고준위방사성폐기물 내에 핵분열 생성물로 존재하는 방사성 세슘의 이동은 화강암을 기반으로 하는 고준위방사성폐기물 처분장의 안전성 평가를 위한 중요한 고려 항목이다. 지하수의 수리화학적 특성과 모암을 이루는 광물과의 반응 특성은 처분장에서 방출된 세슘의 이동 속도를 결정하는데 있어서 중요한 요소이다. 알칼리 금속인 세슘은 지하수 내의 주요 양이온들과 수착 자리를 놓고 경쟁하는 것으로 알려져 왔고, 흑운모는 화강암의 핵종 수착 특성에 중요한 기여를 하는 구성광물로 알려져 왔다. 이 논문은 심부 처분장의 무산소 환경을 모사하기 위해 혐기성 챔버에서 전형적인 중생대 원주화강암에 대한 세슘 수착특성을 연구한 결과를 보고한다. 분쇄한 화강암에 대하여 전해질(NaCl, KCl, CaCl2) 용액과 합성지하수를 사용하여 세슘 초기농도(10-5, 5×10-6, 10-6, 5.0×10-7 M)를 달리하여 세슘 수착속도와 수착량을 측정하였다. 세슘 수착 실험 결과는 유사 2차 속도 모델(r2 = 0.99)과 프로인들리히(Freundlich) 등온선 모델(r2 = 0.99)로 잘 모사되었다. 특히 염화포타슘(KCl)은 모든 이온강도 및 세슘 초기농도에서 다른 전해질에 비해 가장 강력하게 세슘 수착을 제한하였다. 이는 포타슘 이온(K+)이 세슘의 가장 효과적인 경쟁 이온임을 지시하는 것으로 판단된다. 흑운모 함량에 따른 세슘 수착 실험 결과 흑운모의 세슘 수착 분배계수는 화강암 자체의 값보다 약 2배 이상 높았으며 선형관계를 나타냈다. 포타슘 이온은 주로 흑운모에 의해 공급되기 때문에, 이러한 결과는 처분심도 ~500 m 깊이에서 화강암체 내에 존재하는 흑운모가 세슘의 효율적인 수착재로 작용하지만 또한 지하수의 수리화학 조건에 따라 세슘의 수착을 저해하는 역할을 할 수 있음을 지시하며, 향후 이에 대한 상세한 후속 연구가 필요함을 보여준다.
Continued to the previous papers, the present investigation is carried out to clarify cesium-137 activities and potassium contents among 54 samples of edible marine algae collected along the coast of Korea during September, 1973 and April, 1974. The potassium contents are variable, 1.5-29.6%, and 11.36% on an average, while most of the members contain them about 10-16% generally. Among the algal phyla, they are 13.49% in green, 10.82% in brown and 16.46% in red algae, respectively. Cesium-137 activities are variable, 0.19-8.13 pCi$\^$137/ Cs/g K, and 2.35 pCi$\^$137/Cs/g K on an average in the samples investigated. Among the algal phyla they are 4.35 in green, 2.17 in brown and 0.89 pCi $\^$137/Cs/g K in red algae, respectively. Green algae contain especially higher activities compared with the other two groups. The brown alga, Myelophycus caespitosus shows the highest activities, 8.13 pCi$\^$137/Cs/g K, among the members investigated. Considering the concentration factor, this plant would be an indicator plant of cesium-137 among the marine algae along the coast of Korea.
세슘은 높은 수용성으로 인하여 인체에 쉽게 침투하여 암 또는 DNA의 변형을 유발하는 잠재적인 독성 오염물질이다. 본 연구에서는 활성탄소의 세슘 흡착 능력을 향상시키고자 오존 처리를 통하여 활성탄소 표면에 산소 작용기를 도입하였다. 오존 처리 시간의 증가에 따라 활성탄소 표면의 산소함량이 증가하였다. 이후 활성탄소와 세슘 사이의 정전기적 상호작용이 더욱 원활하게 이루어져 모든 시료의 세슘 이온 흡착 효율이 향상되었다. 특히 반응기 내부 오존 농도를 50000 ppm으로 하여 7 min 동안 오존 처리한 시료는 약 12%의 높은 산소 작용기 함량을 보이며 97.6%의 가장 높은 세슘 제거 효율을 보였다. 한편, 5 min 동안 처리된 시료는 7 min간 반응한 시료와 비교하여 0.3%의 근소한 세슘 제거율 차이를 보였으며, 이는 오존 기체의 반응 특성으로 인한 두 시료의 표면화학적 유사성에 기인한다. 그러나, 오존 처리된 활성탄소의 세슘 흡착 성능은 활성탄소의 비표면적 및 기공 구조도 중요하지만 표면에 도입된 산소 작용기 양이 주된 영향을 미치는 것으로 판단된다.
사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.
This study was carried out to investigate the physicochemical and adsorptive characteristics of black carbon (BC) materials for cesium in case of severe nuclear accidents. The BC was prepared with a xylem of oak and pine trees incompletely combusted with different ramp rate and final temperature. Carbon (C), hydrogen (H) and oxygen (O) atomic ratios, BET, pore structure, and zeta potential were characterized for the produced BC. A low cesium concentration ($C_w{\approx}10^{-7}M$) was used for sorption batch experiments. The H/C and O/C ratios of BC decreased with the increase of final temperature, which indicates a carbonization of the wood materials regardless of ramp rate and tree species. However, SEM images showed different pore structures depending on tree species such as steric and plate-like for oak-BC and pine-BC, respectively. The greatest sorption distribution coefficients of $K_{d,Cs}{\approx}1,200{\sim}1,800L\;kg^{-1}$ were observed for the oak-BC produced at $400^{\circ}C$, while comparatively low $K_{d,Cs}$ < $100L\;kg^{-1}$ for pine-BC. In addition, the sorption capabilities of BC declined with the increase of combustion temperature up to $600^{\circ}C$, because high temperature destroyed surface functionalities with the rise of ash components in the BC. Therefore, the sorption processes of BC for radioactive cesium are predominantly controlled by final production temperature of BC as well as raw materials (e.g., tree species).
모의 및 실폐기물 시험소각 결과를 기준으로 한국원자력연구소 소각시설의 상용운전을 위한 방사학적 위해성을 평가하였다. 연간 정상운전을 통해 배출되는 방사성 물질로 인한 환경영향은 물론 가상된 사고시의 단기(2시간 기준) 배출로 인한 환경적 영향은 무시할 수 있을 것으로 평가되었으나 정상운전시에 배출되는 주배출원인 반휘발성 방사성 세슘의 농도는 공기중 허용농도의 10%를 약간 상회하는 것으로 평가되었다. 비방사능 세슘추적자를 포함하는 모의폐기물의 시험소각을 통하여 포대 여과기의 응축상 세슘성분에 대한 제거특성을 고찰하였다. 포대여과장치를 통과하기전 배기체내에 확산과 관성의 전이영역에 분포하는 입자상 세슘성분은 5%에 불과하였다. 포대여과기의 세슘성분에 대한 총괄제거효율이 99.9% 이상이어서 방사성폐기물 소각설비의 저온 배기체처리계통의 일차 여과장치로서 충분한 제염성능을 가짐을 보였다.
Equilibrium concentrations of major elements in an underground repository with a capacity of 100,000 drums have been simulated using the geochemical computer code (EQMOD). The simulation has been carried out at the conditions of pH 12 to 13.5, and Eh 520 and -520 mV. Solubilities of magnesium and calcium decrease with the increase of pH. The solubility of iron increases with pH at Eh -520 mV of reducing environment while it almost entirely exists as the precipitate of Fe(OH)$_3$(s) at Eh 520 mV of oxidizing environment. All of cobalt and nickel are predicted to be dissolved in the liquid phase regardless of pH since the solubility limit is greater than the total concentration. In the case of cesium and strontium, all forms of both ions are present in the liquid phase because they have negligible sorption capacity on cement and large solubility under disposal atmosphere. And thus the total concentration determines the equilibrium concentration. Adsorbed amount of iodide and carbonate are dependent on adsorption capacity and adsorption equilibrium constant. Especially, the calcite turns out to be a solubility-limiting phase on the carbonate system. In order to validate the model, the equilibrium concentrations measured for a number of systems which consist of iron, cement, synthetic groundwater and radionuclides are compared with those predicted by the model. The concentrations between the model and the experiment of nonadsorptive elements cesium, strontium, cobalt nickel and iron, are well agreed. It indicates that the assumptions and the thermodynamic data in this work are valid. Using the adsorption equilibrium constant as a free parameter, the experimental data of iodide and carbonate have been fitted to the model. The model is in a good agreement with the experimental data of the iodide system.
세슘은 물속에서 고상보다는 이온이나 착염 등 용존 형태로 존재하는 특성이 강하여, 오염 수계로부터 세슘 제거가 어려운 것으로 알려져 있다. 최근 많은 연구들이 수계 내에서 세슘의 제거효율이 높은 흡착제를 개발하는데 집중하고 있다. 본 연구에서는 대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 수계 내에 존재하는 세슘을 효과적으로 제거하는 실내실험을 실시하였다. 수용액으로부터 대나무 활성탄의 세슘 제거효율을 측정하고, 최적의 세슘 제거능을 가지는 흡착 조건을 도출하고자 다양한 조건에서 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 유통되고 있는 5 종류의 대나무 활성탄의 표면 특성을 SEM-EDS와 XRD 분석으로 규명하였으며, 이 중에서 비표면적이 큰 3 종류의 대나무 활성탄을 대상으로 세슘 제거 배치실험을 실시하였다. 다양한 초기 세슘 농도를 가지는 인공수(0.01~10 mg/L 범위)를 대상으로 대나무 활성탄에 의한 수용액 내 세슘 제거량을 측정하여 제거효율을 계산하였고, 두 종류의 흡착 등온식들을 흡착 배치실험 결과에 대응시켜 흡착 상수값을 결정함으로서, 대나무 활성탄의 세슘 흡착 특성을 규명하였다. FE-SEM 분석 결과, 대나무 활성탄은 표면이 다수의 기공을 포함하는 대나무의 섬유질 조직을 그대로 유지하는 입자들로 구성되어, 이들 섬유질 조직 내 다양한 형태의 기공들과 엽상조직 표면들이 주요 세슘 흡착공간인 것으로 밝혀졌다. 흡착 배치실험 결과, C type 대나무 활성탄의 세슘 제거효율이 가장 높았는데, 특히 수용액의 세슘 초기 농도가 1.0 mg/L 이하인 경우에도 75 % 이상(최고 82 %)을 나타내어, 원전사고 등에 의해 오염된 현장 지하수나 지표수(해수 포함)의 세슘농도가 대부분 1.0 mg/L 이하임을 고려하면, 실제 오염수 정화 가능성이 높을 것으로 밝혀졌다. 수용액의 온도는 $5-15^{\circ}C$ 범위, pH는 3-11 범위에서 높은 세슘 제거효율이 일정하게 유지되는 것으로 나타나 다양한 오염수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착 배치실험 결과는 Langmuir 흡착모델과 유사하였으며, C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 63.4 mg/g으로 기존의 상용화된 흡착제 값보다 높았고, 수용액의 초기 세슘 농도가 1.0 mg/L이하인 경우 표면흡착률(surface coverage) 값도 낮게 유지되어, 적은 양의 세슘으로 오염된 수계를 효과적으로 정화할 수 있음을 입증하였다.
튜울립과 수선화에 있어서의 꽃잎, 지방과 잎이 무기물 흡수에 대한 수분(pollination) 효과를 새로운 기구인 gamma spectrometry를 이용하여 조사하였다. 두 종을 gamma 선을 방출하는 radionuclides인 selenium-75, cesium-137, manganese-54와 zinc-65를 함유하는 용액에서 재배하여 각 기관의 표지된 무기물 흡수 양상을 24일 동안 측정하였다. 수분 후 튜울립에서는 표지된 무지물의 급속한 감소(꽃잎)와 증가(지방)가 관찰되었으나, 수선화에서는 이러한 source-sink 관계가 성립되지 않았다. 그러나 두 종에서 꽃잎과 지방의 표지된 무기질 농도는 각기 낙화와 낙과직전 급속히 감소하였다. 한편 표지된 무기물의 대부분은 뿌리와 구근에 함유되어 있었다. 본 연구는 특정 식물부분의 무기물 흡수 양상이 식물체의 손상없이 장기간 측정될 수 있다는 가능성을 제시하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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