TiO2 (P-25) and enhance the photocatalytic degradation of harmful cyanides in aqueous solution. Ni, Cu, Co, and Ag doped TiO2 were found to be active photocatalysts for UV light induced degradation of aqueous cyanides generating cyanate, nitrate and ammonia as main nitrogen-containing products. The photoactivity of Ni doped TiO2 was greatly affected by the state of Ni, that is, the crystal size and the degree of reduction of Ni. The modification effects of some mixed oxides, that is, Ni-Cu/TiO2 were also studied. The activity of Ni-Cu/TiO2 for any ratio of Cu/Ni was higher than that of Ni- or Cu-doped TiO2, and the catalyst at the Cu/Ni ratio of 0.3 showed the highest activity for cyanide conversion.
도시가스를 원료로 수소를 제조하여 연료전지에 활용할 경우에 도시가스에 포함된 황화합물이 개질기의 촉매와 연료전지의 전극에 독으로 작용하므로 금속이온이 담지 된 $\beta$-제올라이트(BEA)로 황화합물 흡착 제거를 수행하였다. 담지 된 금속염의 농도, 종류에 따라 파과흡착량이 달라졌으며, $AgNO_3$이 담지 된 흡착제가 실험에 사용된 흡착제 중 가장 높은 파과흡착량을 나타내었다(41.1 mg/g). 그러나 $Ni(NO_3)_2$, $Fe(NO_3)_3$, $Co(NO_3)_2$와 같은 금속염이 담지 된 BEA도 $AgNO_3/BEA$와 비교할 수준의 황화합물 흡착량을 나타냈다. $AgNO_3/BEA$ 흡착제 특성 분석과 온도 영향성 실험 및 X선 광전자 분광기(x-ray photoelectron spectroscopy, XPS) 분석을 통하여 흡착제와 황화합물 사이에 작용하는 힘은 금속이온과 황화합물간의 화학적 상호작용보다 물리적 상호작용이 우세한 것으로 나타났다.
In this work, the 1L grade integrated metal DOC/DPF filter that can install in engine manifold position was developed to investigate the effect of platinum-coating amount of filter on the improvement of filter activation temperature and reduction of particulate matter (PM). This filter was installed in 2.9L CI engine which meets the EURO-4 emission regulation. Tests for PM reduction efficiency of filter were conducted under ND-13 mode with full-load test condition. It was revealed that the time to reach the activation temperature of metal filter ($280^{\circ}C$) was shorter as the amount of platinum-coating increased. This short activation time can be helpful for the reduction of CO and HC emissions during cold start condition. At the same time, PM reduced as the coating amount increased. The reduction percentage of $DOC_{40}$, $DOC_{20}$, and $DOC_0$ were 96.7% (2.34 mg/kW'h), 95.1% (3.47 mg/kW'h), and 94.5% (3.69 mg/kW'h) compared to previous result (71.4 mg/kW'h), respectively.
개질기에서 생산된 수소를 연료전지용 연료로 사용할 때에는 개질수소가 포함하고 있는 일산화탄소가 막-전극접합체의 촉매를 피독시켜서 연료전지 성능이 크게 감소된다. 본 논문에서는 개질수소에 포함된 일산화탄소가 스퍼터링 공정으로 제조된 박막층에 의하여 개선된 막-전극접합체의 성능에 어떠한 영향을 미치는지 연구하였다. 실험결과 Pt와 Ru박막은 MEA의 단위전지 성능을 개선하였으며, 금속박막은 막-전극접합체의 일산화탄소에 대한 내구성을 증가시켰다. 산화전극으로의 공기주입 운전기법은 막-전극접합체의 일산화탄소에 대한 내구성을 증가시켰다. 게다가 Pt, Ru그리고 PtRu박막은 공기주입 운전에 영향을 주는 것으로 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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