Environmental Sciences Bulletin of The Korean Environmental Sciences Society
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제4권2호
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pp.95-102
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2000
Methane combustion over perovskite-type oxides prepared using the malic acid method was investigated. To enhance the catalytic activity, the perovskite oxides were modified by the substitution of metal into their A or B site. In addition, the reaction conditions, such as the temperature, space velocity, and partial pressure of the methane were varied to understand their effect on the catalytic performance. With the LaCoO3-type catalyst, the partial substitution of Sr or Ba into site A enhanced the catalytic activity in the methane combustion. With the LaBO3(B=Co, Fe, Mn, Cu)-type catalyst, the catalytic activities were exhibited in the order of Co>Fe Mn>Cu. Futhermore, the partial substitution of Co into site B enhanced the catalytic activity, whereas an excess amount of Co decreased the activity. The surface area and catalytic activity of the perovskite catalysts prepared using the malic acid method showed higher values than those prepared using the solid reaction method. The catalytic activity was enhanced with decreased methane concentration and with a decrease in the space velocity.
For a characterization of the pretreated waste automotive catalyst the following analysis techniques were applied : EA(Elemental Analysis) BET(Brunaure-Emmett-Teller) and ICP-AES(Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectrometry). The combustion activity of waste automotive catalyst was investigated for methanol acetaldehyde and toluene as model VOCs in a fixed bed reactor. carbon deposit amount was decreased with increasing catalyst showed a good catalytic activity for VOCs combustion at 40$0^{\circ}C$. Catalytic activity for methanol acetaldehyde and toluence combustion was very excellent and decreased with mileage. The catalytic activity of a waste automotive catalyst for methanol combustion increased after acid treatment. The acid effect of catalytic activity was summarized as follows: HNO3>HCI>H2SO4>CH3COOH. The waste automotive catalyst regenerated by the pretreatment method might have a excellent catalytic activity for VOCs combustion.
Jung, Chan Ho;Naik, B.;Kim, Sang Hoon;Park, Jeong Y.
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제45회 하계 정기학술대회 초록집
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pp.140.2-140.2
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2013
Strong metal-support interaction effect is an important issue in determining the catalytic activity for heterogeneous catalysis. In this work, we report the catalytic activity of $Au/TiO_2$, $Au/Al_2O_3$, and $Au/Al_2O_3-CeO_2$ nanocatalysts under CO oxidation fabricated by arc plasma deposition (APD), which is a facile dry process with no organic materials involved. These catalytic materials were characterized by transmission electron microscopy (TEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS) and $N_2$-physisorption. Catalytic activity of the materials has measured by CO oxidation using oxygen, as a model reaction, in a micro-flow reactor at atmospheric pressure. Using APD, the catalyst nanoparticles were well dispersed on metal oxide powder with an average particle size (3~10 nm). As for catalytic reactivity, the result shows $Au/Al_2O_3-CeO_2$ nanocatalyst has the highest catalytic activity among three samples in CO oxidation, and $Au/TiO_2$, and $Au/Al_2O_3$ in sequence. We discuss the effects of structure and metal-oxide interactions of the catalysts on catalytic activity.
We have studied the catalytic combustion of soot particulates over perovskite-type oxides prepared by malic acid method, The catalysts were modified to enhance the activity by substitution of metal into A or B site of perovskite oxide. In addition, the reaction conditions such as temperature and $O_2$ concentration were investigated. The partial substitution of alkali metals into A site in the $LaMnO_3$ catalyst, enhanced the catalytic activity in the combustion of carbon particulate and the activity was shown in the order: Cs > K > Na. For the $La_{1-x}Cs_{x}MnO_{3}$ catalysts, the catalytic activity showed the maximum value with x=0.3 but no more increase on the catalytic activity was shown with x > 0.3. For the $La_{0.8}Cs_{0.2}MnO_{3}$ catalyst, the substitution of Fe or Ni increased the ignition temperature. The ignition temperature decreased with an increase of $O_2$ concentration, however, no more increase in the catalytic activity was shown with $O_2$ concentration > 0.2. The introduction of NO into reactants showed no effect on the catalytic activity.
This study shows that catalytic activity of bimetallic RhPt nanoparticle arrays under CO oxidation can be tuned by varying the size and composition of nanoparticles. The tuning of size of RhPt nanoparticles was achieved by changing concentration of rhodium and platinum precursors in one-step polyol synthesis. Two-dimensional RhPt bimetallic nanoparticle arrays in different size and composition were prepared through Langmuir-Blodgett thin film technique. CO oxidation was carried out on these two-dimensional nanoparticle arrays, revealing higher activity on the smaller nanoparticles compared to the bigger nanoparticles. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results indicate the preferential surface segregation of Rh compared to Pt on the smaller nanoparticles, which is consistent with the thermodynamic analysis. Because the catalytic activity is associated with differences in the rates of $O_2$ dissociative adsorption between Pt and Rh, this paper suppose that the surface segregation of Rh on the smaller bimetallic nanoparticles is responsible for the higher catalytic activity in CO oxidation. This result suggests a control mechanism of catalytic activity via synthetic approaches of colloid nanoparticles, with possible application in rational design of nanocatalysts.
The catalytic combustion of benzene, toluene and xylene over Pt-based catalyst was investigated in a fixed bed flow reactor system with atmospheric pressure to recycle the waste industrial catalyst for the processes of removing volatile organic compounds. According to the pretreatment condition, the properties of the waste Pt-based catalyst were characterized by XRD (X-ray diffraction) and BET (Brunauer-Emmett-Toller). In the carte of air pretreatment, 20$0^{\circ}C$ was found to be optimal, and increasing pretreatment temperature resulted in the reduction of the catalytic activity. When Pt-based catalyst pretreated at 20$0^{\circ}C$ by alto was retreated by hydrogen, the catalytic activity increased by increasing treatment temperature. In the case of HNO$_3$aqueous solution pretreatment, the catalytic activity decreased by increasing the concentration of HNO$_3$aqueous solution. The catalytic activity was seen to observe the following sequence : benzene > toluene > xylene.
Park, Da-Hee;Reddy, A.S.;Eah, Sang-Kee;Park, Jeong-Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2011년도 제41회 하계 정기 학술대회 초록집
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pp.213-213
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2011
Gold catalysts supported on TiO2 have shown a unique catalytic behavior on CO oxidation, depending on surface effects. Particle size has an influence on the surface activity. To make monodisperse Au nanoparticles, organic capping ligands, such as alkylthiols, were used by a "greener" synthesis method [1,2] and Au nanoparticles were deposited on TiO2. However, organic capping ligands must be removed for high catalytic activities by the Au nanoparticles without changing the Au size [3]. We used UV ozone treatment to decompose thiol ligands. The samples have been characterized by X-ray photoelectron spectroscopy to examine the surface modification by UV ozone treatment. We show the size distribution of the gold nanoparticles by light scattering analysis and transmission electron microscopy. Au/TiO2 have been prepared using the wetness impregnation method. The catalytic performance of CO oxidation over Au supported on TiO2 under oxidizing reaction conditions (40 Torr CO and 100 Torr O2) were tested. The results show that the catalytic activity depends on particle size and the time of UV ozone exposure, which suggests the role of sulfur bonding in determining the catalytic activity of Au/TiO2 catalysts.
Colloidal synthesis of nanoparticles with well-controlled size, shape, and composition, together with development of in situ surface science characterization tools, such as ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (APXPS), has brought new opportunities to unravel the surface structure of working catalysts. Recent studies suggest that surface oxides on transition metal nanoparticles play an important role in determining the catalytic activity of CO oxidation. In this talk, I will outline the recent studies on the influence of surface oxides on Rh, Pt, Ru and Co nanoparticles on the catalytic activity of CO oxidation [1-3]. Transition metal nanoparticle model catalysts were synthesized in the presence of poly(vinyl pyrrolidone) polymer capping agent and deposited onto a flat Si support as two-dimensional arrays using the Langmuir-Blodgett deposition technique. APXPS studies exhibited the reversible formation of surface oxides during oxidizing, reducing, and CO oxidation reaction [4]. General trend is that the smaller nanoparticles exhibit the thicker surface oxides, while the bigger ones have the thin oxide layers. Combined with the nature of surface oxides, this trend leads to the different size dependences of catalytic activity. Such in situ observations of metal nanoparticles are useful in identifying the active state of the catalysts during use and, hence, may allow for rational catalyst designs for practical applications. I will also show that the surface oxide can be engineered by using the simple surface treatment such as UV-ozone techniques, which results in changing the catalytic activity [5]. The results suggest an intriguing way to tune catalytic activity via engineering of the nanoscale surface oxide.
We sdudied effect of additives on catalytic activity in thermal catalytic de-NOx process which was composed of thermal reduction, catalytic reduction and catalytic oxidation stage. Pd-Pt/${\gamma}$-$Al_2O_3$ catalysts with the addition of transition metals(Co, Cu, Fe, Ni, W, Zn, Zr) and rare earth metals(Ce, Sr) were prepared by the conventional washcoating method. Those catalysts were characterized by CO pulse chemisorption, ICP, $N_2$ adsorption, SEM and XRD. The effect of catalyst additives on NOx removal for diesel emission was studied in thermal catalytic de-NOx process at reduction temperature(350~50$0^{\circ}C$), space velocity(5,000~20,000 $hr^{-1}$) and the engine load(0~120kW). The concentraton of CO, $CO_2$, NO and $NO_2$ in the exhaust gas increased with the engine load. On the other hand the concentration of $O_2$ decreased. The de-NOx activityof all prepared catalysts increased with respect to high CO and low $O_2$ level in the thermal reduction stage of the process. Insertion of Ce to Pt-Pd/${\gamma}$-$Al_2O_3$ catalyst showed the best activity of all the catalysts under these experimental conditions. De-NOx catalysts are effective to remove CO in addition to NOx in the catalytic reduction stage.
여러 가지 금속이온이 치환된 제올라이트에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. 사용한 제올라이트 중 Y(4.8)형 제올라이트가 가장 높은 활성을 보여주었고, Y(4.8)형 제올라이트에 치환된 금속 이온 중 구리이온이 가장 높은 활성을 보여주었다. 촉매의 활성은 산소 TPD에 의해 얻어진 흡착산소의 양에 비례하였다. Cu/Y(4.8) 촉매에서 Cu 이온의 농도가 커질수록 반응활성이 증가하였다. 벤젠의 연소반응의 전환율은 반응물 중 벤젠의 농도보다는 산소 농도의 영향을 많이 받았다. 또한, 반응물에 첨가된 물은 촉매 활성을 감소시켰다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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