• 방사성폐기물학회지
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• 제6권1호
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• pp.25-33
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• 2008

본 연구는 nPr-BTP/nitrobenzene 추출 계에 의한 악티나이드(III)의 선택적 분리로, 우선 자연친화적 CHN 형 의 nPr-BTP (2.6-Bis-(5.6-n-propyl-1.2.4-triazin-3-yl)-pyridine)를 합성하고, 이의 희석제에 대한 용해성 및 질산에 대한 안정성 등을 평가하였다. 악티나이드(III)의 대표원소로는 Am을 선정하였으며, 0.1M nPr-BTP/nitrobenzene-1M $HNO_3$, O/A=2의 조건에서 Am은 약 85%, RE 원소는 Eu가 8%, 기타 Nd, Ce, Y 등은 3% 이하가 추출되어 (이때 Am/Eu의 상호분리 계수 약 60정도) 악티나이드(III)의 선택적 추출에는 별 문제가 없을 것으로 판단되었다. 그러나 Am의 역추출의 경우 0.05M 질산용액으로 O/A=1 에서 약43%가 역추출 되었으며, O/A=0.3에서도 65% 정도만이 역추출 되어 질산 이외의 다른 역추출제의 개발이 요구되고 있다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제31권5호
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• pp.498-505
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• 1999

Trivalent actinide-lanthanide group separation is difficult to perform on an industrial scale, because of the many drawbacks of the available chemical process. In this paper, picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) is synthesized and characterized, and extraction yields of Am-241, Eu-152 and Nd are determined in batch extraction experiments. In particular, the influence of the solvent is described. The extraction yields of Am-241, Eu-152 and Nd depended on the LiNO$_3$ concentration, the picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) concentration and the acidity. A favorable picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) concentration was found to be about 2M. The appropriate nitric acid concentration and LiNO$_3$ concentration were confirmed to be about 0.125M and 3M, respectively. The separation factor of Am and Eu was about 9.9 at optimum conditions. The picolinamide(C$_{8}$H$_{17}$) is a very promising extractant for the actinide(III)-lanthanides(III) separation.aration.aration.

• 자원환경지질
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• 제42권5호
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• pp.495-500
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• 2009

액티나이드(actinide)의 지질물질로의 수착은 핵에너지와 핵무기 개발로 인하여 인위적으로 자연환경에 노출된 핵종 원소의 이동성과 생물이용가능성을 낮추어 줄 수 있을 것으로 기대된다. 3가의 액티나이드 이온은 3가의 란타나이드(lanthanide) 이온과 유사한 화학적 성질을 띠므로, 3가 액티나이드의 산화광물 표면수착량은, 중성 또는 약한 산성의 pH 상태에서 3가의 란타나이드처럼, 인산염 이온(${PO_4}^{3-}$) 이 수착된 상태에서 크게 증가될 것으로 사료된다. 본 연구에서는 3가액티나이드 이온의 화학적 동족체인 3가 유로피움 이온($Eu^{3+}$)이 인산염이 수착된 상태의 뵈마이트 (${\gamma}$-AlOOH; boehmite) 표면에 수착되는 삼성분 수착계를 X선 흡수분석(EXAFS)을 통하여 관찰하였다. Eu X-선 흡수분석은 Eu-$PO_4$-뵈마이트 삼성분 수착계에서 뵈마이트 표면에 $EuPO_4$ 표면침전물이 형성되는 것을 지시하여 준다. 인산염이 뵈마이트 표면에서 $EuPO_4$ 표면침전물을 형성할 뿐 아니라 두자리 단핵 표면착물을 형성한 것을 P X-선 흡수분석을 통하여 확인하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제34권5호
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• pp.517-531
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• 2002

The speciation and solubility of Am, Np, Pu and U have been analyzed by means of the geochemical code MUGREM, under the chemical conditions of domestic deep groundwater, in order to support the preliminary safety assessment for a Korean HLW disposal concept. Under the conditions of groundwaters studied, the stable solid phase is AmOHC $O_3$(s) or Am(OH)$_3$(s), soddyite((U $O_2$)$_2$ $SiO_2$.2$H_2O$) or N $a_2$ $U_2$ $O_{7}$ (c), Np(OH)$_4$(am), and Pu(OH)$_4$(am) for Am, U, Np, and Pu, respectively. The dominating aqueous species are as follows: the complexes of Am(III), Am(OH)$_2$$^{+}$ and Am(C $O_3$)$_2$$^{[-10]}$ , the complexes of U(VI), U $O_2$(OH)$_3$$^{[-10]}$ and U $O_2$(C $O_3$)$_3$$^{4-}$, the complexes of Np(IV), Np(OH)$_4$(aq) and Np(OH)$_3$C $O_3$, and the complexes of Pu(IV), Pu(OH)$_4$(aq) and Pu(OH)$_3$C $O_3$$^{[-10]}$ . The calculated solubilities exist between 1.9E-10 and 1.3E-9 mol/L for Am, between 5.6E-6 and 1.2E-4 mol/L for U, between 3.1E-9 and 1.3E-8 mol/L for Np, and between 6.6E-10 and 2.4E-10 mol/L for Pu, depending on groundwater conditions. The present solubilities of each actinide agree well with the results of other studies obtained under similar conditions.s.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권4호
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• pp.397-410
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• 2018

아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권2호
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• pp.123-132
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• 2007

본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.

• 공업화학
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• 제8권6호
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• pp.1006-1013
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• 1997

방사성 폐액에 존재하는 악티늄족과 란탄족의 대표원소로 Am과 Eu을 각각 선정하여 Zr을 함유한 di-(2-ethylhexyl) phosphoric acid 추출제를 사용하여 회분식으로 이들 원소의 상호분리에 대한 분리특성을 고찰하였다. 0.5M $HNO_3$에서 Zr을 함유한 1M DEHPA/n-dodecane(Zr 농도:$8.7g/{\ell}$)에 의한 Am 및 Eu의 추출율은 각각 92.3%와 99.1%이었으며, 추출제 1M DEHPA/n-dodecane에 함유된 Zr 농도에 비례하여 Am과 Eu의 추출율이 증가하는 상승효과를 보였다. 그리고 pH가 3.0으로 조정된 0.05M DTPA와 1M lactic acid의 혼합용액에 의한 제 1단계 역추출에서는 유기상으로 추출된 Am과 Eu의 38.1% 및 3%가 각각 역추출되었으며, 이때 Am 과 Eu의 분배계수로부터 구한 상호 분리 계수는 14.2였다. 또한 6M $HNO_3$용액에 의한 제2단계 역추출에서는 제1단계 역추출에서 역추출되지 않고 유기상에 남아 있는 Eu의 94.4%가 역추출되었다.

• 자원환경지질
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• 제35권2호
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• pp.97-102
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• 2002

Ce-파이로클로어(Ce-pyrochlore; CaCe $Ti_2 $O_7)는 장주기 방사성 폐기물인 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 새로운 물질이므로 Ce-파이로클로어를 합성하여 강평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 상온에서 200-400kg/$\textrm{cm}^2$의 압력으로 성형한 후, 1000-150$0^{\circ}C$ 범위에서 소결온도 및 분위기를 변화시키면서 소성하였다. 합성된 시료는 XRD, SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, Ce-파이로클로어이 최적 합성조건은 산소분위기 하에서, 130$0^{\circ}C$로 소결하였을 때였으며, 이때의 화학조성은 $Ca_{1-x}Ti_{2-y}O_{7-x-2y}$ (x=0.03-0.05, y=0.02~0.04) 으로써 비화학양론적인 특성을 보였다. Ce-파이로클로어는 1300~140$0^{\circ}C$에서 빠른 비조화 분해현상을 나타내었으며, 140$0^{\circ}C$ 이상에서는 페로브스카이트(perovskite)와 로파라이트(loparite; $Ce_{0.66}TiO_{3}$)사이의 부분 고용체인 Ce(III)페로브스카이트가 주요상으로써 관찰되었다.