본 연구에서는 낮은 사이클 안정성을 갖는 MCMB의 단점을 향상시키기 위하여 높은 사이클 안정성과 부피팽창이 없는 장점을 갖는 물질인 $Li_4Ti_5O_{12}$를 코팅하여 core-shell 구조의 $MCMB/Li_4Ti_5O_{12}$를 합성하고 $MCMB/Li_4Ti_5O_{12}$를 음극으로, $LiMn_2O_4$, Active carbon fiber를 양극으로 사용하여 단위 셀을 제조하였다. $LiPF_6$ 염과 EC/DMC/EMC 용매를 전해질로 사용하여 제조한 하이브리드 커패시터 단위 셀로 충방전, 사이클, 순환전압전류, 임피던스 테스트를 진행하여 전기화학적 특성을 평가한 결과, MCMB-$Li_4Ti_5O_{12}/LiMn_2O_4$ 전극을 사용한 하이브리드 커패시터가 MCMB 전극의 하이브리드 커패시터 보다 좋은 충/방전 성능을 보였고, 67 Wh/kg, 781 W/kg의 에너지밀도와 출력밀도를 나타내었다.
리튬이온 이차전지용 음극 활물질 중 전환반응을 거치는 전이금속 산화물은 높은 용량을 지니고 있으나, 아직 해결되어야 하는 여러 문제점을 지니고 있다. 본 연구에서는 새로운 음극 활물질로써 망간 피로인산화물(Mn2P2O7) 및 니켈 피로인산화물(Ni2P2O7)과 이를 포함하는 탄소 복합물질을 고상법으로 간단하게 합성하였다. 망간 피로인산화물 및 니켈 피로인산화물의 초기 가역용량은 각각 333 및 340 mAh g-1의 용량을 나타내었으며, 탄소와 복합재료를 구성하면 각각 433 및 387 mAh g-1로 가역용량이 증가하였을 뿐만 아니라 초기효율도 약 10% 정도 향상되었다. 망간 피로인산화물과 탄소와의 복합재료로 구성된 활물질이 가장 높은 초기용량과 효율을 지니며, 사이클 성능도 가장 우수하였다. 다중 음이온을 포함하는 망간 피로인산화물은 망간 산화물인 MnO와 비교하였을 때, 음이온의 질량이 크기 때문에 무게당 용량은 낮았지만, 전압곡선이 기울기를 지니는 형태를 나타내면서 충전(lithiation)전압은 0.51에서 0.57 V (vs. Li/Li+)로 높아지고, 방전(delithiation)전압은 1.15에서 1.01 V (vs. Li/Li+)로 낮아졌다. 따라서, 충전과 방전에서의 전압차이가 0.64 에서 0.44 V로 크게 감소하므로 전지의 전압효율이 개선되며, 방전과정에서 음극전위가 낮아지게 되어 완전지의 작동전압을 높일 수 있다.
CODH(Carbon Monoxide Dehydrogenase)에 의한 이산화탄소 환원에 있어서 작업전극을 유리탄소전극을 사용한 경우와 금전극을 사용한 경우를 비교하여 그 영향을 관찰하였다. 금전극을 사용한 경우에는 수소발생과 섞이기 때문에 전기분해의 전위를 잘 선택해야 효율적인 이산화탄소의 환원 반응을 관찰할 수 있는데 반하여, 유리탄소전극은 금전극보다 수소 환원에 대한 과전압이 크기 때문에 -650 mV vs. NHE 까지도 중성수용액에서 수소발생 없이, 효율적인 이산화탄소의 환원을 관찰할 수 있었다. CODH를 이용한 이산화탄소의 환원에는 가해주는 전기분해 전위가 큰 영향을 미침을 알 수 있었는데, $-570{\sim}600\;mV$ vs. NHE 근처가 가장 효율적임을 알 수 있었고 이보다 더 음의 전위를 걸어주었을 때는 효소활성의 감소 및 수소발생이 복합적으로 영향을 미쳐 일산화탄소 생성의 전류효율이 급격히 감소함을 알 수 있었다.
A lithium ion secondary battery using carbon as a negative electrode has been developed. Further improvements to increase the cell capacity are expected by modifying the structure of the carbonaceous material. There are hopes for the development of large capacity lithium ion secondary batteries with long cycle, high energy density, high power density, and high energy efficiency. In the present paper, needle cokes from petroleum were examined as an anode of lithium ion secondary battery. Petroleum cokes, MCL(Molten Caustic Leaching) treated in Korea Institute Energy Research, were carbonized at various temperatures of 0, 500, 700, $19700^{\circ}C$ at heating rate of $2^{\circ}C$/min for lh. The electrolyte was used lM liPF6 EC/DEC (1:1). The voltage range of charge & discharge was 0.0V(0.05V) ~ 2.0V. The treated petroleum coke at $700^{\circ}C$ had an initial capacity over 560mAh.g which beyond the theoretical maximum capacity, 372mAh/g for LiC6. This phenomena suggests that carbon materials with disordered structure had higher cell capacity than that the graphitic carbon materials.
탄소가 코팅된 일산화규소(C-coated SiO) 전극에서 전해질 첨가제로서 lithium bis(oxalato)borate(LiBOB)의 영향을 조사하였다. 전해질 조성은 1.3M $LiPF_6$/ethylene carbonate (EC), fluoroethylene carbonate (FEC), diethyl carbonate (DEC) (5:25:70 v/v/v)이며, 여기에 LiBOB을 0.5 wt.% 첨가한 것과 첨가하지 않은 2가지 전해질을 사용하였다. LiBOB을 첨가하지 않은 전해질에서 C-coated SiO 전극은 초기에 저항이 작은 피막이 형성되어 결정질의 $Li_{15}Si_4$를 형성할 때까지 합금화가 진행되며 동시에 큰 부피 변화를 보였다. 따라서 입자의 균열이 발생하고, 전극의 저항이 증가하여 충방전이 진행됨에 따라 용량이 빠르게 감소하였다. 반면에 LiBOB이 첨가된 전해질에서는 초기에 LiBOB의 환원분해에 의해 저항이 큰 피막이 형성되어, 합금화 반응이 원활히 진행되지 못하였다. 따라서 결정질 $Li_{15}Si_4$도 생성되지 못하였고, 결과적으로 부피변화도 적게 발생하므로 입자의 균열과 전극 저항의 증가도 적게 나타났다. 이러한 효과로 싸이클 후반부에서 용량감소가 적었고, 싸이클 성능도 좋은 결과를 보였다. 반면 피막 저항에 의한 영향이 줄어드는 $45^{\circ}C$ 에서는 LiBOB 첨가에 관계없이 합금화 반응이 유사하게 진행되며 비슷한 싸이클 성능을 나타내었다.
Three-dimensional (3D) mixed phases NiSe nanoparticles growing on the nickel foam were synthesized via a simple one-step hydrothermal method. A series of experiments were carried out to control the morphology by adjusting the amount of selenium in the synthetic reaction. Meanwhile, the as-prepared novel column-acicular structure NiSe exist three advantages including ideal electrical conductivity, high specific capacity and high cycling stability. It delivered a high capacitance of $10.8F\;cm^{-2}$ at a current density- of $5mA\;cm^{-2}$. An electrochemical capacitor device operating at 1.6 V was then constructed using NiSe/NF and activated carbon (AC) as positive and negative electrodes. Moreover, the device showed high energy density of $31W\;h\;kg^{-1}$ at a power density of $0.81kW\;kg^{-1}$, as well as good cycling stability (77% retention after 1500 cycles).
SiOx was prepared from a mixture of Si and SiO2 via high-energy ball milling as a negative electrode material for Li-ion batteries. The molar ratio of Si to SiO2 as precursors and the milling time were varied to identify the synthetic condition that could exhibit desirable anode performances. With an appropriate milling time, the material showed a unique microstructure in which amorphous Si nanoparticles were intimately embedded within the SiO2 matrix. The interface between the Si and SiO2 was composed of silicon suboxides with Si oxidation states from 0 to +4 as proven by X-ray photoelectron spectroscopy and electrochemical analysis. With the addition of a conductive carbon (Super P carbon black) as a coating material, the SiOx/C manifested superior specific capacity to a commercial SiOx/C composite without compromising its cycle-life performance. The simple mechanochemical method described in this study will shed light on cost-effective synthesis of high-capacity silicon oxides as promising anode materials.
본 연구에서는 궐련형 담배의 담뱃잎 바이오매스 폐기물을 수거하여 슈퍼커패시터용 활물질로 제조 및 응용하였다. 수거한 담뱃잎 폐기물을 질소 환경에서 다양한 온도(800/850/950℃)로 탄화하였으며, 탄소/산소 성분비(C/O ratio) 분석을 통해 850℃에서 가장 우수한 품질의 탄소 물질이 제조되었음을 확인하였다. 추가적으로 담뱃잎 기반의 탄소 물질에 폴리피롤(Polypyrrole)을 저온중합법을 통해 코팅하여 전기화학적 성능을 향상시켰다. 탄소 물질(CTL-850)과 폴리피롤을 코팅한 탄소 물질(CTL-850/PPy)을 기반으로 한 전극의 전기화학적 성능을 측정한 결과, -1.0-0.0V와 0.0-1.0V의 전위창에서 각각 100.2F g-1@1 A g-1과 155.3F g-1@1 A g-1의 우수한 비정전용량(Specific capacitance)를 나타내었다. 두 개의 전극을 활용하여 비대칭형 슈퍼커패시터 소자(Asymmetric supercapacitor device)를 제작하였으며, 제조한 비대칭형 CTL-850//CTL-850/PPy 소자는 2.0V의 구동전압 범위와 비정전용량(31.1F g-1@1 A g-1)을 가지고 있음을 확인하였다. 또한, 제조한 슈퍼커패시터 소자의 방전을 통해 1.8V의 Red Led를 점등할 수 있음을 확인하였다. 본 연구 결과를 통해 바이오매스를 우수한 성능의 친환경 에너지 저장매체로 활용하는 후속 연구에 대한 방향성을 제시할 수 있을 것으로 판단된다.
Transactions on Electrical and Electronic Materials
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제8권4호
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pp.182-187
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2007
The use of the pulsed electro acoustic (PEA) method allowed us to perform the direct observations of spatio-temporal charge distributions in Electric double layer capacitors (EDLCs) based on polarizable nanoporous carbonaceous electrode. The negative charge density became the maximum, about $205C/m^3$ at the region where was near to collector layer in EDLCs for case $V_{DC}=2.5V$, while the positively charged density became the maximum, about $61.1C/m^3$ at the region where it was located around the cathode layer. The performance of the best sample was found to be better in terms of the charge density (Cs) and specific energy ($E_s$) with a maximum value of ${\sim}8.4F/g$ and 26 Wh/kg. The $C_s$ obtained from the PEA method agreed well with that from the energy conversion method. The PEA measurement used here is a very useful method to quantitively investigates the spatio-temporal charge distribution in EDLCs.
The irreversible capacities caused by the reduction of solvent on the surface of a negative electrode (KMFC:Kawasaki Mesophase Fine Carbon) were examined during the initial cycle in ethylene carbonate (EC)-diethyl carbonate (DEC) electrolyte solut ions at various concentrations of LiPF6. Chronopotentiograms, linear sweep voltammograms, and impedance spectra clearly showed differences in irreversible capacity and that those differences are related to the concentration of electrolyte during the initial charge. These differences were caused by the amount of solvent decomposition as a function of the concentration of LiPF6 electrolytic salt. The data are discussed with reference to the concentration of electrolytic salt and the properties of passivation film formed by solvent decomposition.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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